摘要 | 第4-6页 |
Abstract | 第6-8页 |
1 绪论 | 第13-32页 |
1.1 引言 | 第13页 |
1.2 环己基甲醛概况 | 第13-14页 |
1.2.1 环己基甲醛的性质 | 第13页 |
1.2.2 环己基甲醛的用途 | 第13-14页 |
1.3 环己烯氢甲酰化反应的研究概况 | 第14-27页 |
1.3.1 烯烃氢甲酰化反应研究 | 第14页 |
1.3.2 催化体系研究 | 第14-21页 |
1.3.2.1 氟两相体系 | 第15-16页 |
1.3.2.2 有机液/液两相催化 | 第16-18页 |
1.3.2.3 PEG/烷烃两相体系 | 第18-21页 |
1.3.3 催化金属研究 | 第21-24页 |
1.3.4 过渡金属纳米粒子 | 第24-26页 |
1.3.5 过渡金属纳米粒子制备 | 第26-27页 |
1.4 环己甲酸的应用 | 第27-28页 |
1.5 环己甲酸的研究概况 | 第28-30页 |
1.5.1 芳环加氢 | 第28-29页 |
1.5.2 醛基氧化 | 第29-30页 |
1.6 本课题的研究意义 | 第30页 |
1.7 本论文的主要工作思路及内容 | 第30-32页 |
2 温控PEG两相系中铑基混合金属络合物催化环己烯氢甲酰化反应研究 | 第32-47页 |
2.1 前言 | 第32页 |
2.2 实验部分 | 第32-34页 |
2.2.1 试剂与仪器 | 第32-33页 |
2.2.2 催化剂配体的制备 | 第33-34页 |
2.2.3 环己烯氢甲酰化反应 | 第34页 |
2.3 结果与讨论 | 第34-39页 |
2.3.1 磷酸酯配体的表征 | 第34-37页 |
2.3.2 不同金属催化剂的影响 | 第37-38页 |
2.3.3 铑钌金属催化剂的影响 | 第38-39页 |
2.4 主要反应因素对实验的影响 | 第39-41页 |
2.4.1 合成气压力(CO:H_2=1:1)的影响 | 第39页 |
2.4.2 反应时间的影响 | 第39-40页 |
2.4.3 反应温度的影响 | 第40-41页 |
2.4.4 膦配体的影响 | 第41页 |
2.5 响应曲面优化设计 | 第41-46页 |
2.5.1 响应面实验方案、结果及分析 | 第41-43页 |
2.5.2 响应面和等高线分析 | 第43-45页 |
2.5.3 最优工艺条件的预测与验证 | 第45-46页 |
2.6 本章小结 | 第46-47页 |
3 基于钴基的纳米金属温控相系中催化环己烯氢甲酰化研究 | 第47-60页 |
3.1 前言 | 第47页 |
3.2 实验部分 | 第47-49页 |
3.2.1 试剂与仪器 | 第47-48页 |
3.2.2 催化剂的制备 | 第48页 |
3.2.3 环己烯氢甲酰化反应 | 第48-49页 |
3.3 结果与讨论 | 第49-53页 |
3.3.1 不同金属的影响 | 第49页 |
3.3.2 金属含量的影响 | 第49-50页 |
3.3.3 金属还原温度(T_1)的影响 | 第50-51页 |
3.3.4 还原压力(P_1)的影响 | 第51-52页 |
3.3.5 氢甲酰化温度(T_2)的影响 | 第52页 |
3.3.6 合成气压力(P_2)的影响 | 第52-53页 |
3.4 响应面优化分析 | 第53-57页 |
3.4.1 响应面实验方案、结果及分析 | 第53-55页 |
3.4.2 响应面和等高线分析 | 第55-57页 |
3.4.3 最优工艺条件的预测和验证 | 第57页 |
3.5 催化剂循环利用 | 第57页 |
3.6 金属催化剂表征 | 第57-59页 |
3.7 本章小结 | 第59-60页 |
4 过氧化氢氧化环己基甲醛制备环己甲酸 | 第60-69页 |
4.1 前言 | 第60页 |
4.2 实验部分 | 第60-61页 |
4.2.1 试剂与仪器 | 第60-61页 |
4.2.2 环己基甲醛氧化反应 | 第61页 |
4.3 结果与讨论 | 第61-64页 |
4.3.1 不同添加物对反应的影响 | 第61-62页 |
4.3.2 K_2CO_3加入量的影响 | 第62页 |
4.3.3 反应温度的影响 | 第62-63页 |
4.3.4 过氧化氢添加量的影响 | 第63-64页 |
4.3.5 反应时间的影响 | 第64页 |
4.4 响应面优化分析 | 第64-68页 |
4.4.1 响应面实验方案、结果及分析 | 第64-66页 |
4.4.2 响应面和等高线分析 | 第66-68页 |
4.4.3 最优工艺条件的预测和验证 | 第68页 |
4.5 本章小结 | 第68-69页 |
5 催化氧气氧化环己基甲醛制备环己甲酸 | 第69-74页 |
5.1 前言 | 第69页 |
5.2 实验部分 | 第69-70页 |
5.2.1 试剂与仪器 | 第69页 |
5.2.2 环己基甲醛氧化反应 | 第69-70页 |
5.3 结果与讨论 | 第70-73页 |
5.3.1 不同催化剂对反应的影响 | 第70页 |
5.3.2 助剂(六偏磷酸钠)加入量的影响 | 第70-71页 |
5.3.3 反应温度的影响 | 第71页 |
5.3.4 塔体填料与O_2流量的影响 | 第71-72页 |
5.3.5 塔式反应器中不同液柱长径比的影响 | 第72-73页 |
5.4 本章小结 | 第73-74页 |
6 结论、创新点及展望 | 第74-77页 |
6.1 结论 | 第74-75页 |
6.2 主要创新点 | 第75-76页 |
6.3 展望 | 第76-77页 |
参考文献 | 第77-84页 |
个人简历及发表论文 | 第84-85页 |
致谢 | 第85页 |