| 摘要 | 第1-4页 |
| Abstract | 第4-12页 |
| 第一章 文献综述 | 第12-40页 |
| ·二甲醚化学 | 第12-13页 |
| ·二甲醚的物化性质和生产应用 | 第13-16页 |
| ·二甲醚氧化制甲醛的研究背景 | 第16-18页 |
| ·二甲醚氧化制甲醛的研究现状 | 第18-26页 |
| ·表面原子密度的影响 | 第18-21页 |
| ·负载型MoOx 或VOx 在氧化物表面的存在形式 | 第18-20页 |
| ·二甲醚氧化制甲醛反应与表面钼原子密度的关系 | 第20-21页 |
| ·氧化-还原性能的影响 | 第21-22页 |
| ·酸碱性的影响 | 第22-23页 |
| ·反应动力学及反应途径的研究 | 第23-26页 |
| ·选择氧化反应的活性相和提高选择氧化反应产率的途径 | 第26-29页 |
| ·本论文的工作设想 | 第29-31页 |
| 参考文献 | 第31-40页 |
| 第二章 实验部分 | 第40-48页 |
| ·催化剂制备 | 第40-41页 |
| ·主要原料及试剂 | 第40-41页 |
| ·催化剂的制备方法和过程 | 第41页 |
| ·二甲醚选择氧化制甲醛反应 | 第41-46页 |
| ·色谱分析方法 | 第41-44页 |
| ·色谱分析原理 | 第41-43页 |
| ·色谱分析条件和全分析谱图 | 第43-44页 |
| ·催化剂活性的评价 | 第44-46页 |
| ·催化剂的表征 | 第46-47页 |
| ·X 射线衍射(XRD) | 第46页 |
| ·紫外可见漫反射(UV-vis-DRS) | 第46页 |
| ·H_2-程序升温还原(H2-TPR) | 第46页 |
| ·TPO-MS | 第46页 |
| ·X 光电子能谱(XPS) | 第46-47页 |
| ·原位透射红外光谱 | 第47页 |
| 参考文献 | 第47-48页 |
| 第三章 负载型MoOx和VOx催化剂上二甲醚选择氧化制甲醛的反应性能 | 第48-77页 |
| ·引言 | 第48页 |
| ·二甲醚氧化制甲醛的反应研究 | 第48-57页 |
| ·载体对VOx 催化性能的影响 | 第48-50页 |
| ·VOx/γ-Al_2O_3 催化剂的反应性能 | 第50-52页 |
| ·MoOx/Al_2O_3 催化剂的反应性能 | 第52-54页 |
| ·MoOx/Al_2O_3 与VOx/Al_2O_3 催化性能的比较 | 第54-57页 |
| ·MoOx(VOx)担载量对反应性能的影响 | 第54-55页 |
| ·反应温度对甲醛选择性的影响 | 第55-57页 |
| ·催化剂预氧化、预还原对反应性能的影响 | 第57页 |
| ·催化剂结构的表征 | 第57-65页 |
| ·XRD 表征结果 | 第57-61页 |
| ·UV-vis 表征结果 | 第61-63页 |
| ·TPR 表征结果 | 第63-65页 |
| ·二甲醚催化氧化表面反应过程分析 | 第65-66页 |
| ·添加助催化剂的影响 | 第66-71页 |
| ·氟化处理载体对反应性能的影响 | 第71-72页 |
| ·小结 | 第72-73页 |
| 参考文献 | 第73-77页 |
| 第四章 负载型MoOx 和VOx 催化剂上二甲醚选择氧化制甲醛的动力学研究 | 第77-92页 |
| ·引言 | 第77页 |
| ·催化剂的BET 和XPS 表征 | 第77-79页 |
| ·宏观动力学测定的实验条件 | 第79-80页 |
| ·内外扩散效应的排除 | 第80-81页 |
| ·接触时间对转化率和选择性的影响 | 第81-84页 |
| ·反应活化能和指前因子的测定 | 第84-87页 |
| ·反应级数的考察结果 | 第87-90页 |
| ·小结 | 第90页 |
| 参考文献 | 第90-92页 |
| 第五章 MoO_3/Al_2O_3催化剂上二甲醚氧化制甲醛的中间物探讨—XPS和IR表征 | 第92-116页 |
| ·引言 | 第92-93页 |
| ·实验说明 | 第93-94页 |
| ·实验结果与讨论 | 第94-112页 |
| ·预处理条件对催化剂表面状态的影响 | 第94-96页 |
| ·不同反应条件后催化剂的表面状态 | 第96-103页 |
| ·不同温度吸附二甲醚后催化剂本身及二甲醚吸附状态的变化 | 第103-107页 |
| ·DME 吸附的IR 表征 | 第107-110页 |
| ·DME 氧化的可能中间物种 | 第110-112页 |
| ·小结 | 第112-113页 |
| 参考文献 | 第113-116页 |
| 第六章 原位XRD 方法研究Al_2O_3负载的VOx/MoOx催化剂的分散 | 第116-134页 |
| ·前言 | 第116-117页 |
| ·实验说明 | 第117页 |
| ·实验结果 | 第117-129页 |
| ·浸渍法制备V/Al 催化剂的原位XRD 图 | 第117-119页 |
| ·研磨法制备的16V/Al 的XRD 图 | 第119-122页 |
| ·浸渍法制备的20Mo/Al 催化剂的XRD 图 | 第122-124页 |
| ·钼酸铵与Al_2O_3 研磨法制备的20Mo/Al催化剂升温过程中的晶相变化图 | 第124-128页 |
| ·焙烧后的20Mo/Al 催化剂还原的晶相变化图 | 第128-129页 |
| ·XRD 考察焙烧时间对10V/Al催化剂分散性能的影响 | 第129-132页 |
| ·标准曲线的绘制 | 第130页 |
| ·焙烧时间对自发分散的影响 | 第130-132页 |
| ·本章结论 | 第132-133页 |
| 参考文献 | 第133-134页 |
| 第七章 制备方法对VOx/Al_2O_3催化剂反应性能的影响 | 第134-144页 |
| ·前言 | 第134页 |
| ·实验说明 | 第134-136页 |
| ·实验结果 | 第136-142页 |
| ·浸渍法、研磨法和沉积沉淀法制备的三类催化剂反应结果比较 | 第136-140页 |
| ·浸渍法和有机-无机杂化法制备的催化剂的反应结果比较 | 第140-142页 |
| ·小结 | 第142-143页 |
| 参考文献 | 第143-144页 |
| 第八章 结论 | 第144-146页 |
| 作者简介 | 第146页 |
| 攻读博士学位期间发表文章目录 | 第146-148页 |
| 致谢 | 第148页 |