| 致谢 | 第6-7页 |
| 摘要 | 第7-9页 |
| Abstract | 第9-11页 |
| 1 绪论 | 第15-23页 |
| 1.1 立题背景 | 第15-16页 |
| 1.2 立题依据 | 第16-18页 |
| 1.3 研究目标与内容 | 第18-19页 |
| 参考文献 | 第19-23页 |
| 2 文献综述 | 第23-57页 |
| 2.1 引言 | 第23页 |
| 2.2 烃类催化裂解研究 | 第23-27页 |
| 2.2.1 烃类催化裂解工艺进展 | 第23-25页 |
| 2.2.2 轻烃催化裂解反应机理研究 | 第25-27页 |
| 2.3 轻烃催化裂解ZSM-5沸石分子筛 | 第27-32页 |
| 2.3.1 结构特征 | 第27页 |
| 2.3.2 表面酸性 | 第27-28页 |
| 2.3.3 催化应用 | 第28-29页 |
| 2.3.4 局限性 | 第29-30页 |
| 2.3.5 解决途径 | 第30-32页 |
| 2.4 多级孔分子筛的合成 | 第32-44页 |
| 2.4.1 自上而下法合成多级孔沸石分子筛 | 第33-36页 |
| 2.4.2 至下而上法合成多级孔沸石分子筛 | 第36-44页 |
| 2.5 多级孔沸石分子筛的应用 | 第44-46页 |
| 2.5.1 催化裂解反应体系 | 第44-45页 |
| 2.5.2 烷基化反应体系 | 第45-46页 |
| 2.5.3 异构化反应体系 | 第46页 |
| 2.5.4 甲醇制烃反应体系 | 第46页 |
| 参考文献 | 第46-57页 |
| 3 实验部分 | 第57-69页 |
| 3.1 实验仪器和原料 | 第57-58页 |
| 3.1.1 实验仪器 | 第57页 |
| 3.1.2 实验原料 | 第57-58页 |
| 3.2 催化剂制备 | 第58-62页 |
| 3.2.1 不同微/介孔比例的多级孔ZSM-5沸石分子筛的合成 | 第58-59页 |
| 3.2.2 多级孔ZSM-5分子筛内部不同纳米晶粒尺寸的制备 | 第59-60页 |
| 3.2.3 不同酸性位分布的多级孔ZSM-5分子筛及其外部环境酸性位中毒 | 第60-61页 |
| 3.2.4 ZSM-5@MCM-41核壳型多级孔分子筛的制备 | 第61-62页 |
| 3.3 催化剂表征方法 | 第62-65页 |
| 3.3.1 X射线衍射(XRD) | 第62页 |
| 3.3.2 氮气吸脱附曲线(N_2 adsorption-desorption isotherm) | 第62页 |
| 3.3.3 扫描电子显微镜(SEM) | 第62页 |
| 3.3.4 透射电子显微镜(TEM) | 第62-63页 |
| 3.3.5 氨气程序升温脱附技术(NH_3-TPD) | 第63页 |
| 3.3.6 热重分析(TGA) | 第63页 |
| 3.3.7 铝谱固体核磁(~(27)Al solid-state NMR spectra) | 第63页 |
| 3.3.8 智能重量分析仪(Intelligent gravimetric analyzer) | 第63-65页 |
| 3.4 催化剂的性能考评 | 第65-69页 |
| 3.4.1 催化剂的考评实验装置 | 第65-66页 |
| 3.4.2 催化剂考评条件 | 第66页 |
| 3.4.3 气相色谱分析条件 | 第66-67页 |
| 3.4.4 反应物转化率和产物选择性、收率的计算 | 第67-69页 |
| 4 多级孔分子筛微孔/介孔比例对反应性能的影响 | 第69-83页 |
| 4.1 引言 | 第69页 |
| 4.2 实验部分 | 第69-70页 |
| 4.3 结果与讨论 | 第70-79页 |
| 4.3.1 分子筛的XRD表征 | 第70页 |
| 4.3.2 分子筛的比表面积和孔径分布 | 第70-72页 |
| 4.3.3 分子筛的SEM和TEM表征 | 第72-74页 |
| 4.3.4 分子筛的NH_3-TPD表征 | 第74-75页 |
| 4.3.5 催化剂性能考评 | 第75-76页 |
| 4.3.6 多级孔因子与双烯选择性关系的研究 | 第76-77页 |
| 4.3.7 催化剂稳定性研究及积碳分析 | 第77-79页 |
| 4.4 小结 | 第79-80页 |
| 参考文献 | 第80-83页 |
| 5 多级孔分子筛内部晶粒尺寸对反应性能及扩散的影响 | 第83-101页 |
| 5.1 引言 | 第83-85页 |
| 5.2 实验部分 | 第85页 |
| 5.3 结果与讨论 | 第85-97页 |
| 5.3.1 催化剂的XRD表征 | 第85-86页 |
| 5.3.2 催化剂SEM和TEM表征 | 第86-87页 |
| 5.3.3 催化剂的氮气吸脱附表征 | 第87-89页 |
| 5.3.4 催化剂的NH_3-TPD表征 | 第89-90页 |
| 5.3.5 催化裂解反应动力学方程 | 第90-92页 |
| 5.3.6 多级孔分子筛内部晶粒尺寸对反应决速步骤的影响 | 第92-94页 |
| 5.3.7 多级孔分子筛内部晶粒尺寸对催化裂解反应性能的影响 | 第94-96页 |
| 5.3.8 多级孔分子筛内部晶粒尺寸对催化剂积碳量的影响 | 第96-97页 |
| 5.4 小结 | 第97-98页 |
| 参考文献 | 第98-101页 |
| 6 多级孔分子筛外部环境酸性位对反应性能的影响 | 第101-117页 |
| 6.1 引言 | 第101-102页 |
| 6.2 实验部分 | 第102页 |
| 6.3 结果与讨论 | 第102-113页 |
| 6.3.1 催化剂的XRD表征 | 第102-103页 |
| 6.3.2 催化剂的氮气吸脱附表征 | 第103-104页 |
| 6.3.3 催化剂的NH_3-TPD表征 | 第104-106页 |
| 6.3.4 催化剂的固体核磁表征 | 第106-107页 |
| 6.3.5 催化剂的SEM和TEM表征 | 第107-109页 |
| 6.3.6 催化剂的性能考评 | 第109-110页 |
| 6.3.7 催化剂的稳定性评价和积碳分析 | 第110-111页 |
| 6.3.8 多级孔分子筛不同酸分布反应机理研究 | 第111-113页 |
| 6.4 小结 | 第113-114页 |
| 参考文献 | 第114-117页 |
| 7 核壳型多级孔分子筛反应性能的研究 | 第117-129页 |
| 7.1 引言 | 第117-118页 |
| 7.2 实验部分 | 第118页 |
| 7.3 结果与讨论 | 第118-125页 |
| 7.3.1 催化剂的XRD表征 | 第118-120页 |
| 7.3.2 催化剂的氮气吸脱附表征 | 第120-121页 |
| 7.3.3 催化剂的NH_3-TPD表征 | 第121-122页 |
| 7.3.4 催化剂的TEM表征 | 第122-123页 |
| 7.3.5 催化剂的反应性能考评 | 第123-125页 |
| 7.3.6 催化剂的热重分析 | 第125页 |
| 7.4 小结 | 第125-126页 |
| 参考文献 | 第126-129页 |
| 8 总结与展望 | 第129-133页 |
| 8.1 总结 | 第129-131页 |
| 8.2 主要创新点 | 第131页 |
| 8.3 展望 | 第131-133页 |
| 作者简介 | 第133页 |
| 攻读博士期间撰写的论文 | 第133页 |
