| 摘要 | 第5-7页 |
| Abstract | 第7-9页 |
| 第1章 绪论 | 第13-38页 |
| 1.1 研究背景 | 第13-16页 |
| 1.1.1 H_2O_2简介及其应用 | 第13-15页 |
| 1.1.2 H_2O_2消费情况及趋势 | 第15-16页 |
| 1.2 H_2O_2生产方法 | 第16-24页 |
| 1.2.1 H_2O_2生产方法发展历程 | 第16-22页 |
| 1.2.2 H_2O_2直接合成法概述 | 第22-24页 |
| 1.3 H_2O_2直接合成法研究现状 | 第24-33页 |
| 1.3.1 实验研究进展 | 第24-31页 |
| 1.3.2 理论研究进展 | 第31-33页 |
| 1.4 计算化学方法简介 | 第33-36页 |
| 1.4.1 密度泛函理论概述 | 第34页 |
| 1.4.2 密度泛函理论与表面催化 | 第34-35页 |
| 1.4.3 计算化学的意义 | 第35-36页 |
| 1.5 课题意义、研究基础及研究思路 | 第36-38页 |
| 1.5.1 课题意义 | 第36页 |
| 1.5.2 研究基础 | 第36页 |
| 1.5.3 研究思路 | 第36-38页 |
| 第2章 研究方法 | 第38-42页 |
| 2.1 理论研究方法 | 第38-39页 |
| 2.1.1 计算软件和参数设置 | 第38页 |
| 2.1.2 基元反应网络 | 第38-39页 |
| 2.1.3 反应能量和活化能计算 | 第39页 |
| 2.2 实验研究方法 | 第39-42页 |
| 2.2.1 材料及催化剂制备 | 第39-40页 |
| 2.2.2 催化剂活性测试及表征 | 第40-42页 |
| 第3章 Pd(111)、Pd(100)、Pd(110)及Pd(211)表面活性位构-效关系 | 第42-64页 |
| 3.1 引言 | 第42-43页 |
| 3.2 Pd(111)、Pd(100)及Pd(110)表面活性位结构及催化性能 | 第43-54页 |
| 3.2.1 反应物、中间物种及产物的吸附 | 第44-49页 |
| 3.2.2 催化性能 | 第49-54页 |
| 3.3 Pd(211)表面活性位结构及催化性能 | 第54-59页 |
| 3.3.1 反应物、中间物种及产物的吸附 | 第54-56页 |
| 3.3.2 H_2O_2直接合成性能 | 第56-59页 |
| 3.4 表面物种覆盖度对H_2O_2直接合成反应的影响 | 第59-61页 |
| 3.5 O、OH及H_2O对O_2活化的影响 | 第61-62页 |
| 3.6 本章小结 | 第62-64页 |
| 第4章 Pd亚纳米团簇催化剂活性位构-效关系 | 第64-84页 |
| 4.1 引言 | 第64-65页 |
| 4.2 模型与参数设置 | 第65页 |
| 4.3 H_2O_2在团簇边位上直接合成的性能 | 第65-71页 |
| 4.3.1 反应物、中间物种及产物的吸附 | 第65-69页 |
| 4.3.2 H_2O_2直接合成性能 | 第69-71页 |
| 4.4 H_2O_2在团簇平台位上直接合成的性能 | 第71-77页 |
| 4.4.1 Pd_(19)-(111)平台位催化性能 | 第71-74页 |
| 4.4.2 Pd_(38)-(100)平台位催化性能 | 第74-77页 |
| 4.5 分析与讨论 | 第77-82页 |
| 4.5.1 表面原子配位饱和度的影响 | 第77-80页 |
| 4.5.2 表面位几何结构的影响 | 第80-81页 |
| 4.5.3 H_2O_2在Pd基催化剂直接合成的粒径效应 | 第81-82页 |
| 4.6 本章小结 | 第82-84页 |
| 第5章 Pd-M (M=Te,Sn,Bi)双金属催化剂活性位构-效关系 | 第84-108页 |
| 5.1 引言 | 第84-85页 |
| 5.2 Pd-Te、Pd-Sn及Pd-Bi催化剂性能比较 | 第85-93页 |
| 5.2.1 模型与参数设置 | 第85-86页 |
| 5.2.2 反应物、中间体及产物的吸附 | 第86-89页 |
| 5.2.3 H_2O_2直接合成性能 | 第89-93页 |
| 5.3 高性能Pd-Te催化剂的构-效关系研究 | 第93-107页 |
| 5.3.1 不同Te含量的Pd-Te催化剂性能 | 第93-94页 |
| 5.3.2 Pd-Te催化剂结构 | 第94-96页 |
| 5.3.3 Pd-Te催化剂催化H_2O_2合成的构-效关系 | 第96-107页 |
| 5.4 本章小结 | 第107-108页 |
| 第6章 HAp负载的Pd催化剂活性位构-效关系 | 第108-122页 |
| 6.1 引言 | 第108-109页 |
| 6.2 Pd/HAp催化剂催化合成H_2O_2的粒径效应 | 第109-110页 |
| 6.3 Pd/HAp催化剂活性位结构及构-效关系 | 第110-120页 |
| 6.3.1 模型及参数设置 | 第110-112页 |
| 6.3.2 速率常数及平衡常数的计算 | 第112-113页 |
| 6.3.3 催化剂活性位性能 | 第113-117页 |
| 6.3.4 催化剂活性位构-效关系 | 第117-120页 |
| 6.4 本章小结 | 第120-122页 |
| 第7章 总结与展望 | 第122-125页 |
| 7.1 全文总结 | 第122-124页 |
| 7.2 展望 | 第124-125页 |
| 参考文献 | 第125-151页 |
| 论文发表情况 | 第151-153页 |
| 致谢 | 第153页 |
