| 摘要 | 第4-5页 |
| Abstract | 第5-6页 |
| 引言 | 第10-11页 |
| 1 绪论 | 第11-28页 |
| 1.1 氢能源及质子交换膜燃料电池 | 第11-13页 |
| 1.2 水汽变换(WGS)反应催化剂 | 第13-25页 |
| 1.2.1 传统水汽变换反应催化剂 | 第13-15页 |
| 1.2.2 贵金属催化剂 | 第15-22页 |
| 1.2.3 碳化物变换反应催化剂 | 第22-25页 |
| 1.3 水汽变换(WGS)反应的机理 | 第25-27页 |
| 1.3.1 反应机理 | 第25-26页 |
| 1.3.2 水汽变换副反应 | 第26-27页 |
| 1.4 本文的目的和主要工作 | 第27-28页 |
| 2 实验部分 | 第28-35页 |
| 2.1 催化剂制备 | 第28-30页 |
| 2.1.1 不同晶型碳化钼催化剂的制备 | 第28-29页 |
| 2.1.2 贵金属改性碳化钼催化剂的制备 | 第29页 |
| 2.1.3 不同晶型碳化钼负载Au催化剂的制备 | 第29-30页 |
| 2.2 催化剂的活性评价 | 第30-32页 |
| 2.3 化学试剂及实验仪器 | 第32-33页 |
| 2.4 催化剂表征 | 第33-35页 |
| 2.4.1 X-射线衍射(XRD) | 第33页 |
| 2.4.2 比表面积测定(BET) | 第33页 |
| 2.4.3 程序升温还原(H2-TPR) | 第33页 |
| 2.4.4 CO化学吸附(CO chemisorption) | 第33页 |
| 2.4.5 催化剂组分含量的测定(ICP) | 第33页 |
| 2.4.6 X射线光电子能谱(XPS) | 第33-34页 |
| 2.4.7 催化剂SEM表征 | 第34页 |
| 2.4.8 催化剂HRTEM表征 | 第34页 |
| 2.4.9 原位漫反射红外光谱(In-suit DRIFTs) | 第34页 |
| 2.4.10 反应机理研究 | 第34-35页 |
| 3 贵金属改性碳化钼催化剂的筛选 | 第35-46页 |
| 3.1 贵金属改性碳化钼催化剂前驱体的XRD谱图 | 第35-36页 |
| 3.2 贵金属改性碳化钼催化剂的XRD谱图 | 第36-37页 |
| 3.3 贵金属改性碳化钼催化剂的水汽变换催化活性考察 | 第37-38页 |
| 3.4 担载不同含量金氧化物前驱体 | 第38-40页 |
| 3.4.1 担载不同含量金氧化物前驱体的XRD谱图 | 第38-39页 |
| 3.4.2 不同金担载量前驱体的H_2-TPR | 第39-40页 |
| 3.5 担载不同含量金碳化钼催化剂 | 第40-44页 |
| 3.5.1 不同金担载量碳化钼催化剂的XRD谱图 | 第40-41页 |
| 3.5.2 不同金担载量对催化活性的影响 | 第41-42页 |
| 3.5.3 2.2%Au/MoC_x催化剂的WGS催化稳定性 | 第42-43页 |
| 3.5.4 2.2%Au/MoC_x催化剂与文献中催化剂活性比较 | 第43-44页 |
| 3.6 本章小结 | 第44-46页 |
| 4 Au/MoC_x催化剂结构表征 | 第46-63页 |
| 4.1 2.2%Au/MoC_x催化剂的结构表征 | 第46-54页 |
| 4.1.1 BET和CO Chemisorption表征 | 第46页 |
| 4.1.2 SEM | 第46-48页 |
| 4.1.3 TEM表征 | 第48-49页 |
| 4.1.4 XPS表征 | 第49-54页 |
| 4.2 反应后样品表征 | 第54-62页 |
| 4.2.1 反应前后2.2%Au/MoC_x样品的XRD谱图 | 第54-55页 |
| 4.2.2 反应前后2.2%Au/MoC_x样品的HR-TEM谱图 | 第55-57页 |
| 4.2.3 反应前后2.2%Au/MoC_x样品的XPS谱图 | 第57-62页 |
| 4.3 本章小结 | 第62-63页 |
| 5 2.2%Au/MoC_x催化剂在WGS反应中的反应机理 | 第63-78页 |
| 5.1 表面反应 | 第63-75页 |
| 5.1.1 β-Mo_2C催化剂 | 第63-67页 |
| 5.1.2 α-MoC_(1-x)催化剂 | 第67-71页 |
| 5.1.3 2.2%Au/MoC_x催化剂 | 第71-75页 |
| 5.2 红外数据 | 第75-77页 |
| 5.3 本章小结 | 第77-78页 |
| 6 不同碳化钼晶型催化剂及加氢对反应的影响 | 第78-87页 |
| 6.1 不同晶型碳化钼负载金催化剂 | 第78-81页 |
| 6.1.1 不同晶型碳化钼负载金催化剂的XRD表征 | 第78-79页 |
| 6.1.2 不同晶型碳化铝负载金催化剂催化活性比较 | 第79-80页 |
| 6.1.3 反应后样品的XRD | 第80-81页 |
| 6.2 加氢反应气氛对催化剂的影响 | 第81-86页 |
| 6.2.1 催化活性 | 第81-83页 |
| 6.2.2 加氢气氛下的低温稳定性 | 第83-84页 |
| 6.2.3 加氢气氛下的高温稳定性 | 第84页 |
| 6.2.4 反应前后催化剂XRD | 第84-86页 |
| 6.3 本章小结 | 第86-87页 |
| 结论 | 第87-88页 |
| 参考文献 | 第88-96页 |
| 攻读硕士学位期间发表学术论文情况 | 第96-97页 |
| 致谢 | 第97-98页 |
