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固体超强酸催化剂的制备、表征及其异构化反应性能研究

摘要第5-7页
Abstract第7-9页
第1章 前言第14-17页
第2章 文献综述第17-38页
    2.1 C_5/C_6烷烃异构化工艺发展现状第17-23页
        2.1.1 C_5/C_6烷烃异构化热力学及动力学研究第17-18页
        2.1.2 国外异构化工艺发展现状第18-22页
        2.1.3 国内异构化工艺发展现状第22-23页
    2.2 C_5/C_6烷烃异构化反应机理研究第23-27页
        2.2.1 酸性催化剂反应机理第23-24页
        2.2.2 金属/酸性双功能催化剂反应机理第24-26页
        2.2.3 氧化还原机理第26页
        2.2.4 其他异构化反应机理第26-27页
    2.3 C_5/C_6烷烃异构化催化剂第27-30页
        2.3.1 单功能酸性催化剂第28页
        2.3.2 双功能金属-酸性催化剂第28-30页
        2.3.3 新型固体超强酸异构化催化剂第30页
    2.4 固体超强酸催化剂综述第30-31页
        2.4.1 固体酸催化剂简介第30页
        2.4.2 固体超强酸催化剂分类第30-31页
    2.5 SO_4~(2-)/ZrO_2型固体超强酸催化剂研究进展第31-35页
        2.5.1 SO_4~(2-)/M_xO~y型固体超强酸表面特征第31-32页
        2.5.2 SO_4~(2-)/M_xO~y型固体超强酸酸性中心形成机理第32-33页
        2.5.3 SO_4~(2-)/ZrO_2型固体超强酸的应用现状第33-34页
        2.5.4 SO_4~(2-)/ZrO_2型固体超强酸在烷烃异构化反应中的应用现状第34-35页
    2.6 论文工作选题的依据、研究内容和创新点第35-38页
第3章 实验部分第38-47页
    3.1 实验原料和仪器第38-39页
    3.2 催化剂的制备第39页
    3.3 催化活性评价装置、流程与指标第39-42页
        3.3.1 正己烷异构化连续流微型固定床反应装置图第39-40页
        3.3.2 实验流程第40-41页
        3.3.3 反应活性评价指标第41-42页
    3.4 催化剂表征手段第42-47页
        3.4.1 X射线多晶衍射(XRD)第42页
        3.4.2 比表面积和孔径分布(BET)第42页
        3.4.3 傅里叶变换红外光谱、吡啶原位红外(FT-IR & Py-IR)第42-44页
        3.4.4 激光拉曼光谱(Raman)第44页
        3.4.5 热重-差示扫描量热分析(TG-DSC)第44页
        3.4.6 程序升温还原(H_2-TPR)第44页
        3.4.7 氨气一程序升温脱附(NH_3-TPD)第44-45页
        3.4.8 场发射扫描电镜和高分辨透射电子显微镜(SEM&TEM)第45页
        3.4.9 ~(27)Al固体核磁测试(~(27)Al-MAS NMR)第45页
        3.4.10 X射线光电子能谱(XPS)第45页
        3.4.11 C、N、H、S元素分析第45-46页
        3.4.12 电感耦合等离子体发射光谱(ICP-AES)第46-47页
第4章 氧化锆固体超强酸催化剂的制备、表征及其正己烷异构化反应性能研究第47-64页
    4.1 引言第47页
    4.2 超强酸催化剂的制备第47-48页
    4.3 反应前催化剂预活化的影响第48-53页
        4.3.1 预活化对催化活性的影响第48-49页
        4.3.2 预活化对催化剂晶体结构的影响第49-50页
        4.3.3 预活化对催化剂硫酸根状态和酸性质的影响第50-53页
    4.4 反应前催化剂预还原的影响第53-57页
        4.4.1 预还原温度对催化活性的影响第53-54页
        4.4.2 预还原温度对催化剂酸性质的影响第54-57页
    4.5 超强酸与丝光沸石在正己烷异构化反应中的对比研究第57-62页
        4.5.1 丝光沸石的结构表征第58-60页
        4.5.2 丝光沸石的酸性表征第60-61页
        4.5.3 丝光沸石型催化剂的催化活性第61-62页
    4.6 本章小结第62-64页
第5章 氧化锆-氧化铝复合超强酸催化剂的制备、表征及其正己烷异构化反应性能研究第64-102页
    5.1 引言第64页
    5.2 催化剂的制备第64-66页
        5.2.1 Zr-Al复合超强酸催化剂的制备第64-65页
        5.2.2 水洗处理超强酸催化剂第65页
        5.2.3 氢氧化锆凝胶水热制备第65-66页
    5.3 共沉淀法/混捏法添加氧化铝的对比第66-75页
        5.3.1 不同种类复合固体酸催化剂的晶体结构、微观形貌、比表面性质和铝配位情况分析第66-71页
        5.3.2 不同种类复合固体酸催化剂的还原性、酸性质分析第71-74页
        5.3.3 不同种类复合固体酸催化剂的催化活性分析第74-75页
    5.4 混捏法制备高铝含量复合固体超强酸催化剂的研究第75-89页
        5.4.1 氧化铝含量和水洗处理对催化剂晶体结构和比表面性质的影响第76-78页
        5.4.2 氧化铝含量和水洗处理对催化剂上硫酸根负载的影响第78-83页
        5.4.3 氧化铝含量和水洗处理对催化剂酸性质的影响第83-87页
        5.4.4 氧化铝含量和水洗处理对催化剂异构化催化活性的影响第87-89页
    5.5 氢氧化锆凝胶的水热处理研究第89-100页
        5.5.1 水热处理催化剂的晶体结构、比表面性质分析第89-92页
        5.5.2 水热处理催化剂的微观形貌分析第92-93页
        5.5.3 水热处理对氧化锆热稳定性和高温晶化过程的影响第93-97页
        5.5.4 水热处理催化剂的酸性质分析第97-98页
        5.5.5 水热处理对催化剂正己烷异构化反应催化活性的影响第98-100页
    5.6 本章小结第100-102页
第6章 硫酸化氧化锆催化剂的反应失活与再生行为研究第102-120页
    6.1 引言第102页
    6.2 催化剂的失活与再生处理第102-103页
    6.3 再生条件对催化剂再生反应性能的影响第103-106页
        6.3.1 空气下再生催化剂反应活性第103-105页
        6.3.2 氮气下再生催化剂反应活性第105-106页
    6.4 失活及再生催化剂的结构、热稳定性和微观形貌分析第106-111页
        6.4.1 失活及再生催化剂晶体结构分析第106-109页
        6.4.2 失活及再生催化剂比表面性质分析第109-110页
        6.4.3 失活催化剂热稳定性分析第110-111页
    6.5 失活及再生催化剂上含硫物种和积碳种类分析第111-114页
        6.5.1 硫元素分析第111-113页
        6.5.2 碳元素分析第113-114页
    6.6 失活及再生催化剂酸性质分析第114-116页
    6.7 超强酸催化剂失活和再生机理第116-119页
        6.7.1 催化剂失活机理第116-117页
        6.7.2 催化剂再生机理第117-119页
    6.8 本章小结第119-120页
第7章 钯-镍双金属负载的固体超强酸催化剂的制备、表征及其催化性能研究第120-134页
    7.1 引言第120页
    7.2 催化剂制备第120页
    7.3 钯-镍双金属催化剂的物化性质表征第120-128页
        7.3.1 催化剂结构表征第121-122页
        7.3.2 催化剂热稳定性表征第122-123页
        7.3.3 催化剂酸性质表征第123-124页
        7.3.4 催化剂还原性质表征第124-128页
    7.4 钯-镍双金属催化剂的活性表征第128-132页
        7.4.1 双金属负载的影响第129-130页
        7.4.2 预还原温度的影响第130-132页
    7.5 双金属催化剂反应模型推导第132-133页
    7.6 本章小结第133-134页
第8章 结论与展望第134-138页
    8.1 结论第134-136页
    8.2 展望第136-138页
参考文献第138-150页
攻读博士期间发表论文情况第150-151页
致谢第151页

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