| 摘要 | 第5-6页 |
| ABSTRACT | 第6-7页 |
| 第1章 绪论 | 第10-36页 |
| 1.1 引言 | 第10-12页 |
| 1.2 氧还原反应(ORR)简介 | 第12-18页 |
| 1.2.1 ORR反应动力学和反应机理 | 第12-13页 |
| 1.2.2 ORR催化剂进展 | 第13-18页 |
| 1.2.2.1 铂族金属电催化剂 | 第13-14页 |
| 1.2.2.2 非铂族金属电催化剂 | 第14-16页 |
| 1.2.2.3 碳基电催化剂 | 第16-18页 |
| 1.2.2.4 单原子电催化剂 | 第18页 |
| 1.3 单原子催化简介 | 第18-27页 |
| 1.3.1 高金属负载量单原子催化剂的常见制备方法 | 第19-20页 |
| 1.3.1.1 热解法 | 第19-20页 |
| 1.3.1.2 湿化学法 | 第20页 |
| 1.3.2 高金属负载量单原子催化剂的合适的衬底 | 第20-21页 |
| 1.3.3 SACs的表征技术 | 第21-23页 |
| 1.3.3.1 电子显微术 | 第21-22页 |
| 1.3.3.2 X射线吸收精细结构(XAFS) | 第22-23页 |
| 1.3.3.3 红外光谱(IR) | 第23页 |
| 1.3.3.4 其它方法 | 第23页 |
| 1.3.4 高金属负载量单原子催化剂在催化应用方面的最新进展 | 第23-27页 |
| 1.3.4.1 氧还原反应(ORR) | 第23-24页 |
| 1.3.4.2 水分解反应(OER和HER) | 第24-25页 |
| 1.3.4.3 二氧化碳还原反应(CO_2RR) | 第25-26页 |
| 1.3.4.4 其它催化反应 | 第26-27页 |
| 参考文献 | 第27-36页 |
| 第2章 理论方法简介 | 第36-42页 |
| 2.1 密度泛函理论 | 第36-39页 |
| 2.1.1 密度泛函理论基础 | 第36-38页 |
| 2.1.1.1 Tomas-Fermi-Dirac理论 | 第36-37页 |
| 2.1.1.2 Hohenberg-Kohn定理 | 第37页 |
| 2.1.1.3 Kohn-Sham定理 | 第37-38页 |
| 2.1.2 交换相关泛函 | 第38-39页 |
| 2.1.2.1 局域密度近似(LDA) | 第38页 |
| 2.1.2.2 广义梯度近似(GGA) | 第38-39页 |
| 2.1.2.3 杂化泛函 | 第39页 |
| 2.2 量化计算软件包 | 第39-40页 |
| 参考文献 | 第40-42页 |
| 第3章 单分散Fe-N-C催化剂位点的密度对氧还原反应的影响 | 第42-76页 |
| 3.1 TM-N-C单原子催化剂 | 第42-43页 |
| 3.2 计算细节 | 第43-45页 |
| 3.2.1 计算方法 | 第43页 |
| 3.2.2 反应机理 | 第43-44页 |
| 3.2.3 反应吉布斯自由能的计算 | 第44-45页 |
| 3.3 结果与讨论 | 第45-69页 |
| 3.3.1 高密度FeN_3的邻位效应对于ORR反应的影响 | 第45-56页 |
| 3.3.1.1 FeN_3模型的结构和电子性质 | 第45-47页 |
| 3.3.1.2 FeN_3模型上ORR的反应机理 | 第47-49页 |
| 3.3.1.3 FeN_3的邻位效应对于ORR 4e~-反应路径的影响 | 第49-55页 |
| 3.3.1.4 FeN_3的邻位效应对于ORR 2e~-反应路径的影响 | 第55-56页 |
| 3.3.2 高密度FeN_4的邻位效应对于ORR反应的影响 | 第56-64页 |
| 3.3.2.1 FeN_4模型的结构和电子性质 | 第56-57页 |
| 3.3.2.2 FeN_4模型上ORR的反应路径 | 第57-59页 |
| 3.3.2.3 FeN_4的邻位效应对于ORR 4e~-反应路径的影响 | 第59-61页 |
| 3.3.2.4 FeN_4的邻位效应对于ORR 2e~-反应路径的影响 | 第61-62页 |
| 3.3.2.5 FeN_4氧化还原诱导的Fe-N键的转换 | 第62-64页 |
| 3.3.3 极高密度的FeNx(x=3,4)ORR反应的研究 | 第64-69页 |
| 3.3.3.1 极高密度FeN_3和FeN_4单原子催化剂结构和电子性质 | 第64-65页 |
| 3.3.3.2 极高密度FeN_3和FeN_4单原子催化剂的ORR反应机理 | 第65-69页 |
| 3.4 工作总结 | 第69-70页 |
| 参考文献 | 第70-76页 |
| 第4章 总结与展望 | 第76-78页 |
| 4.1 结论与总结 | 第76-77页 |
| 4.2 展望 | 第77-78页 |
| 致谢 | 第78-80页 |
| 攻读硕士期间发表的学术论文与取得的研究成果 | 第80页 |
