摘要 | 第4-6页 |
ABSTRACT | 第6-7页 |
前言 | 第13-14页 |
一、文献综述 | 第14-37页 |
1.1 固体超强酸及甲苯硝化反应 | 第14-25页 |
1.1.1 同体超强酸 | 第14-15页 |
1.1.2 SO_4~(2-)/M_xO_y型固体超强酸 | 第15-22页 |
1.1.2.1 SO_4~(2-)/M_xO_y型固体超强酸的制备 | 第15-16页 |
1.1.2.2 影响SO_4~(2-)/M_xO_y型固体超强酸性质的因素 | 第16-17页 |
1.1.2.3 SO_4~(2-)/M_xO_y型固体超强酸的表征 | 第17-19页 |
1.1.2.4 SO_4~(2-)/M_xO_y型超强酸的酸性中心模型 | 第19-21页 |
1.1.2.5 SO_4~(2-)/M_xO_y型同体超强酸催化剂的失活与再生 | 第21-22页 |
1.1.3 甲苯硝化反应 | 第22-25页 |
1.1.3.1 传统的硝化方法 | 第22-23页 |
1.1.3.2 磺酸镧系金属盐催化硝化方法 | 第23页 |
1.1.3.3 常见固体酸催化硝化方法 | 第23-25页 |
1.2了固体碱及丙酮aldol缩合反应 | 第25-35页 |
1.2.1 固体碱 | 第25-26页 |
1.2.2 水滑石类固体碱 | 第26-29页 |
1.2.2.1 水滑石的结构和组成 | 第26-27页 |
1.2.2.2 水滑石的基本性质 | 第27-28页 |
1.2.2.3 水滑石类催化剂的制备 | 第28-29页 |
1.2.3 丙酮aldol缩合反应制备二丙酮醇 | 第29-35页 |
1.2.3.1 传统均相法催化丙酮合成DAA | 第30页 |
1.2.3.2 非均相法催化丙酮合成DAA | 第30-35页 |
1.2.3.2.1 强碱性阴离子交换树脂催化方法 | 第30-31页 |
1.2.3.2.2 固体碱催化方法 | 第31页 |
1.2.3.2.3水滑石类同体碱催化方法 | 第31-35页 |
1.3 选题目的及研究内容 | 第35-37页 |
二、SO_4~(2-)/M_xO_y型固体超酸催化剂的制备与表征 | 第37-51页 |
2.1 仪器与试剂 | 第37-38页 |
2.2 SO_4~(2-)/M_xO_y型固体超酸催化剂的制备 | 第38-39页 |
2.2.1 SO_4~(2-)/ZrO_2型固体超酸催化剂的制备 | 第38页 |
2.2.2 SO_4~(2-)/TiO_2型固体超酸催化剂的制备 | 第38-39页 |
2.3 SO_4~(2-)/M_xO_y型固体超酸催化剂的表征与讨论 | 第39-45页 |
2.3.1 SO_4~(2-)/ZrO_2的表征 | 第39-42页 |
2.3.2 SO_4~(2-)/TiO_2的的表征 | 第42-45页 |
2.4 SO_4~(2-)/M_xO_y型固体超强酸酸强度及酸量测试 | 第45-50页 |
2.4.1 结果及分析 | 第45-50页 |
2.4.1.1 SO_4~(2-)/ZrO_2的酸强度 | 第45-48页 |
2.4.1.2 SO_4~(2-)/TiO_2的酸强度 | 第48-50页 |
2.5 本章小结 | 第50-51页 |
三、SO_4~(2-)/M_xO_y型固体超强酸催化剂催化甲苯硝化反应性能 | 第51-77页 |
3.1 引言 | 第51-52页 |
3.2 实验部分 | 第52-53页 |
3.2.1 原料及试剂 | 第52页 |
3.2.2 固体超强酸催化甲苯硝化反应 | 第52-53页 |
3.3 结果与讨论 | 第53-77页 |
3.3.1 SO_4~(2-)/ZrO_2型固体超强酸催化剂催化甲苯硝化 | 第53-67页 |
3.3.1.1 不同条件下制备的ZrO_2前驱体对甲苯硝化的影响 | 第53-55页 |
3.3.1.2 锆离子溶液浓度变化对制备SO_4~(2-)/ZrO_2催化甲苯硝化的影响 | 第55-56页 |
3.3.1.3 聚乙二醇变化对SO_4~(2-)/ZrO_2催化甲苯硝化的影响 | 第56-60页 |
3.3.1.3.1 聚乙二醇滴加顺序的影响 | 第56-57页 |
3.3.1.3.2 聚乙二醇用量的影响 | 第57-58页 |
3.3.1.3.3 聚乙二醇和乙醇同时作用的影响 | 第58-60页 |
3.3.1.4 氨水浓度(pH)变化的影响 | 第60-61页 |
3.3.1.5 ZrO_2硫酸浸渍浓度对SO_4~(2-)/ZrO_2催化甲苯硝化的影响 | 第61-63页 |
3.3.1.6 煅烧温度变化对SO_4~(2-)/ZrO_2催化甲苯硝化的影响 | 第63-66页 |
3.3.1.6.1 正丁醇共沸除水下样品预煅烧温度变化的影响 | 第63-65页 |
3.3.1.6.2 直接干燥下不同煅烧温度的影响 | 第65-66页 |
3.3.1.7 催化剂重复使用对催化活性的影响 | 第66-67页 |
3.3.2 SO_4~(2-)/ZrO_2-TiO_2型固体超强酸催化甲苯硝化反应 | 第67-70页 |
3.3.2.1 煅烧温度对SO_4~(2-)/ZrO_2-TiO_2催化活性的影响 | 第67-68页 |
3.3.2.2 不同硫酸浸渍浓度对SO_4~(2-)/ZrO_2-TiO_2催化活性的影响 | 第68-69页 |
3.3.2.3 Ti/Zr摩尔比对SO_4~(2-)/ZrO_2-TiO_2催化活性的影响 | 第69-70页 |
3.3.3 SO_4~(2-)/TiO_2固体超强酸催化甲苯硝化 | 第70-75页 |
3.3.3.1 硫酸浓度和煅烧温度对SO_4~(2-)/TiO_2催化甲苯硝化的影响 | 第70-71页 |
3.3.3.2 溶胶凝胶法对SO_4~(2-)/TiO_2催化甲苯硝化反应的影响 | 第71-75页 |
3.3.3.2.1 不同处理条件对SO_4~(2-)/TiO_2~-催化甲苯硝化的影响 | 第71-72页 |
3.3.3.2.2 溶胶-凝胶的不同配比对SO_4~(2-)/TiO_2催化甲苯硝化的影响 | 第72-75页 |
3.3.3.3 催化剂重复使用对催化活性的影响 | 第75页 |
3.3.4 本章小结 | 第75-77页 |
四、Mg/Al类固体水滑石的制备及其对丙酮Aldol缩合反应的催化性能 | 第77-86页 |
4.1 引言 | 第77-78页 |
4.2 实验部分 | 第78-79页 |
4.2.1 仪器与试剂 | 第78-79页 |
4.2.2 Mg/Al类固体水滑石的制备及评价 | 第79页 |
4.2.2.1 催化剂制备方法 | 第79页 |
4.2.2.2 评价方法 | 第79页 |
4.3 结果及讨论 | 第79-84页 |
4.3.1 Mg/Al类固体水滑石的表征 | 第80-81页 |
4.3.2 Mg/Al类固体水滑石制备条件对丙酮Aldol缩合反应的影响 | 第81-84页 |
4.3.2.1 煅烧条件的影响 | 第81-82页 |
4.3.2.2 再水合条件变化的影响 | 第82-83页 |
4.3.2.3 HT前驱体化学反应条件的影响 | 第83页 |
4.3.2.4 催化剂与文献中不同典型催化剂活性的比较 | 第83-84页 |
4.3.3 催化剂的回收套用 | 第84页 |
4.4 本章小结 | 第84-86页 |
五、结论与展望 | 第86-88页 |
5.1 结论 | 第86-87页 |
5.2 展望 | 第87-88页 |
参考文献 | 第88-101页 |
附录 | 第101-109页 |
致谢 | 第109-110页 |
攻读学位期间发表的学术论文目录 | 第110页 |