摘要 | 第5-7页 |
Abstract | 第7-9页 |
0 前言 | 第16-17页 |
1 文献综述 | 第17-42页 |
1.1 阴极氧还原反应(ORR)的研究进展 | 第17-22页 |
1.1.1 ORR机理 | 第17-19页 |
1.1.2 ORR催化剂 | 第19-22页 |
1.1.2.1 铂基催化剂 | 第19页 |
1.1.2.2 过渡金属大环配合物催化剂 | 第19-20页 |
1.1.2.3 杂原子掺碳催化剂 | 第20-21页 |
1.1.2.4 金属氧化物催化剂 | 第21-22页 |
1.1.2.5 导电聚合物催化剂 | 第22页 |
1.1.2.6 仿生催化剂 | 第22页 |
1.2 Fenton及电Fenton过程的研究进展 | 第22-39页 |
1.2.1 Fenton过程 | 第22-25页 |
1.2.1.1 Fenton试剂 | 第22-23页 |
1.2.1.2 Fenton反应机理 | 第23-25页 |
1.2.2 电Fenton过程 | 第25-39页 |
1.2.2.1 电Fenton过程的分类 | 第26页 |
1.2.2.2 电Fenton的优点 | 第26-27页 |
1.2.2.3 电Fenton阴极的研究进展 | 第27-34页 |
1.2.2.3.1 H_2O_2的原位生成 | 第27-28页 |
1.2.2.3.2 电Fenton阴极的形式 | 第28-31页 |
1.2.2.3.3 电Fenton阴极的合成及改性 | 第31-34页 |
1.2.2.4 电Fenton应用研究进展 | 第34-39页 |
1.2.2.4.1 染料 | 第34-35页 |
1.2.2.4.2 农药 | 第35-36页 |
1.2.2.4.3 酚类化合物 | 第36-37页 |
1.2.2.4.4 渗滤液 | 第37页 |
1.2.2.4.5 药物 | 第37-38页 |
1.2.2.4.6 其他 | 第38-39页 |
1.3 聚丙烯腈基碳纤维 | 第39-40页 |
1.4 主要研究内容及意义 | 第40-42页 |
1.4.1 主要研究内容 | 第40-41页 |
1.4.2 研究意义 | 第41-42页 |
2. 聚丙烯腈基碳纤维阴极电生羟基自由基的研究 | 第42-54页 |
2.1 引言 | 第42-44页 |
2.2 实验部分 | 第44-48页 |
2.2.1 主要仪器及试剂 | 第44页 |
2.2.2 电解装置 | 第44-45页 |
2.2.2.1 PAN-CFB电极的制备 | 第44-45页 |
2.2.2.2 电解装置 | 第45页 |
2.2.3 ·OH的测定 | 第45-46页 |
2.2.4 H_2O_2浓度对·OH测定的影响 | 第46-47页 |
2.2.5 Fe(phen)_3~(3+)在PAN-CFB阴极的还原行为 | 第47-48页 |
2.3 结果与讨论 | 第48-52页 |
2.3.1 鼓气对Fe(phen)_3~(2+)溶液吸光度的影响 | 第48-49页 |
2.3.2 H_2O_2浓度对Fe(phen)_3~(2+)溶液吸光度的影响 | 第49-50页 |
2.3.3 Fe(phen)_3~(3+)在PAN-CFB阴极的还原行为 | 第50-51页 |
2.3.4 ·OH生成的验证及测定 | 第51-52页 |
2.4 小结 | 第52-54页 |
3. PAN-CFB阴极电生H_2O_2的研究 | 第54-67页 |
3.1 引言 | 第54页 |
3.2 实验部分 | 第54-57页 |
3.2.1 主要仪器及试剂 | 第54-55页 |
3.2.2 电解装置 | 第55页 |
3.2.3 线性扫描伏安(LSV)测试 | 第55-56页 |
3.2.4 电生H_2O_2实验 | 第56页 |
3.2.5 H_2O_2生成电流效率 | 第56-57页 |
3.3 结果与讨论 | 第57-65页 |
3.3.1 LSV曲线 | 第57-59页 |
3.3.2 PAN-CFB阴极氧还原路径 | 第59-60页 |
3.3.3 PAN-CF的氮掺杂结构 | 第60-62页 |
3.3.4 不同阴极电位下H_2O_2产量 | 第62-63页 |
3.3.5 电解质浓度对PAN-CFB阴极电生H_2O_2性能的影响 | 第63-64页 |
3.3.6 电解液体积对H_2O_2累积浓度的影响 | 第64-65页 |
3.3.7 电极间距对H_2O_2累积浓度的影响 | 第65页 |
3.4 小结 | 第65-67页 |
4. PAN-CFB阴极电Fenton体系降解亚甲基蓝的研究 | 第67-79页 |
4.1 引言 | 第67-68页 |
4.2 实验部分 | 第68-71页 |
4.2.1 主要仪器及试剂 | 第68-69页 |
4.2.2 实验方法 | 第69-71页 |
4.3 结果与讨论 | 第71-78页 |
4.3.1 外加电流对H_2O_2的产量及电流效率的影响 | 第71-72页 |
4.3.2 初始pH对色度去除的影响 | 第72-74页 |
4.3.3 Fe~(2+)浓度对电Fenton脱色的影响 | 第74-75页 |
4.3.4 电Fenton过程对不同浓度MB的降解 | 第75-78页 |
4.3.4.1 UV-Vis光谱 | 第76-77页 |
4.3.4.2 色度、COD_(Cr)去除率 | 第77-78页 |
4.4 小结 | 第78-79页 |
5. PAN-CFB阴极电Fenton体系降解苯酚的研究 | 第79-85页 |
5.1 引言 | 第79页 |
5.2 实验部分 | 第79-81页 |
5.2.1 主要仪器及试剂 | 第79-80页 |
5.2.2 实验方法 | 第80-81页 |
5.3 结果与讨论 | 第81-84页 |
5.3.1 Fe~(2+)浓度对COD_(Cr)去除的影响 | 第81-82页 |
5.3.2 平均电流效率(ACE)和电化学能耗(EEC) | 第82-83页 |
5.3.3 电Fenton降解苯酚紫外光谱变化 | 第83-84页 |
5.4 小结 | 第84-85页 |
6. NaCl溶液中亚甲基蓝的过氧絮凝脱色研究 | 第85-96页 |
6.1 引言 | 第85-86页 |
6.2 实验部分 | 第86-88页 |
6.2.1 主要仪器及试剂 | 第86-87页 |
6.2.2 电生H_2O_2实验 | 第87页 |
6.2.3 过氧絮凝脱色实验 | 第87-88页 |
6.3 结果与讨论 | 第88-94页 |
6.3.1 NaCl溶液中PAN-CFB阴极电生H_2O_2累积浓度 | 第88-90页 |
6.3.2 pH对过氧絮凝脱色性能的影响 | 第90-92页 |
6.3.3 过氧絮凝对不同浓度的MB的脱色性能 | 第92-94页 |
6.3.3.1 初始pH=3 | 第92-93页 |
6.3.3.2 不调初始pH | 第93-94页 |
6.4 小结 | 第94-96页 |
7. PAN-CF的电化学改性及氧还原机理研究 | 第96-121页 |
7.1 引言 | 第96页 |
7.2 实验部分 | 第96-103页 |
7.2.1 主要仪器及试剂 | 第96-98页 |
7.2.2 电极的制备 | 第98-99页 |
7.2.2.1 丝束电极的制备 | 第98页 |
7.2.2.2 刷电极(PAN-CFB)的制备 | 第98页 |
7.2.2.3 石墨电极(GE)的制备 | 第98-99页 |
7.2.3 PAN-CF电极的电化学改性 | 第99-100页 |
7.2.3.1 PAN-CFW电极的改性 | 第99-100页 |
7.2.3.2 PAN-CFB电极的电化学改性 | 第100页 |
7.2.3.3 Cu或Fe复合物电极的制备 | 第100页 |
7.2.4 电化学测试 | 第100-101页 |
7.2.4.1 伏安电容曲线 | 第100-101页 |
7.2.4.2 计时电流曲线 | 第101页 |
7.2.4.3 计时电位曲线与起始ORR电位 | 第101页 |
7.2.4.4 循环伏安曲线 | 第101页 |
7.2.4.5 动电位极化曲线 | 第101页 |
7.2.5 电极材料物理性质表征方法 | 第101-102页 |
7.2.5.1 扫描电子显微镜(SEM) | 第101-102页 |
7.2.5.2 X射线衍射(XRD) | 第102页 |
7.2.5.3 拉曼(Raman)光谱 | 第102页 |
7.2.5.4 BET测试 | 第102页 |
7.2.5.5 X-射线光电子能谱(XPS) | 第102页 |
7.2.6 ORR选择性 | 第102页 |
7.2.7 量子力学计算 | 第102-103页 |
7.3 结果与讨论 | 第103-120页 |
7.3.1 PAN-CF电化学活化前后的电化学性能 | 第103-105页 |
7.3.2 PAN-CF电化学活化前后物理性能 | 第105-111页 |
7.3.2.1 SEM | 第105-106页 |
7.3.2.2 XRD和Raman光谱 | 第106-107页 |
7.3.2.3 XPS分析 | 第107-111页 |
7.3.3 电解质介质及金属离子对EMPAN-CF的ORR活性的影响 | 第111-120页 |
7.3.3.1 ORR起始电位 | 第111-113页 |
7.3.3.2 Cu~(2+)对EMPAN-CF ORR活性的影响 | 第113-115页 |
7.3.3.3 Fe~(3+)对EMPAN-CF ORR活性的影响 | 第115-116页 |
7.3.3.4 EMPAN-CF-Cu(Ⅱ)的稳定性 | 第116-120页 |
7.4 小结 | 第120-121页 |
8. EMPAN-CFB阴极电生H_2O_2性能及能耗研究 | 第121-137页 |
8.1 引言 | 第121页 |
8.2 实验部分 | 第121-124页 |
8.2.1 主要仪器及试剂 | 第121-122页 |
8.2.2 电解装置 | 第122-123页 |
8.2.3 LSV测试 | 第123页 |
8.2.4 电生H_2O_2能耗 | 第123-124页 |
8.3 结果与讨论 | 第124-136页 |
8.3.1 LSV | 第124-125页 |
8.3.2 PAN-CFB和EMPAN-CFB阴极电生H_2O_2性能 | 第125-130页 |
8.3.2.1 阴极电位、电流对H_2O_2产量的影响 | 第125-128页 |
8.3.2.1.1 恒电位模式 | 第125-126页 |
8.3.2.1.2 恒电流模式 | 第126-128页 |
8.3.2.2 电解液体积对H_2O_2累积浓度的影响 | 第128-129页 |
8.3.2.3 改性电极的稳定性 | 第129-130页 |
8.3.3 电生H_2O_2能耗 | 第130-133页 |
8.3.3.1 电极间距的影响 | 第130-132页 |
8.3.3.2 电解质浓度的影响 | 第132-133页 |
8.3.4 甲基橙电Fenton脱色动力学 | 第133-136页 |
8.4 小结 | 第136-137页 |
9. 结论 | 第137-140页 |
9.1 主要结论 | 第137-138页 |
9.2 主要创新点 | 第138-140页 |
参考文献 | 第140-165页 |
致谢 | 第165-167页 |
个人简历 | 第167-168页 |
在学期间发表的学术论文与研究成果 | 第168页 |