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负载型铑催化剂的制备、表征及烯烃氢甲酰化反应研究

摘要第1-6页
Abstract第6-20页
第一章 前言第20-40页
   ·研究依据和意义第20-21页
   ·国内外研究现状第21-22页
     ·国外技术进展第21-22页
     ·国内技术进展第22页
   ·负载催化剂研究进展第22-30页
     ·有机物负载催化剂第23-24页
     ·无机物负载催化剂第24-28页
     ·双负载催化剂第28-30页
   ·烯烃氢甲酰化反应机理第30-35页
     ·羰基钴催化剂第30-31页
     ·叔膦改性的羰基钴催化剂第31-32页
     ·铑膦络合催化剂第32-33页
     ·负载型催化剂第33-35页
   ·烯烃氢甲酰化反应动力学研究第35-38页
   ·研究目的和主要研究内容第38-40页
第二章 实验材料及研究方法第40-52页
   ·药品及仪器第40-41页
   ·活性炭载体及其预处理第41-42页
     ·活性炭载体第41-42页
     ·载体预处理第42页
   ·催化剂制备第42-43页
   ·催化剂评价第43-48页
     ·催化剂评价装置及流程第43页
     ·产物分析和数据处理第43-48页
   ·载体和催化剂的表征第48-49页
     ·铑含量测定第48页
     ·比表面和孔结构测定第48页
     ·Boehm 滴定第48-49页
     ·X 射线衍射(XRD)第49页
     ·傅立叶红外(FT-IR)光谱第49页
     ·X-射线光电子能谱(XPS)第49页
     ·活性炭表面pH 值测定第49页
   ·H_2 和CO 在溶液中溶解度的测定第49-50页
     ·实验装置和步骤第49-50页
     ·测定方法可靠性考察第50页
   ·反应动力学实验第50-52页
     ·实验装置和步骤第50-51页
     ·氢甲酰化反应实验的重现性第51-52页
第三章 混合辛烯氢甲酰化反应热力学分析第52-63页
   ·反应体系的确定第52-53页
   ·反应体系中物质热力学数据及其估算第53-57页
     ·理想气体生成焓、吉布斯函数和等压热容的估算第53-55页
     ·反应体系中化合物的热力学数据第55-57页
   ·热力学计算第57-62页
     ·反应焓、反应吉布斯自由能的计算第57-59页
     ·反应平衡常数和平衡转化率的计算第59-62页
   ·小结第62-63页
第四章 活性炭载体及其预处理第63-83页
   ·不同载体对催化剂性能的影响第64-65页
   ·载体预处理对催化剂性能的影响第65-67页
     ·酸处理第65页
     ·碱处理第65-66页
     ·碱热处理第66-67页
   ·碱热预处理对活性炭性能的影响第67-75页
     ·预处理对活性炭结构的影响第67-71页
     ·预处理对活性炭表面化学性质的影响第71-74页
     ·预处理对催化剂性能的影响第74-75页
   ·载体碱热预处理条件优化第75-81页
     ·碱/炭比第76-77页
     ·活化时间第77-78页
     ·活化温度第78页
     ·载体表面pH 值第78-79页
     ·载体碱热预处理正交实验第79-81页
   ·小结第81-83页
第五章 Rh-P/AC 催化剂制备条件优化第83-90页
   ·铑负载量第83-84页
   ·铑浸渍液浓度第84页
   ·磷酸改性对催化剂性能的影响第84-86页
     ·磷改性对催化剂循环使用的影响第84-85页
     ·磷酸负载量第85-86页
   ·浸渍温度第86页
   ·焙烧温度第86-87页
   ·催化剂制备条件正交实验第87-89页
   ·小结第89-90页
第六章 Rh-P/AC 催化剂上烯烃氢甲酰化反应性能第90-99页
   ·烯烃氢甲酰化反应条件的探索第90-94页
     ·反应时间的影响第90-91页
     ·温度的影响第91-92页
     ·压力的影响第92页
     ·溶剂的影响第92-94页
   ·Rh-P/AC 催化剂上不同烯烃的氢甲酰化性能第94-95页
   ·三种不同催化剂性能的比较第95-96页
   ·Rh-P/AC 的循环使用性能第96-98页
   ·小结第98-99页
第七章 Rh-P/AC 催化剂的表征第99-110页
   ·催化剂的孔结构性质第99-100页
   ·表面基团分析第100-101页
   ·XRD 分析第101-102页
   ·XPS 分析第102-107页
     ·样品表面元素分析第102-103页
     ·样品表面氧元素分析第103-105页
     ·样品表面铑元素分析第105-107页
     ·样品表面磷元素分析第107页
   ·催化剂制备机理第107-109页
   ·小结第109-110页
第八章 Rh-P/AC 催化剂助剂研究第110-118页
   ·碱金属离子对催化剂性能的影响第110-111页
   ·不同K 助剂前驱体对催化性能的影响第111-112页
   ·KOH 负载量第112页
   ·过渡金属助剂改性研究第112-115页
     ·过渡金属助剂筛选第112-113页
     ·浸渍顺序对催化剂性能的影响第113-115页
     ·助剂用量的优化第115页
   ·XRD 分析第115-116页
   ·XPS 分析第116-117页
   ·小结第117-118页
第九章 Rh-P/AC 催化混合辛烯反应动力学及反应机理第118-136页
   ·气体溶解度的测定和计算第118-123页
     ·气体溶解度实验结果第118-119页
     ·气体溶解度的理论估算第119-123页
   ·动力学实验数据的测定与分析第123-127页
     ·扩散影响的消除第123-124页
     ·动力学实验结果第124-127页
   ·动力学模型推导及回归第127-135页
     ·氢甲酰化反应途径第127-129页
     ·动力学表达式第129-131页
     ·动力学参数估计第131-133页
     ·表观活化能计算第133-135页
   ·小结第135-136页
结论第136-138页
参考文献第138-150页
攻读博士学位期间取得的研究成果第150-151页
致谢第151-152页
作者简介第152页

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