摘要 | 第4-5页 |
ABSTRACT | 第5-6页 |
第一章 文献综述 | 第11-41页 |
1.1 环氧丙烷的性质和生产现状 | 第11-18页 |
1.1.1 环氧丙烷简介和性质 | 第11-12页 |
1.1.2 环氧丙烷的用途和生产现状 | 第12-14页 |
1.1.2.1 环氧丙烷的用途 | 第12页 |
1.1.2.2 环氧丙烷的生产现状 | 第12-14页 |
1.1.3 环氧丙烷的生产方法 | 第14-18页 |
1.1.3.1 氯醇法 | 第15页 |
1.1.3.2 共氧化法 | 第15-16页 |
1.1.3.3 过氧化氢直接氧化法(HPPO法) | 第16-17页 |
1.1.3.4 氧气直接氧化法 | 第17-18页 |
1.1.3.5 光催化氧化法 | 第18页 |
1.1.3.6 生物酶催化氧化法 | 第18页 |
1.2 钛硅分子筛的合成、性质和应用 | 第18-29页 |
1.2.1 钛硅分子筛简介 | 第18-20页 |
1.2.2 钛硅分子筛的合成方法 | 第20-21页 |
1.2.2.1 水热合成法 | 第20-21页 |
1.2.2.2 同晶取代法 | 第21页 |
1.2.3 TS-1 分子筛的催化性能 | 第21-26页 |
1.2.3.1 烷烃氧化反应 | 第22-23页 |
1.2.3.2 醇类氧化反应 | 第23页 |
1.2.3.3 丙胺和苯胺的氧化反应 | 第23页 |
1.2.3.4 脂环酮肟化 | 第23页 |
1.2.3.5 烯烃环氧化反应 | 第23-26页 |
1.2.3.6 苯酚羟基化反应 | 第26页 |
1.2.3.7 芳烃羟基化反应 | 第26页 |
1.2.4 TS-1 分子筛的表征 | 第26-29页 |
1.2.4.1 X-射线粉末衍射(XRD) | 第27页 |
1.2.4.2 傅立叶变换红外光谱(FT-IR) | 第27页 |
1.2.4.3 紫外漫反射光谱(UV-Vis) | 第27-28页 |
1.2.4.4 拉曼光谱(Raman) | 第28页 |
1.2.4.5 扫描电子显微镜(SEM) | 第28页 |
1.2.4.6 X-射线光电子能谱(XPS) | 第28页 |
1.2.4.7 其他表征方法 | 第28-29页 |
1.3 钛硅分子筛的成型 | 第29-32页 |
1.3.1 喷雾干燥成型法 | 第29-30页 |
1.3.2 挤条成型法 | 第30-31页 |
1.3.3 原位负载成型法 | 第31-32页 |
1.4 TS-1 分子筛的改性 | 第32-36页 |
1.4.1 碱改性 | 第32-33页 |
1.4.2 酸改性 | 第33页 |
1.4.3 水热法改性 | 第33-35页 |
1.4.4 其他改性方法 | 第35-36页 |
1.5 TS-1 分子筛的失活与再生 | 第36-40页 |
1.5.1 TS-1 分子筛的失活 | 第36-38页 |
1.5.1.1 TS-1 分子筛在丙烯环氧化反应中的失活 | 第36-38页 |
1.5.1.2 TS-1 分子筛在其他反应中的失活 | 第38页 |
1.5.2 TS-1 分子筛的再生 | 第38-40页 |
1.5.2.1 焙烧法再生 | 第38-39页 |
1.5.2.2 溶剂萃取法再生 | 第39页 |
1.5.2.3 原位过氧化氢法再生 | 第39-40页 |
1.6 本文的工作思路 | 第40-41页 |
第二章 实验部分 | 第41-51页 |
2.1 实验试剂与仪器 | 第41-43页 |
2.2 TS-1 分子筛的合成、成型和处理 | 第43-45页 |
2.2.1 TS-1 的合成 | 第43-45页 |
2.2.1.1 四丙基氢氧化铵模板剂的制备 | 第43页 |
2.2.1.2 TS-1 分子筛的合成 | 第43-45页 |
2.2.2 TS-1 催化剂的成型 | 第45页 |
2.2.3 TS-1 分子筛的处理 | 第45页 |
2.3 催化剂的表征 | 第45-47页 |
2.3.1 X-射线衍射(XRD) | 第45-46页 |
2.3.2 傅立叶变换红外光谱(FT-IR) | 第46页 |
2.3.3 紫外漫反射光谱(UV-Vis) | 第46页 |
2.3.4 氮吸附测试 | 第46页 |
2.3.5 扫描电子显微镜(SEM) | 第46-47页 |
2.3.6 透射电子显微镜测试(TEM) | 第47页 |
2.3.7 电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP) | 第47页 |
2.4 催化剂在丙烯环氧化反应中的性能评价 | 第47-51页 |
2.4.1 丙烯环氧化反应流程及装置 | 第47-48页 |
2.4.2 催化剂活性评价条件 | 第48页 |
2.4.3 丙烯环氧化反应 | 第48-49页 |
2.4.4 产物分析方法 | 第49页 |
2.4.5 评价指标 | 第49-51页 |
第三章 反应条件对丙烯环氧化反应的影响 | 第51-64页 |
3.1 前言 | 第51页 |
3.2 实验方法 | 第51页 |
3.3 各反应条件对催化剂性能的影响 | 第51-62页 |
3.3.1 反应温度的影响 | 第51-53页 |
3.3.2 原料液中甲醇含量的影响 | 第53-54页 |
3.3.3 原料液中过氧化氢含量的影响 | 第54-56页 |
3.3.4 进料方式的影响 | 第56-57页 |
3.3.5 反应压力的影响 | 第57-58页 |
3.3.6 过氧化氢浓度的影响 | 第58-60页 |
3.3.7 不同厂家过氧化氢的影响 | 第60-61页 |
3.3.8 过氧化氢中离子的影响 | 第61-62页 |
3.4 本章小结 | 第62-64页 |
第四章 TEA处理TS-1 对丙烯环氧化反应的影响 | 第64-82页 |
4.1 前言 | 第64-65页 |
4.2 实验方法 | 第65页 |
4.3 三乙胺(TEA)处理对丙烯环氧化反应的影响 | 第65-81页 |
4.3.1 TEA处理浓度的影响 | 第65-71页 |
4.3.2 TEA处理温度的影响 | 第71-76页 |
4.3.3 碱处理时间的影响 | 第76-81页 |
4.4 本章小结 | 第81-82页 |
第五章 丙烯环氧化反应中过氧化氢分解的研究 | 第82-88页 |
5.1 引言 | 第82页 |
5.2 各条件对过氧化氢分解率的影响 | 第82-86页 |
5.2.1 温度对过氧化氢分解率的影响 | 第82-83页 |
5.2.2 压力对过氧化氢分解率的影响 | 第83-84页 |
5.2.3 过氧化氢浓度对过氧化氢分解率的影响 | 第84-85页 |
5.2.4 不同厂家过氧化氢对过氧化氢分解率的影响 | 第85-86页 |
5.2.5 过氧化氢中离子对过氧化氢分解率的影响 | 第86页 |
5.3 1,10-邻二氮菲添加剂的影响 | 第86-87页 |
5.4 本章小结 | 第87-88页 |
第六章 结论 | 第88-90页 |
6.1 结论 | 第88-89页 |
6.2 本论文创新点 | 第89-90页 |
附录 | 第90-97页 |
参考文献 | 第97-112页 |
博士期间发表论文和参加科研项目 | 第112-114页 |
致谢 | 第114-115页 |