中文摘要 | 第10-12页 |
ABSTRACT | 第12-13页 |
第一章 绪论 | 第14-58页 |
1.1 水氧化产氧体系 | 第15-45页 |
1.1.1 自然界中的水氧化过程 | 第15-17页 |
1.1.2 人工模拟光合系统Ⅱ | 第17-20页 |
1.1.2.1 化学氧化剂 | 第18-19页 |
1.1.2.2 光致氧化剂 | 第19-20页 |
1.1.3 水氧化催化体系 | 第20-45页 |
1.1.3.1 均相水氧化催化体系 | 第20-41页 |
1.1.3.1.1 基于金属Ru的水氧化催化体系 | 第20-26页 |
1.1.3.1.2 基于金属Ir的水氧化催化体系 | 第26-29页 |
1.1.3.1.3 基于金属Fe的水氧化催化体系 | 第29-32页 |
1.1.3.1.4 基于金属Co的水氧化催化体系 | 第32-36页 |
1.1.3.1.5 基于金属Ni的水氧化催化体系 | 第36-37页 |
1.1.3.1.6 基于金属Cu的水氧化催化体系 | 第37-38页 |
1.1.3.1.7 基于金属氧化物团簇的水氧化催化体系 | 第38-41页 |
1.1.3.2 异相水氧化催化体系 | 第41-45页 |
1.1.3.2.1 基于金属氧化物的水氧化催化体系 | 第41-42页 |
1.1.3.2.2 基于金属框架化合物(MOFs)的水氧化催化体系 | 第42-45页 |
1.2 本论文的设计思想、研究内容及意义 | 第45-46页 |
参考文献 | 第46-58页 |
第二章 基于Co~(Ⅱ)的层状金属框架化合物用于催化H_2O氧化反应 | 第58-78页 |
2.1 引言 | 第58-59页 |
2.2 实验部分 | 第59-61页 |
2.2.1 实验药品与测试仪器 | 第59页 |
2.2.2 化合物的制备 | 第59-60页 |
2.2.3 溶液中溶解O_2含量的测定 | 第60页 |
2.2.4 体系产生O_2总量的测定 | 第60页 |
2.2.5 电化学性质测试 | 第60-61页 |
2.2.6 ~(18)O同位素标记实验 | 第61页 |
2.3 结果讨论 | 第61-73页 |
2.3.1 化合物1与2的结构 | 第61-63页 |
2.3.2 化合物1与2催化活性研究 | 第63-73页 |
2.3.2.1 反应初始阶段动力学研究 | 第63-66页 |
2.3.2.2 体系生成O_2总量的测定 | 第66-68页 |
2.3.2.3 光致氧化条件下化合物1与2稳定性研究 | 第68-71页 |
2.3.2.4 化合物1与2在电化学条件下催化活性研究 | 第71页 |
2.3.2.5 电化学条件下化合物1与2稳定性研究 | 第71-72页 |
2.3.2.6 ~(18)O同位素标记实验 | 第72-73页 |
2.4 结论 | 第73页 |
参考文献 | 第73-78页 |
第三章 七核混合价态Co~(Ⅱ)_5Co~(Ⅲ)_2簇用于催化H_2O氧化反应 | 第78-94页 |
3.1 引言 | 第78-79页 |
3.2 实验部分 | 第79-80页 |
3.2.1 实验药品与测试仪器 | 第79页 |
3.2.2 化合物的制备 | 第79页 |
3.2.3 溶液中溶解O_2含量的测定 | 第79-80页 |
3.2.4 体系产生O_2总量的测定 | 第80页 |
3.2.5 电化学性质测试 | 第80页 |
3.3 结果讨论 | 第80-87页 |
3.3.1 化合物1的结构 | 第80-81页 |
3.3.2 化合物1的电化学性质 | 第81-83页 |
3.3.3 光致氧化条件下化合物1催化H_2O氧化活性研究 | 第83-85页 |
3.3.4 光致氧化条件下活性催化物种的研究 | 第85-87页 |
3.4 结论 | 第87-88页 |
参考文献 | 第88-94页 |
第四章 半夹心型Co~(Ⅲ)金属配合物作为催化剂前体用于催化H_2O氧化反应 | 第94-110页 |
4.1 引言 | 第94-95页 |
4.2 实验部分 | 第95-98页 |
4.2.1 实验药品与测试仪器 | 第95页 |
4.2.2 化合物的合成 | 第95-97页 |
4.2.2.1 [Cp~*CoCl_2]_2的合成 | 第95-96页 |
4.2.2.2 1H,1'H-2,2'-连咪唑配体的合成 | 第96页 |
4.2.2.3 2,4-二叔丁基-6-苯胺基-苯酚的合成 | 第96页 |
4.2.2.4 配合物[Cp~*(N-N)Co(Cl]Cl的合成 | 第96-97页 |
4.2.2.5 配合物Cp~*Co(N-O)的合成 | 第97页 |
4.2.3 溶液中溶解O_2含量的测定 | 第97页 |
4.2.4 电化学性质测试 | 第97-98页 |
4.3 结果讨论 | 第98-105页 |
4.3.1 化合物的结构 | 第98页 |
4.3.2 化合物的电化学性质 | 第98-103页 |
4.3.3 光致氧化条件下化合物催化H_2O氧化性质研究 | 第103-105页 |
4.4 结论 | 第105页 |
参考文献 | 第105-110页 |
论文的创新点和不足之处 | 第110-112页 |
致谢 | 第112-114页 |
攻读博士学位期间发表论文及获奖情况 | 第114-116页 |
附录1 | 第116-123页 |
附录2 | 第123-131页 |
答辩情况表 | 第131页 |