摘要 | 第4-5页 |
Abstract | 第5-6页 |
引言 | 第9-10页 |
1 文献综述 | 第10-27页 |
1.1 CO_2的利用 | 第10-13页 |
1.1.1 CO_2排放概况 | 第10页 |
1.1.2 CO_2的化学转化 | 第10-13页 |
1.2 CO_2加氢还原为甲酸 | 第13-21页 |
1.2.1 膦配体催化剂 | 第14-16页 |
1.2.2 钳形配体催化剂 | 第16-19页 |
1.2.3 氮杂环卡宾配体催化剂 | 第19-20页 |
1.2.4 半夹心型配体催化剂 | 第20-21页 |
1.3 质子响应型配合物在CO_2加氢还原中的研究进展 | 第21-24页 |
1.4 本文研究思路 | 第24-27页 |
2 催化剂合成 | 第27-40页 |
2.1 实验仪器及试剂 | 第27-33页 |
2.1.1 实验仪器 | 第27-29页 |
2.1.2 实验试剂及纯化 | 第29-33页 |
2.2 4,4'-二溴-2,2'-联吡啶的制备 | 第33-35页 |
2.2.1 2,2'-联吡啶-N,N'-氧化物的制备 | 第33页 |
2.2.2 4,4'-二硝基-2,2'-联吡啶-N,N'-氧化物的制备 | 第33-34页 |
2.2.3 4,4'-二溴-2,2'-联吡啶-N,N'-氧化物的制备 | 第34页 |
2.2.4 4,4'-二溴-2,2'-联吡啶的制备 | 第34-35页 |
2.3 配体的制备 | 第35-36页 |
2.3.1 4,4'-二甲硫基-2,2'-联吡啶的合成 | 第35页 |
2.3.2 4,4'-二巯基-2,2'-联吡啶的合成 | 第35-36页 |
2.4 钌和铱配合物的制备 | 第36-40页 |
2.4.1 铱催化剂前体的制备 | 第36-37页 |
2.4.2 [Cp~*Ir(4-OH-Py)Cl_2](a)的制备 | 第37页 |
2.4.3 [Cp~*Ir(2-OH-Py)Cl_2](b)的制备 | 第37-38页 |
2.4.4 [Cp~*Ir(2-SPyH)Cl_2](c)的制备 | 第38页 |
2.4.5 [Cp~*Ir(4,4'-(SMe)_2-bpy)(OH_2)]SO_4(d)的制备 | 第38-39页 |
2.4.6 [(η~6-C_6H_6)Ru(4,4'-(SMe)_2-bpy)Cl]Cl(e)的制备 | 第39-40页 |
3 单齿铱配合物催化CO_2加氢还原 | 第40-56页 |
3.1 CO_2加氢还原反应的一般过程 | 第40-43页 |
3.2 催化剂活性比较 | 第43-45页 |
3.3 催化剂用量的影响 | 第45-47页 |
3.4 反应压力的影响 | 第47-49页 |
3.5 H_2和CO_2比例的影响 | 第49-52页 |
3.6 催化CO_2加氢反应机理研究 | 第52-56页 |
4 双齿联吡啶配合物催化CO_2加氢还原 | 第56-70页 |
4.1 催化剂结构表征 | 第57-60页 |
4.2 催化剂活性比较 | 第60-62页 |
4.3 KHCO_3浓度的影响 | 第62-63页 |
4.4 H_2和CO_2压力的影响 | 第63-66页 |
4.5 温度的影响 | 第66-70页 |
结论 | 第70-71页 |
参考文献 | 第71-78页 |
附录A 化合物表征谱图 | 第78-85页 |
攻读硕士学位期间发表学术论文情况 | 第85-86页 |
致谢 | 第86-87页 |