| 摘要 | 第1-7页 |
| Abstract | 第7-15页 |
| 前言 | 第15-17页 |
| 第一章 文献综述 | 第17-33页 |
| ·氯乙烯的性质及用途 | 第17-18页 |
| ·现有氯乙烯生产工艺概述 | 第18-20页 |
| ·乙炔法合成氯乙烯 | 第18-19页 |
| ·乙烯法生产氯乙烯 | 第19-20页 |
| ·乙烷法生产氯乙烯 | 第20页 |
| ·乙炔法汞触媒的发展现状 | 第20-21页 |
| ·我国汞资源现状 | 第20-21页 |
| ·汞触媒性质及发展现状 | 第21页 |
| ·我国氯乙烯单体生产工艺发展现状及前景分析 | 第21-22页 |
| ·乙炔氢氯化反应非汞催化剂的研究概况 | 第22-26页 |
| ·非均相催化体系 | 第22-25页 |
| ·均相催化体系 | 第25-26页 |
| ·乙炔氢氯化反应催化剂的制备 | 第26页 |
| ·均相非汞催化剂的制备 | 第26页 |
| ·非均相非汞催化剂的制备 | 第26页 |
| ·非汞催化剂催化机理的研究 | 第26-27页 |
| ·Pt基催化剂的催化机理 | 第26-27页 |
| ·Au基催化剂的催化机理 | 第27页 |
| ·乙炔氢氯化反应动力学 | 第27-30页 |
| ·基于Langmuir-Hinshelwood机理的动力学方程 | 第27-29页 |
| ·基于Eley-Rideal机理的动力学方程 | 第29-30页 |
| ·非汞催化剂开发面临的主要问题 | 第30-31页 |
| ·本课题的技术路线及研究内容 | 第31-33页 |
| ·技术路线 | 第31页 |
| ·研究内容 | 第31-33页 |
| 第二章 实验部分 | 第33-40页 |
| ·原料与试剂 | 第33-34页 |
| ·主要实验仪器 | 第34-35页 |
| ·催化剂的制备方法 | 第35-36页 |
| ·Boehm滴定法测量活性炭表面官能团 | 第36页 |
| ·催化剂表征 | 第36-37页 |
| ·N_2吸附-脱附 | 第36页 |
| ·SEM | 第36页 |
| ·TG | 第36页 |
| ·ICP-AES | 第36页 |
| ·XRD | 第36页 |
| ·EDS | 第36页 |
| ·TEM | 第36页 |
| ·FT-IR | 第36页 |
| ·TPR | 第36-37页 |
| ·机械强度测试 | 第37页 |
| ·实验方法 | 第37-38页 |
| ·催化剂活性评价 | 第37页 |
| ·本征动力学研究 | 第37-38页 |
| ·密度泛函理论(DFT)计算 | 第38页 |
| ·分析方法及评价指标 | 第38-40页 |
| 第三章 乙炔氢氯化反应非汞催化剂的制备及表征 | 第40-68页 |
| ·非汞催化剂活性组分的筛选 | 第40-41页 |
| ·Pd基催化剂催化乙炔氢氯化反应研究 | 第41-44页 |
| ·Pd基催化剂活性考察 | 第41页 |
| ·PdCl2/C催化剂失活原因分析 | 第41-44页 |
| ·Cu基催化剂催化乙炔氢氯化反应研究 | 第44-47页 |
| ·不同价态铜基催化剂活性比较 | 第44页 |
| ·不同负载量下CuCl2/C催化剂活性 | 第44-45页 |
| ·不同空速下CuCl2/C催化剂活性 | 第45-46页 |
| ·CuCl2/C催化剂表征 | 第46-47页 |
| ·Au基催化剂催化乙炔氢氯化反应研究 | 第47-52页 |
| ·不同温度下金基催化剂的活性 | 第47-48页 |
| ·不同金负载量的活性 | 第48-49页 |
| ·不同空速下AuCl3/C的活性 | 第49页 |
| ·不同价态金基催化剂的活性 | 第49-50页 |
| ·Au基催化剂的失活 | 第50-52页 |
| ·双组分催化剂催化乙炔氢氯化反应研究 | 第52-61页 |
| ·双组份PdCl2-CuCl2/C催化剂的活性 | 第53-54页 |
| ·双组份AuCl3-PdCl2/C催化剂的活性 | 第54-55页 |
| ·双组份AuCl3-CuCl2/C催化剂的活性 | 第55-56页 |
| ·双组份AuCl3-CuCl2催化剂载体的选择 | 第56-61页 |
| ·双组份AuCl3-CuCl2/C催化剂的表征 | 第61-67页 |
| ·SEM表征 | 第61-63页 |
| ·TPR表征 | 第63-64页 |
| ·微孔结构表征 | 第64-66页 |
| ·XRD表征 | 第66-67页 |
| ·TEM表征 | 第67页 |
| ·本章小结 | 第67-68页 |
| 第四章 乙炔氢氯化反应热力学及非汞催化工艺参数优化考察 | 第68-80页 |
| ·乙炔与氯化氢加成反应热力学分析 | 第68-72页 |
| ·乙炔氢氯化反应过程分析 | 第68页 |
| ·乙炔与氯化氢加成反应热力学平衡温度 | 第68-70页 |
| ·乙炔与氯化氢加成反应热力学平衡转化率 | 第70-72页 |
| ·乙炔氢氯化反应非汞催化工艺参数优化考察 | 第72-79页 |
| ·温度对催化性能的影响 | 第72-73页 |
| ·空速对催化性能的影响 | 第73-74页 |
| ·反应物配比对催化性能的影响 | 第74页 |
| ·反应气氛对催化性能的影响 | 第74-76页 |
| ·优化条件下的催化性能考察 | 第76-77页 |
| ·氯乙烯精馏提纯 | 第77-79页 |
| ·本章小结 | 第79-80页 |
| 第五章 乙炔氢氯化非汞催化反应机理研究 | 第80-88页 |
| ·AuCl_3分子催化乙炔氢氯化反应机理分析 | 第80-83页 |
| ·单分子构型优化 | 第80页 |
| ·反应中间体的优化计算 | 第80-82页 |
| ·反应路径分析 | 第82-83页 |
| ·CuCl_2分子催化乙炔氢氯化反应机理分析 | 第83-84页 |
| ·双组份活性分子之间的相互作用机理研究 | 第84-86页 |
| ·乙炔氢氯化反应机理分析 | 第86-87页 |
| ·本章小结 | 第87-88页 |
| 第六章 乙炔氢氯化非汞催化反应本征动力学研究 | 第88-105页 |
| ·动力学方程的构建 | 第88-89页 |
| ·内外扩散的消除 | 第89-91页 |
| ·内扩散的消除 | 第89-90页 |
| ·外扩散的消除 | 第90-91页 |
| ·动力学方程的求解 | 第91-95页 |
| ·适宜操作条件的动力学分析 | 第95-97页 |
| ·适宜反应温度的选择 | 第95页 |
| ·适宜空速的选择 | 第95-96页 |
| ·适宜流量比的选择 | 第96-97页 |
| ·固定床反应器模拟 | 第97-103页 |
| ·二维拟均相数学模型 | 第97-98页 |
| ·数学模型的求解 | 第98-100页 |
| ·模型参数的设定 | 第100-101页 |
| ·模拟结果分析 | 第101-103页 |
| ·本章小结 | 第103-105页 |
| 第七章 乙炔氢氯化反应非汞催化剂的稳定性、失活及再生研究 | 第105-121页 |
| ·自制非汞催化剂稳定性研究 | 第105-109页 |
| ·乙炔纯度对催化剂稳定性的影响 | 第105-106页 |
| ·温度对催化剂稳定性的影响 | 第106页 |
| ·空速对催化剂稳定性的影响 | 第106-107页 |
| ·配比对催化剂稳定性的影响 | 第107-108页 |
| ·催化剂寿命考察 | 第108-109页 |
| ·催化剂失活研究 | 第109-116页 |
| ·大空速下催化剂的失活考察 | 第109-110页 |
| ·失活前后的催化剂的外观 | 第110页 |
| ·ICP-AES和EDS分析 | 第110-111页 |
| ·TPR表征 | 第111-112页 |
| ·XRD表征 | 第112页 |
| ·SEM表征 | 第112-113页 |
| ·微孔结构表征 | 第113-114页 |
| ·TG/DTG表征 | 第114-115页 |
| ·FT-IR表征 | 第115-116页 |
| ·GC-MS分析 | 第116页 |
| ·非汞催化剂再生研究 | 第116-119页 |
| ·非汞催化剂AHC-1再生行为初探 | 第117页 |
| ·非汞催化剂AHC-1再生后的微孔结构分析 | 第117-118页 |
| ·非汞催化剂AHC-1再生后的TPR表征 | 第118页 |
| ·非汞催化剂长周期连续化运行操作措施 | 第118-119页 |
| ·经济性估算 | 第119-120页 |
| ·本章小结 | 第120-121页 |
| 第八章 结论 | 第121-124页 |
| 本论文的创新点 | 第124-125页 |
| 参考文献 | 第125-133页 |
| 致谢 | 第133-134页 |
| 攻读博士期间发表论文及专利情况 | 第134页 |
