摘要 | 第3-4页 |
abstract | 第4-5页 |
第一章 文献综述 | 第9-38页 |
1.1 亚纳米金属团簇 | 第9-17页 |
1.1.1 亚纳米金属团簇合成方法 | 第10-15页 |
1.1.2 亚纳米金属团簇的特性 | 第15-17页 |
1.2 多形态 DNA | 第17-23页 |
1.2.1 双螺旋 DNA | 第18-19页 |
1.2.2 G 四链体结构 | 第19-21页 |
1.2.3 I-motif 结构 | 第21-23页 |
1.3 DNA 与金属离子的相互作用 | 第23-25页 |
1.3.1 DNA 与金属离子的作用位点 | 第23-24页 |
1.3.2 金属离子介导的碱基对 | 第24-25页 |
1.4 DNA-金属纳米材料 | 第25-36页 |
1.4.1 以 DNA 为模板合成亚纳米金属团簇 | 第25-30页 |
1.4.2 以 DNA 为模板合成超细金属纳米线 | 第30-33页 |
1.4.3 DNA 模板对金属纳米颗粒形状的调控 | 第33-35页 |
1.4.4 DNA 引导的金属纳米颗粒组装 | 第35-36页 |
1.5 论文工作的提出 | 第36-38页 |
第二章 实验部分 | 第38-49页 |
2.1 实验试剂及仪器 | 第38-40页 |
2.1.1 实验试剂 | 第38-39页 |
2.1.2 实验所用 DNA 序列 | 第39页 |
2.1.3 实验仪器 | 第39-40页 |
2.2 实验方法 | 第40-45页 |
2.2.1 DNA 浓度标定及样品配制 | 第40-41页 |
2.2.2 以 I-motif DNA 为模板制备高活性钯团簇 | 第41-43页 |
2.2.3 I-motif 核酸 loop 组成对 Pd 团簇尺寸,价态及活性的调控 | 第43-44页 |
2.2.4 DNA 模板调控 Ag-Pd 双金属团簇合成及其协同催化作用 | 第44-45页 |
2.3 仪器与表征 | 第45-49页 |
2.3.1 圆二色光谱(CD 光谱) | 第45页 |
2.3.2 紫外可见吸收光谱(UV-vis 光谱) | 第45-46页 |
2.3.3 电喷雾四极杆飞行时间串联质谱仪(ESI MS) | 第46页 |
2.3.4 电喷雾傅立叶变换离子回旋共振高分辨质谱仪(ESI FT-ICR MS) | 第46页 |
2.3.5 透射电子显微镜(TEM) | 第46页 |
2.3.6 动态光散射(DLS) | 第46页 |
2.3.7 X 射线光电子能谱(XPS) | 第46-47页 |
2.3.8 傅立叶变换红外光谱(FTIR) | 第47页 |
2.3.9 荧光光谱 | 第47页 |
2.3.10 非变性聚丙烯酰胺凝胶电泳实验(PAGE) | 第47页 |
2.3.11 密度泛函理论计算(DFT) | 第47-49页 |
第三章 以 I-motif DNA 为模板制备高活性钯团簇 | 第49-71页 |
3.1 I-motif 结构特征及与 Pd 的相互作用 | 第49-50页 |
3.2 Pd 纳米团簇的尺寸表征 | 第50-53页 |
3.2.1 电喷雾质谱表征 | 第50-52页 |
3.2.2 透射电子显微镜及动态光散射表征 | 第52-53页 |
3.3 Pd 团簇的催化性能研究 | 第53-60页 |
3.3.1 I-motif DNA 合成的 Pd 团簇催化活性 | 第53-56页 |
3.3.2 合成 pH 对 Pd 催化剂活性的影响 | 第56-57页 |
3.3.3 还原剂用量对 Pd 纳米催化剂的影响 | 第57-58页 |
3.3.4 前驱体对 Pd 纳米催化剂的影响 | 第58-59页 |
3.3.5 反应温度对 Pd 团簇活性的影响 | 第59-60页 |
3.3.6 Pd 纳米催化剂的耐盐特性研究 | 第60页 |
3.4 Pd 团簇的结构及催化活性分析 | 第60-64页 |
3.4.1 Pd 团簇的价态 | 第60-62页 |
3.4.2 Pd 团簇与 i-motif DNA 的作用位点 | 第62-63页 |
3.4.3 Pd 团簇的结构推测及催化活性分析 | 第63-64页 |
3.5 密度泛函理论(DFT)计算 | 第64-67页 |
3.5.1 Pd 原子在 DNA 模板上的吸附 | 第64-65页 |
3.5.2 反应物在 Pd 团簇上的吸附 | 第65-67页 |
3.6 I-motif DNA 调控 Pd 团簇生长及催化机理 | 第67-68页 |
3.7 Pd 团簇固载化的初步研究 | 第68-69页 |
3.8 本章小结 | 第69-71页 |
第四章 I-motif 核酸 loop 组成对 Pd 团簇尺寸,价态及活性的调控 | 第71-87页 |
4.1 Loop 区序列改变对 DNA 结构的影响 | 第71-73页 |
4.2 Pd 与 DNA 之间的相互作用研究 | 第73-77页 |
4.2.1 圆二色滴定实验 | 第73-76页 |
4.2.2 红外光谱实验 | 第76-77页 |
4.3 Loop 区组成对 Pd 团簇尺寸的影响 | 第77-82页 |
4.3.1 电喷雾质谱表征 | 第77-81页 |
4.3.2 透射电子显微镜表征 | 第81-82页 |
4.4 Pd 团簇的价态分析 | 第82-84页 |
4.5 Pd 团簇的催化性能研究 | 第84-85页 |
4.6 本章小结 | 第85-87页 |
第五章 DNA 模板调控 Ag-Pd 双金属团簇合成及其协同催化作用 | 第87-114页 |
5.1 Ag 团簇的合成 | 第87-89页 |
5.2 Ag-Pd 双金属团簇的合成 | 第89-96页 |
5.2.1 Ag-Pd 双金属团簇的光谱特征 | 第89-91页 |
5.2.2 双金属团簇的尺寸表征 | 第91-96页 |
5.2.3 Ag-Pd 双金属团簇的电子结构 | 第96页 |
5.3 双金属团簇的催化性能研究 | 第96-102页 |
5.3.1 富 G 序列和富 C 序列合成的 Ag-Pd 双金属团簇的活性比较 | 第96-100页 |
5.3.2 富 G 序列合成的其它双金属催化剂的催化性能 | 第100-102页 |
5.4 Ag-Pd 双金属团簇催化机理研究 | 第102-109页 |
5.4.1 Gq1-Ag-Pd 双金属团簇结构分析 | 第102-105页 |
5.4.2 Gq1-Ag-Pd 双金属团簇协同催化机理 | 第105-109页 |
5.5 Ag-Pd 双金属团簇对其他硝基芳香化合物的协同催化 | 第109-111页 |
5.6 富 G DNA 调控 Ag-Pd 双金属团簇生长及协同催化机理 | 第111-112页 |
5.7 本章小结 | 第112-114页 |
第六章 结论与展望 | 第114-117页 |
6.1 本论文的主要结论 | 第114-116页 |
6.2 本论文创新点 | 第116页 |
6.3 展望与建议 | 第116-117页 |
参考文献 | 第117-138页 |
发表论文和参加科研情况说明 | 第138-140页 |
致谢 | 第140页 |