| 摘要 | 第3-5页 |
| ABSTRACT | 第5-7页 |
| 第一章 绪论 | 第12-26页 |
| 1.1 煤气中 H_2S 的脱除方法 | 第12-13页 |
| 1.1.1 湿法脱硫 | 第12-13页 |
| 1.1.2 干法脱硫 | 第13页 |
| 1.2 煤气中 Hg 的脱除方法 | 第13-15页 |
| 1.2.1 吸附剂脱汞 | 第14页 |
| 1.2.2 催化氧化脱汞 | 第14-15页 |
| 1.3 铈基氧化物脱除 H_2S 和 Hg~0的实验研究现状 | 第15-17页 |
| 1.3.1 脱除 H_2S 的实验研究 | 第15-16页 |
| 1.3.2 脱除 Hg~0的实验研究 | 第16页 |
| 1.3.3 共脱除 H_2S 和 Hg~0的实验研究 | 第16-17页 |
| 1.4 量子化学计算方法在脱除 H_2S 和 Hg~0的研究现状 | 第17-18页 |
| 1.4.1 脱除 H_2S 的理论研究 | 第17页 |
| 1.4.2 脱除 Hg~0的理论研究 | 第17-18页 |
| 1.4.3 共脱除 H_2S 和 Hg~0的理论研究 | 第18页 |
| 1.5 选题思路及研究目的 | 第18-19页 |
| 1.5.1 选题思路 | 第18-19页 |
| 1.5.2 研究目的 | 第19页 |
| 1.6 研究内容 | 第19-21页 |
| 本章参考文献 | 第21-26页 |
| 第二章 理论基础 | 第26-34页 |
| 2.1 密度泛函理论 | 第26-28页 |
| 2.1.1 Thomas-Fermi 理论 | 第26页 |
| 2.1.2 Hogenberg-Kohn 理论 | 第26-27页 |
| 2.1.3 Kohn-Sham 方程 | 第27-28页 |
| 2.2 交换关联势 | 第28-29页 |
| 2.2.1 LDA 泛函 | 第28-29页 |
| 2.2.2 GGA 泛函 | 第29页 |
| 2.3 过渡态理论 | 第29-30页 |
| 2.4 VASP 软件包 | 第30-31页 |
| 本章参考文献 | 第31-34页 |
| 第三章 氧化铈脱除 H_2S 的反应机理 | 第34-52页 |
| 3.1 引言 | 第34-35页 |
| 3.2 计算模型及方法 | 第35-37页 |
| 3.2.1 计算模型 | 第35-36页 |
| 3.2.2 计算方法 | 第36-37页 |
| 3.3 H_2S、SH、S 和 H 在 CeO_2(110)表面的吸附 | 第37-40页 |
| 3.3.1 H_2S 的吸附 | 第37-38页 |
| 3.3.2 SH 的吸附 | 第38-39页 |
| 3.3.3 S 和 H 原子的吸附 | 第39-40页 |
| 3.4 H_2S 与 CeO_2(110)表面的反应机理 | 第40-42页 |
| 3.5 H_2S、SH、S 和 H 在还原型 CeO_(2-x)(110)表面的吸附 | 第42-44页 |
| 3.5.1 H_2S 的吸附 | 第42-43页 |
| 3.5.2 SH 的吸附 | 第43页 |
| 3.5.3 S 和 H 原子的吸附 | 第43-44页 |
| 3.6 H_2S 与 CeO_(2-x)(110)表面的反应机理 | 第44-46页 |
| 3.7 氧化铈脱硫过程的动力学分析 | 第46-47页 |
| 3.8 氧化铈脱硫剂与其他脱硫剂的区别 | 第47页 |
| 3.9 本章小结 | 第47-48页 |
| 本章参考文献 | 第48-52页 |
| 第四章 含 Cl 物种在氧化铈表面催化氧化 Hg~0的反应机理 | 第52-72页 |
| 4.1 引言 | 第52-53页 |
| 4.2 模型构建及计算方法 | 第53-54页 |
| 4.2.1 模型构建 | 第53-54页 |
| 4.2.2 计算方法 | 第54页 |
| 4.3 含 Hg 物种在 CeO_2(111)表面的吸附 | 第54-57页 |
| 4.3.1 Hg~0的吸附 | 第54-55页 |
| 4.3.2 HgCl 的吸附 | 第55-56页 |
| 4.3.3 HgCl_2的吸附 | 第56-57页 |
| 4.4 含 Cl 物种在 CeO_2(111)表面的吸附 | 第57-59页 |
| 4.4.1 Cl 原子的吸附 | 第57页 |
| 4.4.2 HCl 的吸附 | 第57-58页 |
| 4.4.3 Cl_2的吸附 | 第58-59页 |
| 4.5 含 Cl 物种催化氧化 Hg~0的反应机理 | 第59-63页 |
| 4.5.1 Cl_2催化氧化 Hg~0的反应机理 | 第59-61页 |
| 4.5.2 HCl 催化氧化 Hg~0的反应机理 | 第61-63页 |
| 4.5.3 Cl/Cl_2/HCl 催化氧化 Hg~0的比较 | 第63页 |
| 4.6 Hg 物种在还原型 CeO_(2-x)(111)表面的吸附 | 第63-67页 |
| 4.6.1 Hg~0的吸附 | 第63-65页 |
| 4.6.2 HgCl 的吸附 | 第65-66页 |
| 4.6.3 HgCl_2的吸附 | 第66-67页 |
| 4.7 本章小结 | 第67-68页 |
| 本章参考文献 | 第68-72页 |
| 第五章 金属掺杂改性对氧化铈表面活性 O 脱除 Hg~0的影响 | 第72-88页 |
| 5.1 引言 | 第72-73页 |
| 5.2 模型构建及计算方法 | 第73-74页 |
| 5.2.1 模型构建 | 第73页 |
| 5.2.2 计算方法 | 第73-74页 |
| 5.3 Hg~0在 CeO_2(111)表面的吸附及氧化 | 第74-78页 |
| 5.3.1 Hg~0在不同 O 覆盖度表面的吸附 | 第74-75页 |
| 5.3.2 HgO 在 CeO_2(111)及 CeO_(2-x)(111)表面的吸附 | 第75-77页 |
| 5.3.3 Hg~0在表面的氧化机理 | 第77-78页 |
| 5.4 Hg~0在 Mn/Fe 掺杂改性表面的吸附 | 第78-80页 |
| 5.4.1 Hg~0在 Mn 掺杂表面的吸附 | 第78-79页 |
| 5.4.2 Hg~0在 Fe 掺杂表面的吸附 | 第79页 |
| 5.4.3 Mn/Fe 掺杂对 Hg~0吸附的影响 | 第79-80页 |
| 5.5 HgO 在 Mn/Fe 掺杂改性表面的吸附 | 第80-83页 |
| 5.5.1 HgO 在 MnCe 及 vMnCe 表面的吸附 | 第80-82页 |
| 5.5.2 HgO 在 FeCe 及 vFeCe 表面的吸附 | 第82-83页 |
| 5.6 Hg~0在 MnCe 表面的循环氧化机理 | 第83-84页 |
| 5.7 本章小结 | 第84-86页 |
| 本章参考文献 | 第86-88页 |
| 第六章 金属掺杂改性对氧化铈共脱除 H_2S 和 Hg~0的影响 | 第88-100页 |
| 6.1 引言 | 第88页 |
| 6.2 模型构建及计算方法 | 第88-89页 |
| 6.2.1 模型构建 | 第88-89页 |
| 6.2.2 计算方法 | 第89页 |
| 6.3 HgS 在 CeO_2(111)表面的吸附 | 第89-90页 |
| 6.4 H_2S 在 Mn/Fe 掺杂改性表面的吸附 | 第90-93页 |
| 6.4.1 H_2S 在 MnCe 表面的吸附 | 第90-91页 |
| 6.4.2 H_2S 在 FeCe 表面的吸附 | 第91-92页 |
| 6.4.3 表面掺杂改性对 H_2S 吸附的影响 | 第92-93页 |
| 6.5 HgS 在 Mn/Fe 掺杂改性表面的吸附 | 第93-95页 |
| 6.5.1 HgS 在 MnCe 表面的吸附 | 第93-94页 |
| 6.5.2 HgS 在 FeCe 表面的吸附 | 第94-95页 |
| 6.5.3 表面掺杂改性对 HgS 吸附的影响 | 第95页 |
| 6.6 H_2S 和 Hg~0在 MnCe 表面的共脱除机理 | 第95-96页 |
| 6.7 本章小结 | 第96-97页 |
| 本章参考文献 | 第97-100页 |
| 第七章 总结与展望 | 第100-104页 |
| 7.1 全文总结 | 第100-101页 |
| 7.2 创新点 | 第101页 |
| 7.3 本文研究工作的不足和建议 | 第101-104页 |
| 致谢 | 第104-105页 |
| 攻读硕士学位期间发表的论文 | 第105页 |
