| 摘要 | 第8-10页 |
| Abstract | 第10-11页 |
| 第一章 文献综述 | 第12-39页 |
| 1.1 引言 | 第12页 |
| 1.2 甲烷和丙烷活化的研究现状 | 第12-23页 |
| 1.2.1 甲烷和丙烷转化的热力学 | 第12-15页 |
| 1.2.1.1 甲烷临氧转化的热力学 | 第12-13页 |
| 1.2.1.2 甲烷无氧转化的热力学 | 第13-14页 |
| 1.2.1.3 甲烷和丙烷及其混合物的无氧转化的热力学 | 第14-15页 |
| 1.2.2 甲烷转化的主要途径 | 第15页 |
| 1.2.2 甲烷的无氧芳构化 | 第15-23页 |
| 1.2.2.1 负载型金属氧化物催化剂对甲烷的无氧芳构化活性 | 第15-16页 |
| 1.2.2.2 负载型分子筛催化剂对甲烷的无氧芳构化活性 | 第16-18页 |
| 1.2.2.3 Mo／HZSM-5上添加第二组分后对甲烷的无氧芳构化性能 | 第18-20页 |
| 1.2.2.4 甲烷无氧芳构化反应机理 | 第20-23页 |
| 1.3 丙烷芳构化 | 第23-30页 |
| 1.3.1 丙烷在Pt／HZSM-5催化剂上的芳构化反应 | 第24-25页 |
| 1.3.2 丙烷在Zn-HZSM-5催化剂的芳构化反应 | 第25-27页 |
| 1.3.3 丙烷在Ga-HZSM-5催化剂上的芳构化反应 | 第27页 |
| 1.3.4 丙烷芳构化的机理 | 第27-30页 |
| 1.4 甲烷和其它链烃的共活化 | 第30-33页 |
| 1.4.1 甲烷和其它链烃的共活化的机理 | 第32-33页 |
| 1.5 研究目标和研究内容 | 第33-35页 |
| 1.5.1 研究目标 | 第33-34页 |
| 1.5.2 研究内容 | 第34-35页 |
| 参考文献 | 第35-39页 |
| 第二章 实验部分 | 第39-44页 |
| 2.1 主要原料与试剂 | 第39页 |
| 2.2 催化剂的活性评价 | 第39-42页 |
| 2.3 催化剂的物化性能表征 | 第42-44页 |
| 2.3.1 催化剂的表面酸性测定 | 第42页 |
| 2.3.2 程序升温还原(H_2-TPR) | 第42-43页 |
| 2.3.3 CH_4程序升温表面脱附反应(CH_4-TPD—MS) | 第43页 |
| 2.3.4 催化剂积碳行为的研究 | 第43页 |
| 2.3.5 ~(13)CH_4同位素示踪表征 | 第43-44页 |
| 第三章 HZSM-5分子筛负载Pt,Cu,Mo,Zn催化剂上甲烷和丙烷混合芳构化反应 | 第44-65页 |
| 3.1 实验部分 | 第44-45页 |
| 3.2 结果和讨论 | 第45-58页 |
| 3.2.1 HZSM-5负载Pt、Cu、Mo、Zn的催化剂上甲烷和丙烷的活化转化 | 第45-47页 |
| 3.2.1.1 反应时间对4％Zn／HZSM-5和0.5％Pt／HZSM-5活性的影响 | 第46-47页 |
| 3.2.2 Zn／HZSM-5催化剂上甲烷和丙烷的活化转化 | 第47-48页 |
| 3.3.3 反应时间的影响 | 第48-58页 |
| 3.2.2.2 反应温度的影响 | 第51-53页 |
| 3.2.2.3 空速的影响 | 第53-55页 |
| 3.2.2.4 反应气组成的影响 | 第55-58页 |
| 3.3 催化剂的表征 | 第58-62页 |
| 3.3.1 催化剂的表面酸性 | 第58-60页 |
| 3.3.2 催化剂的还原性 | 第60-61页 |
| 3.3.3 催化剂的积碳行为 | 第61-62页 |
| 3.4 结论 | 第62-63页 |
| 参考文献 | 第63-65页 |
| 第四章 Zn—Mo／HZSM-5催化剂上甲烷和丙烷混合活化芳构化反应 | 第65-80页 |
| 4.1 催化剂的制备 | 第65-66页 |
| 4.2 结果与讨论 | 第66-74页 |
| 4.2.1 Mo的添加量的影响 | 第66-67页 |
| 4.2.2 反应时间的影响 | 第67-69页 |
| 4.2.3 0.7％Mo+6％Zn-HZSM-5的催化性能 | 第69-74页 |
| 4.2.3.1 反应时间对产品选择性的影响 | 第70-71页 |
| 4.2.3.2 摩尔比(C1／C3)的影响 | 第71-74页 |
| 4.3 催化剂的表征 | 第74-76页 |
| 4.3.1 NH_3-TPD的结果 | 第74-75页 |
| 4.3.2 H_2-TPR结果 | 第75-76页 |
| 4.4 制备方法对催化剂性能的影响 | 第76-79页 |
| 4.4.1 制备方法对催化剂还原性能的影响 | 第78-79页 |
| 4.5 结论 | 第79页 |
| 参考文献 | 第79-80页 |
| 第五章 Zn-Cu／HZSM-5催化剂上甲烷和丙烷混合芳构化反应 | 第80-94页 |
| 5.1 催化剂制备 | 第80页 |
| 5.2 结果与讨论 | 第80-88页 |
| 5.2.1 Cu的添加量对甲烷和丙烷转化率及其产物分布的影响 | 第80-81页 |
| 5.2.2 反应时间对甲烷和丙烷转化率的影响 | 第81-83页 |
| 5.2.3 0.7％Cu+6％Zn／HZSM-5催化剂上甲烷和丙烷的混合芳构化反应 | 第83-88页 |
| 5.2.3.1 不同反应气氛下的反应结果 | 第83-85页 |
| 5.2.3.2 反应时间对产物选择性的影响 | 第85-86页 |
| 5.2.3.3 原料组成对甲烷和丙烷共反应的影响 | 第86-88页 |
| 5.3 催化剂的表征 | 第88-93页 |
| 5.3.1 催化剂的表面酸性 | 第88-90页 |
| 5.3.2 催化剂的还原性能 | 第90页 |
| 5.3.3 制备方法对催化剂性能的影响 | 第90-93页 |
| 5.4 小结 | 第93页 |
| 参考文献 | 第93-94页 |
| 第六章 Zn-Cr／HZSM-5催化剂上甲烷和丙烷混合芳构化反应 | 第94-105页 |
| 6.1 催化剂制备 | 第94页 |
| 6.2 结果和讨论 | 第94-100页 |
| 6.2.1 Cr的担载量对甲烷和丙烷转化率及其产物分布的影响 | 第94-95页 |
| 6.2.2 反应时间对甲烷和丙烷转化率的影响 | 第95-97页 |
| 6.2.3 0.5％Cr-6％Zn／HZSM-5催化剂上甲烷和丙烷的混合活化芳构化反应 | 第97-100页 |
| 6.2.3.1 反应气氛的影响 | 第97-98页 |
| 6.2.3.2 原料组成对甲烷和丙烷共反应的影响 | 第98-99页 |
| 6.2.3.3 反应时间对产品分布的影响 | 第99-100页 |
| 6.3 催化剂的表征 | 第100-104页 |
| 6.3.1 Zn-Cr／HZSM-5催化剂的表面酸性 | 第100-101页 |
| 6.3.2 Zn-Cr／HZSM-5催化剂的还原性能 | 第101-102页 |
| 6.3.3 Zn-Cr／HZSM-5催化剂的积碳行为 | 第102-104页 |
| 6.4 小结 | 第104页 |
| 参考文献 | 第104-105页 |
| 第七章 Pt,Ag,Fe,Co,Ni改性Zn／HZSM-5催化剂上甲烷和丙烷混合芳构化反应 | 第105-113页 |
| 7.1 催化剂制备 | 第105页 |
| 7.2 Zn-M／HZSM-5催化剂上甲烷和丙烷的混合活化芳构化反应 | 第105-107页 |
| 7.3 Zn-M／HZSM-5催化剂上反应时间的影响 | 第107-110页 |
| 7.4 Zn-M／HZSM-5催化剂的积碳行为 | 第110-111页 |
| 7.5 小结 | 第111-113页 |
| 第八章 ~(13)CH_4同位素示踪考察甲烷与丙烷的混合芳构化反应 | 第113-117页 |
| 8.1 Zn-Mo／HZSM-5上的~(13)CH_4示踪实验结果 | 第113-114页 |
| 8.2 Zn-Cu／HZSM-5上的~(13)CH_4示踪反应结果 | 第114-116页 |
| 参考文献 | 第116-117页 |
| 第九章 甲烷活化的初步探索 | 第117-126页 |
| 9.1 Zn／HZSM-5催化剂的CH_4-TPD-MS结果 | 第117-118页 |
| 9.2 X%Mo+6%Zn/HZSM-5催化剂的CH_4-TPD-MS结果 | 第118-121页 |
| 9.3 Co,Fe,Ni,Cu催化剂的CH_4-TPD-MS结果 | 第121-124页 |
| 9.4 0.5％Pt+6％Zn／HZSM-5催化剂的CH_4-TPD-MS结果 | 第124-126页 |
| 第十章 结论 | 第126-128页 |
| 攻博期间论文发表和投稿情况 | 第128-129页 |
| 致谢 | 第129页 |
