| 摘要 | 第5-7页 |
| Abstract | 第7-8页 |
| 第一章 绪论 | 第13-35页 |
| 1.1 研究背景 | 第13-14页 |
| 1.2 氮氧化物排放控制技术 | 第14页 |
| 1.2.1 选择性催化还原技术(SCR) | 第14页 |
| 1.3 SCR催化剂 | 第14-20页 |
| 1.3.1 商用V_2O_5/TiO_2基催化剂 | 第15-16页 |
| 1.3.2 其他金属氧化物催化剂 | 第16-18页 |
| 1.3.3 分子筛型催化剂 | 第18-19页 |
| 1.3.4 贵金属催化剂 | 第19-20页 |
| 1.4 SCR反应机理 | 第20-23页 |
| 1.4.1 V_2O_5-TiO_2基催化剂上的脱硝机理 | 第20页 |
| 1.4.2 MnO_x基催化剂上的脱硝机理 | 第20-23页 |
| 1.4.3 贵金属催化剂上的脱硝机理 | 第23页 |
| 1.5 低温SCR脱硝面临的问题 | 第23-30页 |
| 1.5.1 H_2O钝化 | 第23-24页 |
| 1.5.2 SO_2中毒 | 第24-29页 |
| 1.5.3 N_2O的形成 | 第29-30页 |
| 1.6 气固相互作用的原位电镜研究 | 第30-32页 |
| 1.7 本论文研究的立题依据和主要内容 | 第32-35页 |
| 第二章 研究方法 | 第35-41页 |
| 2.1 样品制备原料与设备 | 第35-36页 |
| 2.1.1 实验原料 | 第35页 |
| 2.1.2 样品的制备 | 第35-36页 |
| 2.2 样品的表征 | 第36-37页 |
| 2.2.1 X-射线粉末衍射 | 第36页 |
| 2.2.2 扫描电子显微镜(SEM)与透射电子显微镜(TEM) | 第36页 |
| 2.2.3 X-射线光电子谱(XPS) | 第36页 |
| 2.2.4 NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD) | 第36页 |
| 2.2.5 NO程序升温脱附(NO-TPD) | 第36-37页 |
| 2.2.6 NH_3氧化实验 | 第37页 |
| 2.2.7 NO的氧化实验 | 第37页 |
| 2.2.8 SO_2氧化实验 | 第37页 |
| 2.2.9 热重分析测试 | 第37页 |
| 2.2.10 傅里叶变换红外光谱(FTIR) | 第37页 |
| 2.2.11 原位红外实验(In-situ IR) | 第37页 |
| 2.3 催化剂性能测试 | 第37-38页 |
| 2.4 原位透射电镜实验 | 第38-39页 |
| 2.5 理论计算模拟 | 第39-41页 |
| 第三章 基于CeO_2脱硝及抗SO_2中毒的研究 | 第41-67页 |
| 3.1 引言 | 第41页 |
| 3.2 CeO_2纳米催化剂的制备 | 第41-42页 |
| 3.3 CeO_2脱硝性能测试和动力学分析 | 第42-43页 |
| 3.4 CeO_2催化剂物化性质表征 | 第43-48页 |
| 3.4.1 晶体结构表征(XRD) | 第43页 |
| 3.4.2 微观形貌和结构表征(TEM) | 第43-44页 |
| 3.4.3 表面化学态分析(XPS) | 第44-45页 |
| 3.4.4 NO在催化剂上的吸脱附 | 第45-46页 |
| 3.4.5 NO的氧化 | 第46-47页 |
| 3.4.6 NH_3的吸附与氧化 | 第47-48页 |
| 3.5 样品性能差异和反应机理讨论 | 第48页 |
| 3.6 CeO_2纳米棒持久抗SO_2中毒研究 | 第48-58页 |
| 3.6.1 SO_2氧化测试 | 第49-50页 |
| 3.6.2 热重分析(TG) | 第50-51页 |
| 3.6.3 SO_2中毒的原位电镜研究 | 第51-57页 |
| 3.6.4 硫酸铵/硫酸氢铵的分解 | 第57-58页 |
| 3.7 抗中毒机理的提出与分析 | 第58-59页 |
| 3.8 抗中毒机理的拓展应用 | 第59-63页 |
| 3.8.1 CeO_2纳米颗粒的抗SO_2中毒性能 | 第59-60页 |
| 3.8.2 MnO_x/CeO_2纳米棒的抗SO_2中毒性能 | 第60-61页 |
| 3.8.3 催化剂抗SO_2中毒性能比较 | 第61-62页 |
| 3.8.4 CH_4催化氧化催化剂SO_2中毒后的离线再生 | 第62-63页 |
| 3.9 影响动态平衡的因素探究 | 第63-65页 |
| 3.9.1 金属硫酸盐与NH_3的反应 | 第63-64页 |
| 3.9.2 氧气浓度的影响 | 第64-65页 |
| 3.10 本章小结 | 第65-67页 |
| 第四章 基于Pd/CeO_2催化剂的脱硝研究 | 第67-105页 |
| 4.1 引言 | 第67-68页 |
| 4.2 Pd/CeO_2纳米棒催化剂的制备 | 第68页 |
| 4.3 无氧条件下Pd/CeO_2催化剂的脱硝历程 | 第68-81页 |
| 4.3.1 脱硝性能 | 第68-70页 |
| 4.3.2 催化剂的形貌和结构表征 | 第70-71页 |
| 4.3.3 催化剂表面化学态表征 | 第71页 |
| 4.3.4 DFT计算Pd负载对反应气体吸附和活化的影响 | 第71-75页 |
| 4.3.5 NH_3和NO的TPD | 第75-76页 |
| 4.3.6 原位红外实验 | 第76-78页 |
| 4.3.7 反应路径的确定和讨论 | 第78-80页 |
| 4.3.8 无氧脱硝历程小结 | 第80-81页 |
| 4.4 有氧条件下Pd/CeO_2催化剂的脱硝历程 | 第81-90页 |
| 4.4.1 脱硝性能 | 第81-82页 |
| 4.4.2 DFT计算O_2在催化剂表面的吸附和活化 | 第82-84页 |
| 4.4.3 NO氧化与吸脱附测试 | 第84-85页 |
| 4.4.4 NH_3的氧化 | 第85-86页 |
| 4.4.5 反应气体浓度对N_2O生成量的影响 | 第86-88页 |
| 4.4.6 反应路径的提出和讨论 | 第88-89页 |
| 4.4.7 有氧条件下脱硝历程小结 | 第89-90页 |
| 4.5 SO_2对脱硝历程的影响 | 第90-103页 |
| 4.5.1 无氧条件下SO_2对脱硝性能的影响 | 第90-91页 |
| 4.5.2 有氧条件下SO_2对催化性能的影响 | 第91-92页 |
| 4.5.3 催化剂的形貌与结构表征 | 第92-98页 |
| 4.5.4 NO在催化剂上的脱附与氧化 | 第98页 |
| 4.5.5 NH_3在催化剂上的脱附与氧化 | 第98-99页 |
| 4.5.6 红外光谱探测热处理和NO+ NH_3处理对硫酸化样品的影响 | 第99-101页 |
| 4.5.7 反应机理与讨论 | 第101-103页 |
| 4.6 本章小结 | 第103-105页 |
| 第五章 氧气对PtNi催化剂脱硝性能的影响 | 第105-111页 |
| 5.1 引言 | 第105页 |
| 5.2 样品的制备 | 第105-106页 |
| 5.3 PtNi纳米颗粒的TEM表征 | 第106页 |
| 5.4 PtNi纳米颗粒在氧气中加热的变化 | 第106-109页 |
| 5.4.1 热稳定性变化 | 第106-107页 |
| 5.4.2 结构变化 | 第107-108页 |
| 5.4.3 成分分布变化 | 第108-109页 |
| 5.5 PtNi/CeO_2催化剂性能测试 | 第109-111页 |
| 第六章 结论与展望 | 第111-113页 |
| 参考文献 | 第113-127页 |
| 致谢 | 第127-129页 |
| 个人简历 | 第129-131页 |
| 攻读学位期间发表的学术论文与取得的其他研究成果 | 第131页 |
