摘要 | 第4-5页 |
ABSTRACT | 第5页 |
TABLE OF CONTENTS | 第11-15页 |
图目录 | 第15-18页 |
表目录 | 第18-19页 |
主要符号表 | 第19-20页 |
1 文献综述 | 第20-36页 |
1.1 研究背景 | 第20-22页 |
1.1.1 CO_2排放现状 | 第20-21页 |
1.1.2 CO_2捕集、封存及利用 | 第21-22页 |
1.2 CO_2加氢反应研究概况 | 第22-25页 |
1.2.1 CO_2加氢合成CO | 第23-24页 |
1.2.2 CO_2加氢合成甲烷 | 第24页 |
1.2.3 CO_2加氢合成甲醇 | 第24-25页 |
1.2.4 CO_2加氢合成烃类 | 第25页 |
1.3 铁基催化剂CO_2加氢合成烃类 | 第25-29页 |
1.3.1 反应机理探索 | 第26-27页 |
1.3.2 活性中心组成 | 第27-28页 |
1.3.3 催化剂的失活 | 第28-29页 |
1.4 催化剂制备和反应器设计 | 第29-33页 |
1.4.1 催化剂的制备方法 | 第29-30页 |
1.4.2 助剂影响 | 第30-31页 |
1.4.3 载体影响 | 第31-32页 |
1.4.4 反应器类型及反应器设计 | 第32-33页 |
1.5 选题依据及研究内容 | 第33-36页 |
2 实验部分 | 第36-44页 |
2.1 实验原料及设备 | 第36-37页 |
2.2 催化剂制备方法 | 第37-38页 |
2.2.1 等体积浸渍法 | 第37页 |
2.2.2 SiO_2包覆改性 | 第37页 |
2.2.3 机械混合法 | 第37-38页 |
2.3 催化剂表征 | 第38-40页 |
2.3.1 粉末X射线衍射(XRD) | 第38页 |
2.3.2 比表面积及孔结构测试(氮气物理吸附) | 第38页 |
2.3.3 氢气程序升温还原(H_2-TPR) | 第38页 |
2.3.4 程序升温脱附(TPD) | 第38页 |
2.3.5 等电点测定 | 第38-39页 |
2.3.6 分散度测试(CO-Titration) | 第39页 |
2.3.7 傅里叶红外光谱(FT-IR) | 第39页 |
2.3.8 羟基红外测试(OH-IR) | 第39-40页 |
2.3.9 扫描电镜(SEM) | 第40页 |
2.3.10 透射电镜(TEM) | 第40页 |
2.4 催化剂反应性能评价 | 第40-44页 |
2.4.1 CO_2加氢反应评价装置 | 第40-42页 |
2.4.2 产物分析方法 | 第42-44页 |
3 制备工艺对催化剂性能的影响 | 第44-75页 |
3.1 引言 | 第44页 |
3.2 铁含量的影响 | 第44-51页 |
3.2.1 N_2物理吸附表征分析 | 第44-46页 |
3.2.2 XRD表征分析 | 第46-47页 |
3.2.3 H_2-TPR和TPD表征分析 | 第47-50页 |
3.2.4 催化剂反应活性 | 第50-51页 |
3.3 钾含量的影响 | 第51-57页 |
3.3.1 N_2物理吸附表征分析 | 第51-53页 |
3.3.2 XRD表征分析 | 第53-54页 |
3.3.3 H_2-TPR和TPD表征分析 | 第54-56页 |
3.3.4 催化剂反应活性 | 第56-57页 |
3.4 铁前驱体的影响 | 第57-63页 |
3.4.1 N_2物理吸附表征分析 | 第57-58页 |
3.4.2 XRD表征分析 | 第58-60页 |
3.4.3 H_2-TPR和TPD表征分析 | 第60-62页 |
3.4.4 催化剂反应活性 | 第62-63页 |
3.5 钾前驱体的影响 | 第63-68页 |
3.5.1 N_2物理吸附表征分析 | 第63-64页 |
3.5.2 XRD表征分析 | 第64-65页 |
3.5.3 H_2-TPR和TPD表征分析 | 第65-67页 |
3.5.4 催化剂反应活性 | 第67-68页 |
3.6 焙烧温度的影响 | 第68-74页 |
3.6.1 N_2物理吸附表征分析 | 第68-70页 |
3.6.2 XRD表征分析 | 第70-71页 |
3.6.3 H_2-TPR和TPD表征分析 | 第71-73页 |
3.6.4 催化剂反应活性 | 第73-74页 |
3.7 本章小结 | 第74-75页 |
4 工艺条件对催化剂性能的影响 | 第75-84页 |
4.1 引言 | 第75页 |
4.2 还原温度的影响 | 第75-77页 |
4.3 反应物摩尔比的影响 | 第77-78页 |
4.4 反应空速的影响 | 第78-79页 |
4.5 反应温度的影响 | 第79页 |
4.6 反应压力的影响 | 第79-80页 |
4.7 反应时间的影响和液相产物分析 | 第80-83页 |
4.8 本章小结 | 第83-84页 |
5 SiO_2包覆改性对催化剂性能的影响 | 第84-98页 |
5.1 引言 | 第84-85页 |
5.2 SiO_2包覆改性对催化剂活性的影响 | 第85-86页 |
5.3 SiO_2包覆催化剂的相关表征 | 第86-95页 |
5.3.1 N_2物理吸附表征分析 | 第86-88页 |
5.3.2 H_2-TPR表征分析 | 第88-89页 |
5.3.3 XRD表征分析 | 第89-90页 |
5.3.4 FT-IR表征分析 | 第90-91页 |
5.3.5 TPD表征分析 | 第91-93页 |
5.3.6 热重分析 | 第93-94页 |
5.3.7 SEM和TEM表征分析 | 第94-95页 |
5.4 结果与讨论 | 第95-97页 |
5.5 本章小结 | 第97-98页 |
6 载体的组成、孔结构及表面性质对催化剂性能的影响 | 第98-116页 |
6.1 引言 | 第98-99页 |
6.2 氧化铝载体及氧化铝负载催化剂的相关表征和反应数据 | 第99-109页 |
6.2.1 N_2物理吸附表征分析 | 第99-101页 |
6.2.2 OH-IR表征分析 | 第101-102页 |
6.2.3 电势滴定法测量等电点 | 第102-103页 |
6.2.4 XRD表征分析 | 第103-104页 |
6.2.5 H_2-TPR和TPD表征 | 第104-106页 |
6.2.6 分散度测定 | 第106-108页 |
6.2.7 氧化铝载体结构及表面性质对催化剂活性的影响 | 第108-109页 |
6.3 分子筛载体及其负载催化剂的相关表征及反应活性数据 | 第109-114页 |
6.3.1 N_2物理吸附表征分析 | 第109-110页 |
6.3.2 XRD表征分析 | 第110-111页 |
6.3.3 H_2-TPR和TPD表征分析 | 第111-113页 |
6.3.4 CO_2加氢反应活性 | 第113-114页 |
6.4 本章小结 | 第114-116页 |
7 Fe_xO_y晶体结构及形貌对催化剂性能的影响 | 第116-133页 |
7.1 引言 | 第116页 |
7.2 α-Fe_2O_3(三氧化二铁Hematite)的制备 | 第116-118页 |
7.2.1 立方块α-Fe_2O_3的制备 | 第116页 |
7.2.2 锭子α-Fe_2O_3的制备 | 第116-118页 |
7.2.3 六边形α-Fe_2O_3的制备 | 第118页 |
7.2.4 椭球颗粒α-Fe_2O_3的制备 | 第118页 |
7.3 α-Fe_2O_3相关表征及反应数据 | 第118-124页 |
7.3.1 SEM和TEM相关表征 | 第118页 |
7.3.2 XRD表征分析 | 第118-119页 |
7.3.3 TPR表征分析 | 第119-120页 |
7.3.4 CO_2加氢反应活性 | 第120-124页 |
7.4 Fe_3O_4(四氧化三铁Magnetite)的制备 | 第124页 |
7.4.1 中空球形Fe_3O_4的制备 | 第124页 |
7.4.2 方块Fe_3O_4的制备 | 第124页 |
7.4.3 球形Fe_3O_4的制备 | 第124页 |
7.4.4 纳米棒Fe_3O_4的制备 | 第124页 |
7.5 Fe_3O_4相关表征及反应数据 | 第124-131页 |
7.5.1 SEM和TEM表征分析 | 第124-126页 |
7.5.2 XRD表征分析 | 第126-127页 |
7.5.3 TPR表征分析 | 第127-128页 |
7.5.4 CO_2加氢反应活性 | 第128-131页 |
7.6 Fe_xO_y晶型对催化剂活性的影响 | 第131-132页 |
7.7 本章小结 | 第132-133页 |
8 结论与展望 | 第133-136页 |
8.1 结论 | 第133-134页 |
8.2 创新点摘要 | 第134页 |
8.3 展望 | 第134-136页 |
参考文献 | 第136-149页 |
致谢 | 第149-150页 |
作者简介 | 第150页 |
攻读博士学位期间科研项目及科研成果 | 第150-151页 |