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固体酸改性CeO2催化剂的制备及其NH3-SCR机理研究

摘要第16-18页
ABSTRACT第18-20页
第一章 绪论第27-31页
    1.1 立题背景第27页
    1.2 立题依据第27-29页
    1.3 本论文研究的目的和意义第29-31页
第二章 文献综述第31-49页
    2.1 CeO_2基催化剂在NH_3-SCR中的研究第31-38页
        2.1.1 NH_3-SCR工业催化剂的发展历程第31页
        2.1.2 Ce基催化剂在NH_3-SCR反应中催化性质的研究第31-33页
        2.1.3 Ce基催化剂在SCR反应中抗H_2O+SO_2中毒性能研究第33-35页
        2.1.4 Ce基催化剂的微观结构和表面物种对SCR活性和抗H_2O+SO_2中毒性能研究第35-38页
    2.2 酸改性催化剂在NH_3-SCR中的研究第38-44页
        2.2.1 SO_4~(2-)、PO_4~(3-)和NO_3~-改性催化剂在NH_3-SCR反应中的研究第38-39页
        2.2.2 酸性氧化物改性催化剂在NH_3-SCR反应中的研究第39-40页
        2.2.3 杂多酸的催化特性第40-41页
        2.2.4 杂多酸改性催化剂研究进展第41-43页
        2.2.5 催化剂活性影响因素研究第43-44页
    2.3 NH_3-SCR反应机理研究第44-46页
    2.4 结论第46-49页
第三章 实验部分第49-55页
    3.1 实验试剂及仪器第49-50页
    3.2 催化剂活性评价第50-51页
        3.2.1 NH_3-SCR活性评价装置第50-51页
        3.2.2 NH_3-SCR活性评价方法第51页
    3.3 催化剂表征第51-55页
        3.3.1 X-射线衍射(XRD)的测定第51-52页
        3.3.2 N_2吸脱附测定第52页
        3.3.3 X射线光电子能谱(XPS)的测定第52页
        3.3.4 程序升温还原(H_2-TPR)的测定第52页
        3.3.5 程序升温脱附(NH_3-TPD)的测定第52页
        3.3.6 吡啶红外(Py-IR)的测定第52-53页
        3.3.7 透射电子显微镜(TEM)的测定第53页
        3.3.8 扫描电子显微镜(SEM)测试第53页
        3.3.9 原位漫反射傅里叶变换红外光谱测试第53-54页
        3.3.10 热重分析第54页
        3.3.11 拉曼光谱测试第54页
        3.3.12 FT-IR测试第54-55页
第四章 磷钨酸改性CeO_2催化剂的制备及其NH_3-SCR机理研究第55-85页
    4.1 序言第55页
    4.2 催化剂的制备第55-57页
        4.2.1 不同固体酸改性CeO_2催化剂第55-56页
        4.2.2 水热法制备CeO_2载体第56页
        4.2.3 溶胶-凝胶法制备CeO_2载体第56页
        4.2.4 沉淀法制备CeO_2载体第56页
        4.2.5 磷钨酸改性CeO_2催化剂(P-W/CeO_2)的制备第56-57页
    4.3 结果与讨论第57-79页
        4.3.1 催化活性测试第57-58页
        4.3.2 晶型结构分析第58-59页
        4.3.3 表面官能团分析第59-60页
        4.3.4 表面酸性分析第60-61页
        4.3.5 氧化还原性能分析第61-62页
        4.3.6 抗H_2O和SO_2中毒性能评价第62-64页
        4.3.7 NH_3-SCR活性及N_2选择性测试第64-65页
        4.3.8 物相结构分析第65-67页
        4.3.9 形貌分析第67页
        4.3.10 比表面积和孔结构测定第67-69页
        4.3.11 拉曼光谱分析第69-70页
        4.3.12 表面元素化学价态分析第70-71页
        4.3.13 氧化还原性能分析第71-72页
        4.3.14 表面酸性分析第72-73页
        4.3.15 原位漫反射红外光谱分析第73-77页
        4.3.16 催化性能评价第77-79页
    4.4 讨论第79-82页
        4.4.1 氧化还原性能与催化活性之间的关系第79页
        4.4.2 NH_3-SCR反应机理研究第79-82页
    4.5 结论第82-85页
第五章 硅钨酸改性CeO_2催化剂的制备及其NH_3-SCR机理研究第85-113页
    5.1 序言第85页
    5.2 实验部分第85-86页
        5.2.1 催化剂的制备第85-86页
    5.3 结果与讨论第86-105页
        5.3.1 XRD分析第86-87页
        5.3.2 BET分析第87-88页
        5.3.3 HR-TEM分析第88-89页
        5.3.4 XPS分析第89-90页
        5.3.5 H_2-TPR分析第90-91页
        5.3.6 NH_3-TPD和Py-IR分析第91-93页
        5.3.7 催化剂综合性能评价第93-95页
        5.3.8 抗中毒性能测试第95-96页
        5.3.9 SCR活性测试第96-97页
        5.3.10 pH值对催化剂物相结构的影响第97页
        5.3.11 pH值对催化剂颗粒形貌与粒径的影响第97-99页
        5.3.12 pH值对催化剂氧化还原能力的影响第99-100页
        5.3.13 pH值对催化剂表面物种的影响第100-101页
        5.3.14 NH_3-SCR动态反应过程研究第101-105页
    5.4 讨论第105-110页
        5.4.1 载体对催化剂的结构和NH_3-SCR反应活性的影响第105-106页
        5.4.2 载体对表面酸性和SCR活性的影响第106页
        5.4.3 pH值对催化剂结构与活性的影响第106-107页
        5.4.4 催化剂上NH_3-SCR反应机理探讨第107-110页
    5.5 结论第110-113页
第六章 ZrO_2-WO_3固体酸改性CeO_2催化剂的制备及NH_3-SCR催化性能研究第113-143页
    6.1 序言第113页
    6.2 催化剂的制备第113-115页
        6.2.1 水热法第113-114页
        6.2.2 浸渍法第114页
        6.2.3 共沉淀法第114页
        6.2.4 溶胶-凝胶法第114-115页
    6.3 结果与讨论第115-142页
        6.3.1 催化活性测试第115-116页
        6.3.2 晶型结构分析第116-117页
        6.3.3 N_2吸附-脱附曲线分析第117-118页
        6.3.4 形貌差异分析第118页
        6.3.5 表面元素价态分析第118-120页
        6.3.6 氧化还原特性分析第120-121页
        6.3.7 表面酸性分析第121-124页
        6.3.8 抗H_2O和SO_2中毒性能测试第124页
        6.3.9 不同WO_3含量对催化剂催化活性的影响第124-125页
        6.3.10 N_2选择性第125-126页
        6.3.11 不同WO_3含量对催化剂比表面积的影响第126-127页
        6.3.12 不同WO_3含量对催化剂氧化还原性能的影响第127-128页
        6.3.13 抗硫中毒性能测试第128-129页
        6.3.14 热重研究第129页
        6.3.15 催化剂NH_3-TPD分析第129-131页
        6.3.16 催化剂NO-TPD测试第131页
        6.3.17 Ce/Zr摩尔比CZW催化剂SCR的影响第131-133页
        6.3.18 Ce/Zr摩尔比对CZW催化剂氧化还原特性的影响第133-134页
        6.3.19 Ce/Zr摩尔比CZW催化剂表面酸性的影响第134页
        6.3.20 SCR活性与其氧化还原性能和表面酸性的关系第134-135页
        6.3.21 水热老化对催化剂活性的影响第135-137页
        6.3.22 水热老化处理对催化剂N_2选择性的影响第137-138页
        6.3.23 水热时间对CZW催化剂外观形貌变化的影响第138-139页
        6.3.24 水热老化处理对催化剂氧化还原性能的影响第139-140页
        6.3.25 水热老化处理对催化剂表面物种的影响第140-141页
        6.3.26 水热老化处理对催化剂表面酸性的影响第141-142页
    6.4 结论第142-143页
第七章 ZrO_2-WO_3固体酸改性CeO_2催化剂在NH_3-SCR反应中的机理研究第143-163页
    7.1 序言第143页
    7.2 催化剂的制备第143-144页
    7.3 结果与讨论第144-156页
        7.3.1 NH_3-SCR活性测试第144页
        7.3.2 SEM测试第144-146页
        7.3.3 XRD测试第146-147页
        7.3.4 Raman光谱分析第147-148页
        7.3.5 孔结构分析第148-150页
        7.3.6 表面物种测试与分析第150-151页
        7.3.7 氧化还原性能研究第151-152页
        7.3.8 NH_3-SCR反应中原位漫反射红外图谱(DRIFT)分析第152-153页
        7.3.9 NO+O_2吸附DRIFT图谱研究第153-154页
        7.3.10 NH_3物种与NO+O_2反应的DRIFT图谱研究第154-155页
        7.3.11 NO+O_2物种与NH_3反应的DRIFT图谱研究第155-156页
        7.3.12 NO+NH_3+O_2反应的DRIFT图谱研究第156页
    7.4 讨论第156-161页
        7.4.1 催化剂的结构、表面物种及水热温度间的关系第156-160页
        7.4.2 CZW催化剂上NH_3-SCR反应机理探讨第160-161页
        7.4.3 不同WO_3存在方式对NH_3-SCR反应途径的影响第161页
    7.5 结论第161-163页
第八章 结论与展望第163-166页
    8.1 研究总结第163-165页
    8.2 展望第165-166页
致谢第166-167页
参考文献第167-191页
附录A 攻读博士学位期间发表的论文和专利第191-194页
附录B 攻读博士期间获得的荣誉和奖励第194-195页
附录C 攻读博士期间攻读博士学位期间参与的科研项目第195页

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