| 摘要 | 第5-8页 |
| Abstract | 第8-10页 |
| 第一章 绪论 | 第15-36页 |
| 1.1 概述 | 第15页 |
| 1.2 金属有机骨架(MOFs)材料的简介 | 第15-22页 |
| 1.2.1 金属有机骨架材料的分类 | 第15-18页 |
| 1.2.3 金属有机骨架材料的主要特点 | 第18-22页 |
| 1.3 计算化学的简介 | 第22-23页 |
| 1.3.1 量子力学方法 | 第22页 |
| 1.3.2 分子模拟方法 | 第22-23页 |
| 1.4 计算模拟方法在金属有机骨架材料研究中的应用 | 第23-32页 |
| 1.4.1 量子力学方法在金属有机骨架材料研究中的应用 | 第23-27页 |
| 1.4.2 分子模拟在研究金属有机骨架骨架材料中应用 | 第27-32页 |
| 1.5 本文的研究思路、研究内容及创新之处 | 第32-36页 |
| 1.5.1 本文的研究思路 | 第32-34页 |
| 1.5.2 本文的主要研究内容 | 第34页 |
| 1.5.3 本文的创新之处 | 第34-36页 |
| 第二章 ZIF-8与胺改性ZIF-8吸附CO_2的分子模拟研究 | 第36-53页 |
| 2.1 引言 | 第36页 |
| 2.2 模型的建立与模拟方法 | 第36-40页 |
| 2.2.1 ZIF-8s结构构建 | 第36-38页 |
| 2.2.2 模拟力场 | 第38-39页 |
| 2.2.3 DFT密度泛函计算 | 第39-40页 |
| 2.2.4 GCMC模拟计算 | 第40页 |
| 2.3 实验部分 | 第40-41页 |
| 2.3.1 ZIF-8晶体的合成 | 第40-41页 |
| 2.3.2 ZIF-8晶体表征与吸附等温线测定 | 第41页 |
| 2.4 结果与讨论 | 第41-52页 |
| 2.4.1 CO_2在ZIF-8晶体中的吸附实验研究 | 第41-44页 |
| 2.4.2 结构稳定性和力场的验证 | 第44-45页 |
| 2.4.3 CO2在ZIF-8晶体和胺改性ZIF-8晶体中的吸附等温线模拟 | 第45-47页 |
| 2.4.4 ZIF-8和ZIF-8-(NH_2)_2晶体中的CO_2吸附位 | 第47-48页 |
| 2.4.5 ZIF-8,ZIF-8-NH_2和ZIF-8-(NH_2)_2晶体中的静电场对其CO_2吸附能力的影响 | 第48-49页 |
| 2.4.6 键合能(Binding energy)的DFT计算 | 第49-52页 |
| 2.5 结论 | 第52-53页 |
| 第三章 MIL-101s吸附与分离CH_4/H_2的分子模拟研究 | 第53-67页 |
| 3.1 引言 | 第53-54页 |
| 3.2 模型的建立与模拟方法 | 第54-58页 |
| 3.2.1 MIL-101s结构构建 | 第54页 |
| 3.2.2 模拟过程所使用的力场参数 | 第54-55页 |
| 3.2.3 模拟计算方法 | 第55-58页 |
| 3.3 结果与讨论 | 第58-66页 |
| 3.3.1 MIL-101s材料的结构与其力场的验证 | 第58-60页 |
| 3.3.2 甲烷与氢气在MIL-101s上的吸附等温线 | 第60-62页 |
| 3.3.3 甲烷/氢气混合气体在MIL-101s中的吸附选择性 | 第62-64页 |
| 3.3.4 吸附位讨论 | 第64-66页 |
| 3.4 结论 | 第66-67页 |
| 第四章 Cu-BTC吸附VOCs的分子模拟研究 | 第67-84页 |
| 4.1 引言 | 第67页 |
| 4.2 模型的建立与模拟方法 | 第67-72页 |
| 4.2.1 Cu-BTC结构构建 | 第67-68页 |
| 4.2.2 电荷分布计算 | 第68页 |
| 4.2.3 力场参数确定 | 第68-70页 |
| 4.2.4 GCMC模拟 | 第70-71页 |
| 4.2.5 MD动力学模拟 | 第71-72页 |
| 4.3 实验部分 | 第72-73页 |
| 4.3.1 合成方法 | 第72-73页 |
| 4.3.2 VOCs吸附实验 | 第73页 |
| 4.3.3 表征手段 | 第73页 |
| 4.4 结果与讨论 | 第73-83页 |
| 4.4.1 XRD与SEM表征 | 第73-75页 |
| 4.4.2 GCM C模拟甲醇和丙酮吸附等温线 | 第75-77页 |
| 4.4.3 甲醇与丙酮在Cu-BTC上的吸附位 | 第77-79页 |
| 4.4.4 骨架电荷的影响 | 第79-81页 |
| 4.4.5 甲醇和丙酮分子在Cu-BTC骨架中的扩散性能研究 | 第81-82页 |
| 4.5.6 其他VOCs分子在Cu-BTC中吸附等温线模拟 | 第82-83页 |
| 4.6 本章小结 | 第83-84页 |
| 第五章 ZIF-8膜的合成 | 第84-107页 |
| 5.1 引言 | 第84页 |
| 5.2 实验部分 | 第84-90页 |
| 5.2.1 氧化锌,氧化钇-氧化锆及α-氧化铝支撑体的制备方法 | 第84-85页 |
| 5.2.2 ZIF-8膜的合成 | 第85-90页 |
| 5.3 结果与讨论 | 第90-105页 |
| 5.3.1 ZnO,α-Al_2O_3和YSZ支撑体的表征 | 第90-91页 |
| 5.3.2 ZnO支撑体上原位生长法制备ZIF-8膜 | 第91-93页 |
| 5.3.3 二次生长法制备ZIF-8晶体膜 | 第93-95页 |
| 5.3.4 晶种液浓度对ZIF-8种子层制备的影响 | 第95-96页 |
| 5.3.5 二次生长液浓度对ZIF-8膜表面形貌的影响 | 第96-98页 |
| 5.3.6 二次生长温度对ZIF-8膜结晶情况的影响 | 第98-101页 |
| 5.3.7 二次生长时间对ZIF-8膜厚度的影响 | 第101-103页 |
| 5.3.8 在YSZ支撑体表面的ZIF-8晶体膜的二次生长 | 第103-104页 |
| 5.3.9 He,N_2和SF_6气体在ZIF-8膜中渗透性能的非稳态法测定 | 第104-105页 |
| 5.4 本章小结 | 第105-107页 |
| 第六章 气体分子在ZIF-8膜中的渗透与扩散机理研究 | 第107-126页 |
| 6.1 引言 | 第107-108页 |
| 6.2 实验部分与模拟部分 | 第108-112页 |
| 6.2.1 实验部分 | 第108-110页 |
| 6.2.2 模拟部分 | 第110-112页 |
| 6.3 结果与讨论 | 第112-125页 |
| 6.3.1 小分子气体在ZIF-8膜上的渗透率 | 第112-118页 |
| 6.3.2 丙烯/丙烷混合气在ZIF-8膜上的渗透分离 | 第118-121页 |
| 6.3.3 ZIF-8膜的稳定性测试 | 第121-122页 |
| 6.3.4 丙烯/丙烷在ZIF-8晶体中扩散行为的分子模拟研究 | 第122-125页 |
| 6.4 本章小结 | 第125-126页 |
| 结论与展望 | 第126-129页 |
| 结论 | 第126-128页 |
| 展望 | 第128-129页 |
| 参考文献 | 第129-146页 |
| 攻读博士学位期间取得的研究成果 | 第146-147页 |
| 致谢 | 第147-148页 |
| 附件 | 第148页 |
