摘要 | 第4-7页 |
Abstract | 第7-9页 |
目录 | 第10-15页 |
第一章 :绪论 | 第15-76页 |
1.1 纳米沸石材料 | 第16-48页 |
1.1.1 纳米材料 | 第16-20页 |
1.1.1.1 尺寸效应 | 第18-19页 |
1.1.1.2 表面效应 | 第19页 |
1.1.1.3 宏观量子隧道效应 | 第19-20页 |
1.1.2 纳米沸石材料 | 第20-25页 |
1.1.3 纳米沸石的合成 | 第25-30页 |
1.1.3.1 水热合成法 | 第26-27页 |
1.1.3.2 干凝胶合成 | 第27-28页 |
1.1.3.3 受限空间法 | 第28-29页 |
1.1.3.4 微波辅助水热合成法 | 第29-30页 |
1.1.4 纳米沸石的孔道和表面修饰 | 第30-31页 |
1.1.5 纳米沸石的表征 | 第31-36页 |
1.1.5.1 X射线粉末衍射(XRD) | 第32页 |
1.1.5.2 电子显微镜 | 第32-33页 |
1.1.5.3 固体核磁共振(Solid-NMR) | 第33-34页 |
1.1.5.4 红外光谱(FTIR) | 第34页 |
1.1.5.5 低温氮气等温吸附(BET) | 第34-35页 |
1.1.5.6 ζ电势 | 第35页 |
1.1.5.7 热分析(热重量法TG/差热分析DTA) | 第35页 |
1.1.5.8 酸量测定 | 第35-36页 |
1.1.6 纳米沸石的应用 | 第36-48页 |
1.1.6.1 纳米沸石的组装 | 第36-42页 |
1.1.6.2 纳米沸石的催化应用 | 第42-45页 |
1.1.6.3 纳米沸石的生物应用 | 第45-48页 |
1.2 动态动力学拆分 | 第48-58页 |
1.2.1 酶催化反应及脂肪酶的手性拆分 | 第49-52页 |
1.2.2 化学-酶催化动态动力学拆分 | 第52-55页 |
1.2.3 沸石在动态动力学拆分中的应用 | 第55-58页 |
1.3 本文工作 | 第58-59页 |
参考文献 | 第59-76页 |
第二章 :纳米催化材料的制备与表征 | 第76-104页 |
2.1 引言 | 第76-77页 |
2.2 实验部分 | 第77-81页 |
2.2.1 实验试剂及规格 | 第77页 |
2.2.2 实验仪器 | 第77-79页 |
2.2.3 实验方法 | 第79-81页 |
2.2.3.1 水热法制备纳米β沸石 | 第79-80页 |
2.2.3.2 聚合物诱导胶体凝聚法制备酸性纳米沸石微球 | 第80-81页 |
2.2.3.3 有机胺电位滴定体系 | 第81页 |
2.3 实验结果与讨论 | 第81-100页 |
2.3.1 纳米β沸石的合成与结构性质表征 | 第81-84页 |
2.3.1.1 SEM表征 | 第81-82页 |
2.3.1.2 TEM表征 | 第82-83页 |
2.3.1.3 EDX表征 | 第83页 |
2.3.1.4 XRD表征 | 第83-84页 |
2.3.1.5 ~(27)Al NMR表征 | 第84页 |
2.3.2 纳米β沸石微球的合成与结构性质表征 | 第84-98页 |
2.3.2.1 纳米β沸石微球的合成 | 第84-90页 |
2.3.2.1.1 体系pH值 | 第85-87页 |
2.3.2.1.2 脲醛比 | 第87-88页 |
2.3.2.1.3 纳米β沸石含量 | 第88-89页 |
2.3.2.1.4 合成体系的扩大及调整 | 第89-90页 |
2.3.2.2 β-ZMSs的结构表征 | 第90-91页 |
2.3.2.3 有机胺滴定表征酸性β-ZMS的酸性 | 第91-98页 |
2.3.3 结论 | 第98-100页 |
参考文献 | 第100-104页 |
第三章 :酸性纳米沸石微球在消旋化芳香仲醇动态动力学拆分中的研究 | 第104-137页 |
3.1 引言 | 第104-106页 |
3.2 实验部分 | 第106-113页 |
3.2.1 试剂 | 第106-107页 |
3.2.2 实验仪器 | 第107页 |
3.2.3 催化反应 | 第107-108页 |
3.2.3.1 酸性沸石的消旋催化作用 | 第107页 |
3.2.3.2 Novozym~(?)435催化消旋化芳香仲醇的手性拆分 | 第107页 |
3.2.3.3 Hβ-ZMSs与Novozym~(?)435在消旋化芳香仲醇中的动态动力学拆分 | 第107-108页 |
3.2.4 催化反应的色谱分析 | 第108-113页 |
3.2.4.1 气相色谱分析 | 第108-112页 |
3.2.4.1.1 气相色谱分析条件 | 第108页 |
3.2.4.1.2 相对校正因子f的计算和测定 | 第108-110页 |
3.2.4.1.3 反应液的组分分析 | 第110-112页 |
3.2.4.2 高效液相色谱分析 | 第112-113页 |
3.3 结果与讨论 | 第113-132页 |
3.3.1 纳米沸石催化1-苯乙醇的消旋化反应 | 第113-118页 |
3.3.1.1 酸性沸石的选择 | 第113-116页 |
3.3.1.2 溶剂影响 | 第116-117页 |
3.3.1.3 温度影响 | 第117-118页 |
3.3.2 Novozym~(?)435催化消旋化1-苯乙醇的转酯反应 | 第118-120页 |
3.3.2.1 溶剂影响 | 第118-119页 |
3.3.2.2 温度影响 | 第119-120页 |
3.3.3 Hβ-ZMS联合Novozym~(?)435催化消旋化1-苯乙醇的动态动力学拆分(DKR)反应 | 第120-130页 |
3.3.3.1 溶剂效应 | 第120-121页 |
3.3.3.2 温度效应 | 第121页 |
3.3.3.3 催化剂量和催化剂量比 | 第121-122页 |
3.3.3.4 DKR反应中两类催化剂的添加策略 | 第122-123页 |
3.3.3.5 Hβ-ZMS在消旋芳香仲醇动态动力学拆分中的作用研究 | 第123-130页 |
3.3.4 结论 | 第130-132页 |
参考文献 | 第132-137页 |
第四章 :纳米催化剂的组装及其在芳香仲醇动态动力学拆分中的协同催化 | 第137-175页 |
4.1 引言 | 第137-138页 |
4.2 实验部分 | 第138-142页 |
4.2.1 试剂 | 第138-139页 |
4.2.2 实验仪器 | 第139页 |
4.2.3 微波辐射下类芬顿法消解有机模板制备单分散性酸性纳米沸石 | 第139-140页 |
4.2.4 纳米沸石表面修饰 | 第140页 |
4.2.4.1 后修饰法硅烷化纳米沸石表面 | 第140页 |
4.2.4.2 聚电解质物理吸附法修饰纳米沸石表面 | 第140页 |
4.2.5 酶的固定化 | 第140-141页 |
4.2.6 催化活性测定 | 第141-142页 |
4.2.6.1 酸性沸石的消旋催化作用 | 第141页 |
4.2.6.2 纳米沸石固定化脂肪酶转酯活性测定以及其在动态动力学拆分中的协同催化 | 第141-142页 |
4.2.6.3 催化反应的色谱分析 | 第142页 |
4.3 结果与讨论 | 第142-168页 |
4.3.1 脂肪酶的固定化 | 第142-149页 |
4.3.1.1 载体表面对脂肪酶固定化的影响及其转酯活性 | 第142-147页 |
4.3.1.2 不同种类脂肪酶的固定化及其转酯活性 | 第147-149页 |
4.3.2 CALB@β-ZMS-PDDA双功能组装体在动态动力学拆分中协同催化 | 第149-167页 |
4.3.2.1 固定化体系的选择 | 第149-150页 |
4.3.2.2 不同性质聚电解质修饰对酶转酯活性的影响 | 第150-152页 |
4.3.2.3 聚电解质PDDA修饰量对酶转酯活性的影响及纳米催化组装体的协同催化 | 第152-155页 |
4.3.2.4 固定化温度对酶转酯活性的影响及纳米催化组装体的协同催化 | 第155-157页 |
4.3.2.5 水活度对酶转酯活性及整体DKR反应活性的影响 | 第157-158页 |
4.3.2.6 一体化催化剂CALB@β-ZMS-2.5PDDA在1-苯乙醇DKR反应中的协同性研究 | 第158-163页 |
4.3.2.7 催化体系条件对纳米催化组装体协同催化的影响 | 第163-166页 |
4.3.2.8 一体化催化剂CALB@β-ZMS-2.5PDDA协同催化的多步优化与底物扩展 | 第166-167页 |
4.3.3 结论 | 第167-168页 |
参考文献 | 第168-175页 |
第五章 :结论与展望 | 第175-178页 |
5.1 论文结论 | 第175-176页 |
5.2 论文展望 | 第176-178页 |
发表论文及其他成果 | 第178-180页 |
致谢 | 第180-181页 |