| 中文摘要 | 第4-6页 |
| Abstract | 第6-7页 |
| 第一章 引言 | 第10-28页 |
| 1.1 簇科学概述 | 第10-12页 |
| 1.2 研究簇的方法 | 第12-18页 |
| 1.2.1 研究团簇的实验方法 | 第12-15页 |
| 1.2.2 研究团簇的理论方法 | 第15-18页 |
| 1.3 簇模型催化剂的设计模拟 | 第18-23页 |
| 1.3.1 簇模型模拟催化剂表面活性中心 | 第19-22页 |
| 1.3.1.1 模拟氧化物表面的缺陷位 | 第20-21页 |
| 1.3.1.2 模拟氧化物表面的氧自由基 | 第21-22页 |
| 1.3.2 簇模型在催化反应机理研究的应用 | 第22-23页 |
| 1.4 过渡金属体系的d-轨道芳香性 | 第23-26页 |
| 1.5 本论文的研究重点 | 第26-28页 |
| 第二章 化学计量比钨氧簇的结构及其与CO反应机理的研究 | 第28-43页 |
| 2.1 前言 | 第28-29页 |
| 2.2 计算方法 | 第29-30页 |
| 2.3 结果与讨论 | 第30-41页 |
| 2.3.1 (WO_3)_n~+(n=1-4)的结构和自旋密度分析 | 第30-32页 |
| 2.3.1.1 (WO_3)_n~+(n=1-4)的结构 | 第30-31页 |
| 2.3.1.2 自旋密度分析 | 第31-32页 |
| 2.3.2 (WO_3)_n~+ (n=1-4)与CO的反应机理 | 第32-38页 |
| 2.3.2.1 WO_3~+ +CO | 第33-34页 |
| 2.3.2.2 W_2O_6~+ +CO | 第34页 |
| 2.3.2.3 W_3O_9~+ +CO | 第34-36页 |
| 2.3.2.4 W_4O_(12)~+ +CO | 第36-37页 |
| 2.3.2.5 簇尺寸的影响 | 第37-38页 |
| 2.3.3 WO_3~(-/0)与CO的反应机理 | 第38-41页 |
| 2.3.3.1 WO_3+CO | 第39页 |
| 2.3.3.2 WO_3-+CO | 第39-41页 |
| 2.3.3.3 电荷的影响 | 第41页 |
| 2.4 本章小结 | 第41-43页 |
| 第三章 二核钛氧簇Ti_2O-4~(+/-)离子裂解水脱氢反应机理的研究 | 第43-63页 |
| 3.1 前言 | 第43-44页 |
| 3.2 计算细节 | 第44页 |
| 3.3 结果与讨论 | 第44-62页 |
| 3.3.1 阴离子Ti_2O_4-的结构分析 | 第44-46页 |
| 3.3.2 阴离子Ti_2O_4-裂解水脱氢机理 | 第46-54页 |
| 3.3.2.1 水解过程 | 第47-50页 |
| 3.3.2.2 脱氢过程 | 第50-54页 |
| 3.3.3 阳离子Ti_2O_4~+的结构分析 | 第54-56页 |
| 3.3.4 阳离子Ti_2O_4~+裂解水脱氢机理 | 第56-60页 |
| 3.3.4.1 水解过程 | 第56-57页 |
| 3.3.4.2 脱氢过程 | 第57-60页 |
| 3.3.5 电荷对钛氧簇裂解水脱氢过程的影响 | 第60-62页 |
| 3.4 结论 | 第62-63页 |
| 第四章 双金属氧簇TiMO_4 (M = V,Sc)裂解水脱氢反应机理的研究 | 第63-80页 |
| 4.1 前言 | 第63-64页 |
| 4.2 计算方法 | 第64页 |
| 4.3 结果与讨论 | 第64-79页 |
| 4.3.1 TiVO_4的结构分析 | 第64-65页 |
| 4.3.2 TiVO_4裂解水脱氢机理 | 第65-71页 |
| 4.3.2.1 水解机理 | 第66-67页 |
| 4.3.2.2 脱氢机理 | 第67-71页 |
| 4.3.3 ScTiO_4的结构分析 | 第71-72页 |
| 4.3.4 ScTiO_4认裂解水脱氢机理 | 第72-78页 |
| 4.3.4.1 水解机理 | 第73-74页 |
| 4.3.4.2 脱氢机理 | 第74-78页 |
| 4.3.5 掺杂原子(Sc/V)对裂解水脱氢的影响 | 第78-79页 |
| 4.4 小结 | 第79-80页 |
| 第五章 三核缺氧型钨氧簇W_3O_x~(-/0)(x = 0-2)的电子结构与化学成键 | 第80-92页 |
| 5.1 前言 | 第80页 |
| 5.2 计算细节 | 第80-81页 |
| 5.3 计算结果 | 第81-84页 |
| 5.3.1 W_3、W_3~-和W_3~(2-) | 第81-82页 |
| 5.3.2 W_3O~-和W_3O | 第82-83页 |
| 5.3.3 W_3O_2~-和W_3O_2 | 第83-84页 |
| 5.4 讨论 | 第84-91页 |
| 5.4.1 阴离子光电子谱的模拟和分子轨道分析 | 第84-88页 |
| 5.4.2 W_3O_x~- (x＝0-2)钨氧簇的顺序氧化现象 | 第88-89页 |
| 5.4.3 W_3和W_3~(2-)的d-轨道芳香性 | 第89-91页 |
| 5.5 小结 | 第91-92页 |
| 第六章 总结 | 第92-94页 |
| 未来工作展望 | 第94-95页 |
| 参考文献 | 第95-114页 |
| 致谢 | 第114-115页 |
| 个人简历 | 第115-116页 |
| 在读期间论文发表情况 | 第116页 |
