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负载型MoOx/VOx催化剂上二甲醚选择氧化制甲醛反应的研究

摘要第1-4页
Abstract第4-12页
第一章 文献综述第12-40页
   ·二甲醚化学第12-13页
   ·二甲醚的物化性质和生产应用第13-16页
   ·二甲醚氧化制甲醛的研究背景第16-18页
   ·二甲醚氧化制甲醛的研究现状第18-26页
     ·表面原子密度的影响第18-21页
       ·负载型MoOx 或VOx 在氧化物表面的存在形式第18-20页
       ·二甲醚氧化制甲醛反应与表面钼原子密度的关系第20-21页
     ·氧化-还原性能的影响第21-22页
     ·酸碱性的影响第22-23页
     ·反应动力学及反应途径的研究第23-26页
   ·选择氧化反应的活性相和提高选择氧化反应产率的途径第26-29页
   ·本论文的工作设想第29-31页
 参考文献第31-40页
第二章 实验部分第40-48页
   ·催化剂制备第40-41页
     ·主要原料及试剂第40-41页
     ·催化剂的制备方法和过程第41页
   ·二甲醚选择氧化制甲醛反应第41-46页
     ·色谱分析方法第41-44页
       ·色谱分析原理第41-43页
       ·色谱分析条件和全分析谱图第43-44页
     ·催化剂活性的评价第44-46页
   ·催化剂的表征第46-47页
     ·X 射线衍射(XRD)第46页
     ·紫外可见漫反射(UV-vis-DRS)第46页
     ·H_2-程序升温还原(H2-TPR)第46页
     ·TPO-MS第46页
     ·X 光电子能谱(XPS)第46-47页
     ·原位透射红外光谱第47页
 参考文献第47-48页
第三章 负载型MoOx和VOx催化剂上二甲醚选择氧化制甲醛的反应性能第48-77页
   ·引言第48页
   ·二甲醚氧化制甲醛的反应研究第48-57页
     ·载体对VOx 催化性能的影响第48-50页
     ·VOx/γ-Al_2O_3 催化剂的反应性能第50-52页
     ·MoOx/Al_2O_3 催化剂的反应性能第52-54页
     ·MoOx/Al_2O_3 与VOx/Al_2O_3 催化性能的比较第54-57页
       ·MoOx(VOx)担载量对反应性能的影响第54-55页
       ·反应温度对甲醛选择性的影响第55-57页
     ·催化剂预氧化、预还原对反应性能的影响第57页
   ·催化剂结构的表征第57-65页
     ·XRD 表征结果第57-61页
     ·UV-vis 表征结果第61-63页
     ·TPR 表征结果第63-65页
   ·二甲醚催化氧化表面反应过程分析第65-66页
   ·添加助催化剂的影响第66-71页
   ·氟化处理载体对反应性能的影响第71-72页
   ·小结第72-73页
 参考文献第73-77页
第四章 负载型MoOx 和VOx 催化剂上二甲醚选择氧化制甲醛的动力学研究第77-92页
   ·引言第77页
   ·催化剂的BET 和XPS 表征第77-79页
   ·宏观动力学测定的实验条件第79-80页
   ·内外扩散效应的排除第80-81页
   ·接触时间对转化率和选择性的影响第81-84页
   ·反应活化能和指前因子的测定第84-87页
   ·反应级数的考察结果第87-90页
   ·小结第90页
 参考文献第90-92页
第五章 MoO_3/Al_2O_3催化剂上二甲醚氧化制甲醛的中间物探讨—XPS和IR表征第92-116页
   ·引言第92-93页
   ·实验说明第93-94页
   ·实验结果与讨论第94-112页
     ·预处理条件对催化剂表面状态的影响第94-96页
     ·不同反应条件后催化剂的表面状态第96-103页
     ·不同温度吸附二甲醚后催化剂本身及二甲醚吸附状态的变化第103-107页
     ·DME 吸附的IR 表征第107-110页
     ·DME 氧化的可能中间物种第110-112页
   ·小结第112-113页
 参考文献第113-116页
第六章 原位XRD 方法研究Al_2O_3负载的VOx/MoOx催化剂的分散第116-134页
   ·前言第116-117页
   ·实验说明第117页
   ·实验结果第117-129页
     ·浸渍法制备V/Al 催化剂的原位XRD 图第117-119页
     ·研磨法制备的16V/Al 的XRD 图第119-122页
     ·浸渍法制备的20Mo/Al 催化剂的XRD 图第122-124页
     ·钼酸铵与Al_2O_3 研磨法制备的20Mo/Al催化剂升温过程中的晶相变化图第124-128页
     ·焙烧后的20Mo/Al 催化剂还原的晶相变化图第128-129页
   ·XRD 考察焙烧时间对10V/Al催化剂分散性能的影响第129-132页
     ·标准曲线的绘制第130页
     ·焙烧时间对自发分散的影响第130-132页
   ·本章结论第132-133页
 参考文献第133-134页
第七章 制备方法对VOx/Al_2O_3催化剂反应性能的影响第134-144页
   ·前言第134页
   ·实验说明第134-136页
   ·实验结果第136-142页
     ·浸渍法、研磨法和沉积沉淀法制备的三类催化剂反应结果比较第136-140页
     ·浸渍法和有机-无机杂化法制备的催化剂的反应结果比较第140-142页
   ·小结第142-143页
 参考文献第143-144页
第八章 结论第144-146页
作者简介第146页
攻读博士学位期间发表文章目录第146-148页
致谢第148页

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