| 摘要 | 第3-7页 |
| abstract | 第7-12页 |
| 第一章 绪论 | 第17-29页 |
| 1.1 合成气合成乙醇的热力学分析 | 第17页 |
| 1.2 合成气合成乙醇催化剂 | 第17-18页 |
| 1.3 反应条件对合成气合成乙醇的影响 | 第18-21页 |
| 1.3.1 溶剂环境对合成气合成乙醇的影响 | 第18-19页 |
| 1.3.2 温度和压力对合成气合成乙醇的影响 | 第19-21页 |
| 1.4 催化剂的结构调控对合成气合成乙醇反应的影响 | 第21-25页 |
| 1.4.1 团簇的概念 | 第22-23页 |
| 1.4.2 团簇的基本性质 | 第23-24页 |
| 1.4.3 Cu团簇的研究现状 | 第24-25页 |
| 1.5 合成气合成乙醇的反应机理 | 第25-27页 |
| 1.6 本文的研究内容、研究思路和意义 | 第27-29页 |
| 第二章 理论基础 | 第29-33页 |
| 2.1 密度泛函理论 | 第29-30页 |
| 2.1.1 局域密度近似（LDA） | 第29页 |
| 2.1.2 广义梯度近似（GGA） | 第29-30页 |
| 2.2 赝势方法 | 第30页 |
| 2.3 反应过渡态理论 | 第30-31页 |
| 2.4 Dmol~3模块介绍 | 第31-33页 |
| 第三章 反应条件对Cu催化剂上CO和H_2的吸附及解离的影响 | 第33-62页 |
| 3.1 计算模型和计算参数 | 第33-36页 |
| 3.1.1 计算模型 | 第33-34页 |
| 3.1.2 计算参数 | 第34-35页 |
| 3.1.3 原子热力学方法 | 第35-36页 |
| 3.2 气相环境中不同覆盖度下CO和H_2的吸附及解离 | 第36-45页 |
| 3.2.1 单个CO，H_2，C，O和H的吸附 | 第36-39页 |
| 3.2.2 不同覆盖度下CO的吸附 | 第39-41页 |
| 3.2.3 不同覆盖度下CO的解离 | 第41-44页 |
| 3.2.4 不同覆盖度下H_2的解离吸附 | 第44-45页 |
| 3.3 液态石蜡环境中不同覆盖度下CO和H_2的吸附及解离 | 第45-56页 |
| 3.3.1 单个CO，H_2，C，O和H的吸附 | 第45-48页 |
| 3.3.2 不同覆盖度下CO的吸附 | 第48-52页 |
| 3.3.3 不同覆盖度下CO的解离 | 第52-53页 |
| 3.3.4 不同覆盖度下H_2的解离吸附 | 第53-56页 |
| 3.4 反应条件对CO吸附、解离和脱附的影响 | 第56-59页 |
| 3.4.1 溶剂的影响 | 第56-57页 |
| 3.4.2 温度和压力的影响 | 第57-59页 |
| 3.5 反应条件对H_2解离吸附的影响 | 第59-60页 |
| 3.5.1 溶剂的影响 | 第59页 |
| 3.5.2 温度和压力的影响 | 第59-60页 |
| 3.6 本章小结 | 第60-62页 |
| 第四章 Cu簇尺寸大小对CH_x(x=1~3)生成的影响 | 第62-98页 |
| 4.1 计算模型和参数的选择 | 第62-65页 |
| 4.1.1 计算模型 | 第62-65页 |
| 4.1.2 计算参数 | 第65页 |
| 4.2 不同尺寸大小Cu团簇上合成气合成乙醇反应中表面物种的吸附 | 第65-71页 |
| 4.2.1 Cu_(13)簇上表面物种的吸附 | 第67-68页 |
| 4.2.2 Cu_(38)簇上表面物种的吸附 | 第68-69页 |
| 4.2.3 Cu_(55)簇上表面物种的吸附 | 第69-70页 |
| 4.2.4 Cu簇尺寸大小对合成气合成乙醇反应中表面物种吸附的影响 | 第70-71页 |
| 4.3 不同尺寸大小的Cu团簇上CO的解离与加氢 | 第71-75页 |
| 4.3.1 Cu_(13)、Cu_(38)和Cu_(55)簇上CO的直接解离与加氢 | 第72-75页 |
| 4.3.2 Cu簇尺寸大小对CO活化的影响 | 第75页 |
| 4.4 不同尺寸大小Cu簇上CH的形成 | 第75-81页 |
| 4.4.1 Cu_(13)、Cu_(38)和Cu_(55)簇上CH的形成机理 | 第76-81页 |
| 4.4.2 Cu簇尺寸大小对CH形成的影响 | 第81页 |
| 4.5 不同尺寸大小Cu团簇上CH_2的形成 | 第81-87页 |
| 4.5.1 Cu_(13)、Cu_(38)和Cu_(55)簇上CH_2的形成机理 | 第81-87页 |
| 4.5.2 Cu簇尺寸大小对CH_2形成的影响 | 第87页 |
| 4.6 不同尺寸大小的Cu团簇上CH_3的形成 | 第87-92页 |
| 4.6.1 Cu_(13)、Cu_(38)和Cu_(55)簇上CH_3的形成机理 | 第87-92页 |
| 4.6.2 Cu簇尺寸大小对CH_3形成的影响 | 第92页 |
| 4.7 Cu簇尺寸大小对CH_x(x=1~3)生成的影响 | 第92-94页 |
| 4.8 不同尺寸大小的Cu团簇上甲醇对CH_x生成的影响 | 第94-96页 |
| 4.9 本章小结 | 第96-98页 |
| 第五章 Cu簇尺寸大小对C_2氧化物及乙醇生成的影响 | 第98-122页 |
| 5.1 不同尺寸大小Cu簇上乙醇前驱体C_2氧化物的形成 | 第98-112页 |
| 5.1.1 Cu_(13)簇上CH_x(x=1~3)的相关反应 | 第99-106页 |
| 5.1.2 Cu_(38)簇上CH_2的相关反应 | 第106-108页 |
| 5.1.3 Cu_(55)簇上CH_x(x=2, 3)的相关反应 | 第108-112页 |
| 5.2 Cu簇尺寸大小对乙醇前驱体C_2氧化物形成的影响 | 第112-113页 |
| 5.3 不同尺寸大小的Cu簇上C_2氧化物加氢形成乙醇的反应机理 | 第113-120页 |
| 5.3.1 Cu_(13)簇上C_2氧化物加氢形成乙醇 | 第114-117页 |
| 5.3.2 Cu_(38)簇上C_2氧化物加氢形成乙醇 | 第117-119页 |
| 5.3.3 Cu_(55)簇上C_2氧化物加氢形成乙醇 | 第119-120页 |
| 5.4 Cu簇尺寸大小对C_2氧化物加氢形成乙醇的影响 | 第120-121页 |
| 5.5 本章小结 | 第121-122页 |
| 第六章 结论与展望 | 第122-126页 |
| 6.1 结论 | 第122-125页 |
| 6.2 创新点 | 第125页 |
| 6.3 工作不足及建议 | 第125-126页 |
| 参考文献 | 第126-140页 |
| 致谢 | 第140-141页 |
| 攻读学位期间发表论文 | 第141页 |
