| 摘要 | 第4-6页 |
| ABSTRACT | 第6-8页 |
| 第一章 文献综述 | 第17-39页 |
| 1.1 引言 | 第17页 |
| 1.2 焦炉煤气简介 | 第17-19页 |
| 1.3 甲烷化反应及机理 | 第19-22页 |
| 1.3.1 CO甲烷化机理 | 第20页 |
| 1.3.2 CO_2甲烷化机理 | 第20-22页 |
| 1.4 甲烷化催化剂简介 | 第22-25页 |
| 1.4.1 CO甲烷化催化剂 | 第22-23页 |
| 1.4.2 CO_2甲烷化催化剂 | 第23-24页 |
| 1.4.3 CO-CO_2共甲烷化催化剂 | 第24-25页 |
| 1.5 甲烷化催化剂制备方法 | 第25-29页 |
| 1.5.1 浸渍法 | 第26页 |
| 1.5.2 机械混合法 | 第26页 |
| 1.5.3 溶胶凝胶法 | 第26-27页 |
| 1.5.4 沉淀法 | 第27-29页 |
| 1.5.4.1 沉淀温度对催化剂的影响 | 第28页 |
| 1.5.4.2 沉淀PH值对催化剂的影响 | 第28-29页 |
| 1.5.4.3 老化时间对催化剂的影响 | 第29页 |
| 1.6 催化剂的失活 | 第29-31页 |
| 1.6.1 积碳失活 | 第30-31页 |
| 1.6.2 高温烧结失活 | 第31页 |
| 1.7 国内外高温甲烷化催化剂及焦炉气甲烷化技术研究现状 | 第31-36页 |
| 1.7.1 国内的高温甲烷化催化剂 | 第32页 |
| 1.7.2 国内焦炉气甲烷化项目概况 | 第32-34页 |
| 1.7.2.1 西南院焦炉气甲烷化技术简介 | 第32-34页 |
| 1.7.2.2 上海华西焦炉气甲烷化技术简介 | 第34页 |
| 1.7.3 新地焦炉气制LNG技术简述 | 第34-36页 |
| 1.8 本论文主要工作 | 第36-39页 |
| 第二章 实验部分 | 第39-47页 |
| 2.1 实验原料及实验仪器 | 第39页 |
| 2.2 催化剂的制备 | 第39-42页 |
| 2.2.1 实验室小试催化剂的制备 | 第39-41页 |
| 2.2.2 不同成型及焙烧条件催化剂的制备 | 第41页 |
| 2.2.3 不同还原条件催化剂样品的制备 | 第41-42页 |
| 2.3 催化剂的表征方法 | 第42页 |
| 2.3.1 N_2物理吸附 | 第42页 |
| 2.3.2 程序升温还原(H_2-TPR) | 第42页 |
| 2.4 催化剂性能评价 | 第42-44页 |
| 2.4.1 高温活性及稳定性评价 | 第42-43页 |
| 2.4.2 低温活性评价 | 第43-44页 |
| 2.5 反应产物分析与结果计算 | 第44-47页 |
| 第三章 催化剂沉淀条件的研究 | 第47-67页 |
| 3.1 沉淀温度对催化剂的影响 | 第47-54页 |
| 3.1.1 滤液中残存金属组分ICP测定 | 第47-48页 |
| 3.1.2 催化剂前驱体的XRD表征结果 | 第48-50页 |
| 3.1.3 前驱体孔大小及孔分布 | 第50-51页 |
| 3.1.4 前驱体的TPR表征结果 | 第51-52页 |
| 3.1.5 催化剂活性及稳定性评价结果 | 第52-54页 |
| 3.1.6 不同沉淀温度制备催化剂小结 | 第54页 |
| 3.2 沉淀PH值对催化剂的影响 | 第54-60页 |
| 3.2.1 沉淀PH值对沉淀完全程度的影响 | 第55页 |
| 3.2.2 前驱体XRD表征结果 | 第55-56页 |
| 3.2.3 前驱体的孔大小及孔分布 | 第56-57页 |
| 3.2.4 前驱体H_2-TPR结果 | 第57-58页 |
| 3.2.5 催化剂活性及稳定性评价结果 | 第58-60页 |
| 3.2.6 不同沉淀PH值对制备催化剂的影响小结 | 第60页 |
| 3.3 老化时间对催化剂性能的影响 | 第60-64页 |
| 3.3.1 催化剂前驱体的XRD表征 | 第60-61页 |
| 3.3.2 催化剂的前驱体的BET表征结果 | 第61-62页 |
| 3.3.3 催化剂前驱体的H_2-TPR结果 | 第62-63页 |
| 3.3.4 不同老化时间对催化剂活性及稳定性的影响 | 第63-64页 |
| 3.3.5 不同老化时间对催化剂影响小结 | 第64页 |
| 3.4 本章小结 | 第64-67页 |
| 第四章 催化剂在不同甲烷化工艺条件下的应用 | 第67-75页 |
| 4.1 催化剂在低温活性评价条件下的应用 | 第67-68页 |
| 4.2 催化剂在稳定操作条件下的应用 | 第68-71页 |
| 4.2.1 正常工况下反应时间对催化剂碎裂情况的影响 | 第68-70页 |
| 4.2.2 反应温度对催化剂碎裂情况的影响 | 第70-71页 |
| 4.3 催化剂在不稳定操作下的应用 | 第71-74页 |
| 4.3.1 反复的停开车过程对催化剂性能的影响 | 第71-73页 |
| 4.3.2 停开车实验对比实验 | 第73-74页 |
| 4.4 本章小结 | 第74-75页 |
| 第五章 工业放大生产催化剂的性能考察 | 第75-91页 |
| 5.1 焙烧条件对催化剂性能的影响 | 第75-85页 |
| 5.1.1 压片强度对焙烧后催化剂强度的影响 | 第75-76页 |
| 5.1.2 焙烧条件对高温甲烷化催化剂强度的影响 | 第76-77页 |
| 5.1.3 焙烧条件对催化剂晶相及晶粒尺寸的影响 | 第77-79页 |
| 5.1.4 焙烧条件对孔结构及孔分布的影响 | 第79-82页 |
| 5.1.5 焙烧条件对催化剂还原性能的影响 | 第82-84页 |
| 5.1.6 焙烧条件对催化剂的影响小结 | 第84-85页 |
| 5.2 还原温度及时间对催化剂强度及性能的影响 | 第85-91页 |
| 5.2.1 还原条件对催化剂强度的影响 | 第85-86页 |
| 5.2.2 还原条件对催化剂晶相及晶粒尺寸的影响 | 第86-88页 |
| 5.2.3 还原条件对催化剂还原度的影响 | 第88-90页 |
| 5.2.4 还原条件对催化剂性能的影响小结 | 第90-91页 |
| 第六章 结论 | 第91-93页 |
| 6.1 不同沉淀条件制备催化剂的结构及性能 | 第91页 |
| 6.2 催化剂在不同工艺条件下的应用 | 第91-92页 |
| 6.3 不同焙烧条件及还原条件下催化剂的结构及性能 | 第92-93页 |
| 参考文献 | 第93-103页 |
| 致谢 | 第103-105页 |
| 作者和导师简介 | 第105-107页 |
| 附件 | 第107-109页 |
