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质子响应型配合物的合成及其催化CO2加氢还原性能研究

摘要第4-5页
Abstract第5-6页
引言第9-10页
1 文献综述第10-27页
    1.1 CO_2的利用第10-13页
        1.1.1 CO_2排放概况第10页
        1.1.2 CO_2的化学转化第10-13页
    1.2 CO_2加氢还原为甲酸第13-21页
        1.2.1 膦配体催化剂第14-16页
        1.2.2 钳形配体催化剂第16-19页
        1.2.3 氮杂环卡宾配体催化剂第19-20页
        1.2.4 半夹心型配体催化剂第20-21页
    1.3 质子响应型配合物在CO_2加氢还原中的研究进展第21-24页
    1.4 本文研究思路第24-27页
2 催化剂合成第27-40页
    2.1 实验仪器及试剂第27-33页
        2.1.1 实验仪器第27-29页
        2.1.2 实验试剂及纯化第29-33页
    2.2 4,4'-二溴-2,2'-联吡啶的制备第33-35页
        2.2.1 2,2'-联吡啶-N,N'-氧化物的制备第33页
        2.2.2 4,4'-二硝基-2,2'-联吡啶-N,N'-氧化物的制备第33-34页
        2.2.3 4,4'-二溴-2,2'-联吡啶-N,N'-氧化物的制备第34页
        2.2.4 4,4'-二溴-2,2'-联吡啶的制备第34-35页
    2.3 配体的制备第35-36页
        2.3.1 4,4'-二甲硫基-2,2'-联吡啶的合成第35页
        2.3.2 4,4'-二巯基-2,2'-联吡啶的合成第35-36页
    2.4 钌和铱配合物的制备第36-40页
        2.4.1 铱催化剂前体的制备第36-37页
        2.4.2 [Cp~*Ir(4-OH-Py)Cl_2](a)的制备第37页
        2.4.3 [Cp~*Ir(2-OH-Py)Cl_2](b)的制备第37-38页
        2.4.4 [Cp~*Ir(2-SPyH)Cl_2](c)的制备第38页
        2.4.5 [Cp~*Ir(4,4'-(SMe)_2-bpy)(OH_2)]SO_4(d)的制备第38-39页
        2.4.6 [(η~6-C_6H_6)Ru(4,4'-(SMe)_2-bpy)Cl]Cl(e)的制备第39-40页
3 单齿铱配合物催化CO_2加氢还原第40-56页
    3.1 CO_2加氢还原反应的一般过程第40-43页
    3.2 催化剂活性比较第43-45页
    3.3 催化剂用量的影响第45-47页
    3.4 反应压力的影响第47-49页
    3.5 H_2和CO_2比例的影响第49-52页
    3.6 催化CO_2加氢反应机理研究第52-56页
4 双齿联吡啶配合物催化CO_2加氢还原第56-70页
    4.1 催化剂结构表征第57-60页
    4.2 催化剂活性比较第60-62页
    4.3 KHCO_3浓度的影响第62-63页
    4.4 H_2和CO_2压力的影响第63-66页
    4.5 温度的影响第66-70页
结论第70-71页
参考文献第71-78页
附录A 化合物表征谱图第78-85页
攻读硕士学位期间发表学术论文情况第85-86页
致谢第86-87页

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