摘要 | 第5-7页 |
Abstract | 第7-9页 |
第1章 前言 | 第14-17页 |
第2章 文献综述 | 第17-38页 |
2.1 C_5/C_6烷烃异构化工艺发展现状 | 第17-23页 |
2.1.1 C_5/C_6烷烃异构化热力学及动力学研究 | 第17-18页 |
2.1.2 国外异构化工艺发展现状 | 第18-22页 |
2.1.3 国内异构化工艺发展现状 | 第22-23页 |
2.2 C_5/C_6烷烃异构化反应机理研究 | 第23-27页 |
2.2.1 酸性催化剂反应机理 | 第23-24页 |
2.2.2 金属/酸性双功能催化剂反应机理 | 第24-26页 |
2.2.3 氧化还原机理 | 第26页 |
2.2.4 其他异构化反应机理 | 第26-27页 |
2.3 C_5/C_6烷烃异构化催化剂 | 第27-30页 |
2.3.1 单功能酸性催化剂 | 第28页 |
2.3.2 双功能金属-酸性催化剂 | 第28-30页 |
2.3.3 新型固体超强酸异构化催化剂 | 第30页 |
2.4 固体超强酸催化剂综述 | 第30-31页 |
2.4.1 固体酸催化剂简介 | 第30页 |
2.4.2 固体超强酸催化剂分类 | 第30-31页 |
2.5 SO_4~(2-)/ZrO_2型固体超强酸催化剂研究进展 | 第31-35页 |
2.5.1 SO_4~(2-)/M_xO~y型固体超强酸表面特征 | 第31-32页 |
2.5.2 SO_4~(2-)/M_xO~y型固体超强酸酸性中心形成机理 | 第32-33页 |
2.5.3 SO_4~(2-)/ZrO_2型固体超强酸的应用现状 | 第33-34页 |
2.5.4 SO_4~(2-)/ZrO_2型固体超强酸在烷烃异构化反应中的应用现状 | 第34-35页 |
2.6 论文工作选题的依据、研究内容和创新点 | 第35-38页 |
第3章 实验部分 | 第38-47页 |
3.1 实验原料和仪器 | 第38-39页 |
3.2 催化剂的制备 | 第39页 |
3.3 催化活性评价装置、流程与指标 | 第39-42页 |
3.3.1 正己烷异构化连续流微型固定床反应装置图 | 第39-40页 |
3.3.2 实验流程 | 第40-41页 |
3.3.3 反应活性评价指标 | 第41-42页 |
3.4 催化剂表征手段 | 第42-47页 |
3.4.1 X射线多晶衍射(XRD) | 第42页 |
3.4.2 比表面积和孔径分布(BET) | 第42页 |
3.4.3 傅里叶变换红外光谱、吡啶原位红外(FT-IR & Py-IR) | 第42-44页 |
3.4.4 激光拉曼光谱(Raman) | 第44页 |
3.4.5 热重-差示扫描量热分析(TG-DSC) | 第44页 |
3.4.6 程序升温还原(H_2-TPR) | 第44页 |
3.4.7 氨气一程序升温脱附(NH_3-TPD) | 第44-45页 |
3.4.8 场发射扫描电镜和高分辨透射电子显微镜(SEM&TEM) | 第45页 |
3.4.9 ~(27)Al固体核磁测试(~(27)Al-MAS NMR) | 第45页 |
3.4.10 X射线光电子能谱(XPS) | 第45页 |
3.4.11 C、N、H、S元素分析 | 第45-46页 |
3.4.12 电感耦合等离子体发射光谱(ICP-AES) | 第46-47页 |
第4章 氧化锆固体超强酸催化剂的制备、表征及其正己烷异构化反应性能研究 | 第47-64页 |
4.1 引言 | 第47页 |
4.2 超强酸催化剂的制备 | 第47-48页 |
4.3 反应前催化剂预活化的影响 | 第48-53页 |
4.3.1 预活化对催化活性的影响 | 第48-49页 |
4.3.2 预活化对催化剂晶体结构的影响 | 第49-50页 |
4.3.3 预活化对催化剂硫酸根状态和酸性质的影响 | 第50-53页 |
4.4 反应前催化剂预还原的影响 | 第53-57页 |
4.4.1 预还原温度对催化活性的影响 | 第53-54页 |
4.4.2 预还原温度对催化剂酸性质的影响 | 第54-57页 |
4.5 超强酸与丝光沸石在正己烷异构化反应中的对比研究 | 第57-62页 |
4.5.1 丝光沸石的结构表征 | 第58-60页 |
4.5.2 丝光沸石的酸性表征 | 第60-61页 |
4.5.3 丝光沸石型催化剂的催化活性 | 第61-62页 |
4.6 本章小结 | 第62-64页 |
第5章 氧化锆-氧化铝复合超强酸催化剂的制备、表征及其正己烷异构化反应性能研究 | 第64-102页 |
5.1 引言 | 第64页 |
5.2 催化剂的制备 | 第64-66页 |
5.2.1 Zr-Al复合超强酸催化剂的制备 | 第64-65页 |
5.2.2 水洗处理超强酸催化剂 | 第65页 |
5.2.3 氢氧化锆凝胶水热制备 | 第65-66页 |
5.3 共沉淀法/混捏法添加氧化铝的对比 | 第66-75页 |
5.3.1 不同种类复合固体酸催化剂的晶体结构、微观形貌、比表面性质和铝配位情况分析 | 第66-71页 |
5.3.2 不同种类复合固体酸催化剂的还原性、酸性质分析 | 第71-74页 |
5.3.3 不同种类复合固体酸催化剂的催化活性分析 | 第74-75页 |
5.4 混捏法制备高铝含量复合固体超强酸催化剂的研究 | 第75-89页 |
5.4.1 氧化铝含量和水洗处理对催化剂晶体结构和比表面性质的影响 | 第76-78页 |
5.4.2 氧化铝含量和水洗处理对催化剂上硫酸根负载的影响 | 第78-83页 |
5.4.3 氧化铝含量和水洗处理对催化剂酸性质的影响 | 第83-87页 |
5.4.4 氧化铝含量和水洗处理对催化剂异构化催化活性的影响 | 第87-89页 |
5.5 氢氧化锆凝胶的水热处理研究 | 第89-100页 |
5.5.1 水热处理催化剂的晶体结构、比表面性质分析 | 第89-92页 |
5.5.2 水热处理催化剂的微观形貌分析 | 第92-93页 |
5.5.3 水热处理对氧化锆热稳定性和高温晶化过程的影响 | 第93-97页 |
5.5.4 水热处理催化剂的酸性质分析 | 第97-98页 |
5.5.5 水热处理对催化剂正己烷异构化反应催化活性的影响 | 第98-100页 |
5.6 本章小结 | 第100-102页 |
第6章 硫酸化氧化锆催化剂的反应失活与再生行为研究 | 第102-120页 |
6.1 引言 | 第102页 |
6.2 催化剂的失活与再生处理 | 第102-103页 |
6.3 再生条件对催化剂再生反应性能的影响 | 第103-106页 |
6.3.1 空气下再生催化剂反应活性 | 第103-105页 |
6.3.2 氮气下再生催化剂反应活性 | 第105-106页 |
6.4 失活及再生催化剂的结构、热稳定性和微观形貌分析 | 第106-111页 |
6.4.1 失活及再生催化剂晶体结构分析 | 第106-109页 |
6.4.2 失活及再生催化剂比表面性质分析 | 第109-110页 |
6.4.3 失活催化剂热稳定性分析 | 第110-111页 |
6.5 失活及再生催化剂上含硫物种和积碳种类分析 | 第111-114页 |
6.5.1 硫元素分析 | 第111-113页 |
6.5.2 碳元素分析 | 第113-114页 |
6.6 失活及再生催化剂酸性质分析 | 第114-116页 |
6.7 超强酸催化剂失活和再生机理 | 第116-119页 |
6.7.1 催化剂失活机理 | 第116-117页 |
6.7.2 催化剂再生机理 | 第117-119页 |
6.8 本章小结 | 第119-120页 |
第7章 钯-镍双金属负载的固体超强酸催化剂的制备、表征及其催化性能研究 | 第120-134页 |
7.1 引言 | 第120页 |
7.2 催化剂制备 | 第120页 |
7.3 钯-镍双金属催化剂的物化性质表征 | 第120-128页 |
7.3.1 催化剂结构表征 | 第121-122页 |
7.3.2 催化剂热稳定性表征 | 第122-123页 |
7.3.3 催化剂酸性质表征 | 第123-124页 |
7.3.4 催化剂还原性质表征 | 第124-128页 |
7.4 钯-镍双金属催化剂的活性表征 | 第128-132页 |
7.4.1 双金属负载的影响 | 第129-130页 |
7.4.2 预还原温度的影响 | 第130-132页 |
7.5 双金属催化剂反应模型推导 | 第132-133页 |
7.6 本章小结 | 第133-134页 |
第8章 结论与展望 | 第134-138页 |
8.1 结论 | 第134-136页 |
8.2 展望 | 第136-138页 |
参考文献 | 第138-150页 |
攻读博士期间发表论文情况 | 第150-151页 |
致谢 | 第151页 |