硅酸钆晶体的点缺陷研究

【摘要】：硅酸钆Gd2SiO5(GSO)晶体是一种性能优异的光学基质材料,掺入不同的杂质离子后,晶体会表现出不同的功能。例如掺入Pr3+,Eu3+,Tb3+特别是Ce3+后晶体可以作为新型的闪烁晶体,现在已经广泛用于油井探测、核医学(PET)以及高能物理等领域;掺入Yb3+后晶体可以作为激光晶体,目前被选作为飞秒固体激光器的增益介质。就目前而言,对GSO晶体的实验研究和理论研究还很少,但是对于其掺杂的研究却很多,GSO晶体及其缺陷研究是研究其掺杂晶体理论研究的基础,因此利用第一性原理研究GSO晶体及其缺陷具有很重要的意义。由于GSO晶体中Gd的4f轨道为半满,因此GSO晶体应作为强关联材料来考虑,而在计算强关联方面,密度泛函理论无法得出可靠的结果,需要使用DFT+U的方法。本文采用DFT+U的方法来模拟完整的GSO及含缺陷的GSO晶体的结构性质及电子结构,计算发现含缺陷的GSO晶体在禁带中会引入新能级,从而引起光学吸收,并解释了分别在低氧浓度或高氧浓度下制备的Ce:GSO晶体会着色的起因。本文分为六个部分:第一部分,绪论。介绍了GSO晶体的结构特点,研究背景,以及本文研究的目的和任务。第二部分,介绍了密度泛函理论及平面波赝势理论,并介绍了DFT+U方法,最后简要的介绍了本次计算所用到的软件包VASP。第三部分,用VASP软件来计算完整的GSO晶体的电子结构、弹性性质及折射率。第四部分,用VASP软件模拟计算了含氧空位的GSO晶体的电子结构,发现禁带中引入了一个新的缺陷能级,且由价带到缺陷能级以及由缺陷能级到导带的跃迁能量分别为2.08eV和4.34eV,并解释了低氧浓度下制备的Ce:GSO晶体呈现蓝灰色的起因,以及Ce:GSO在退火后4.43eV处减弱的吸收带源自F心。第五部分,用VASP软件模拟计算了含钆空位的GSO晶体的结构性质和电子结构,建立了含钆空位的GSO晶体中的色心模型,并解释了在高氧浓度下制备的Ce:GSO晶体呈现黄色的起因。第六部分,全文总结。
【关键词】：硅酸钆晶体 掺铈硅酸钆晶体 氧空位 钆空位 电子结构
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2013
【分类号】：O771