| 摘要 | 第6-12页 |
| Abstract | 第12-18页 |
| 第一章 绪论 | 第24-43页 |
| 1.1 引言 | 第24-25页 |
| 1.2 结构化催化剂和反应器 | 第25-32页 |
| 1.2.1 结构化催化剂的发展过程 | 第26-27页 |
| 1.2.2 结构化催化剂的类型 | 第27-28页 |
| 1.2.3 结构化催化剂的应用 | 第28-32页 |
| 1.2.3.1 气固相催化中的应用 | 第29-31页 |
| 1.2.3.2 气液固三相反应中的应用 | 第31-32页 |
| 1.3 整体式催化剂 | 第32-41页 |
| 1.3.1 整体式催化剂的结构 | 第32-37页 |
| 1.3.1.1 骨架基体 | 第32-36页 |
| 1.3.1.2 分散担体 | 第36-37页 |
| 1.3.1.3 活性组分及助剂 | 第37页 |
| 1.3.2 整体式催化剂的制备 | 第37-40页 |
| 1.3.2.1 直接粘结成型法 | 第37页 |
| 1.3.2.2 涂层法 | 第37-39页 |
| 1.3.2.3 其他新兴制备方法 | 第39-40页 |
| 1.3.3 整体式反应器的特点 | 第40-41页 |
| 1.4 论文选题思想和研究内容 | 第41-43页 |
| 第二章 纤维结构化钯催化剂Pd/AlOOH/Al-fiber及其低浓度CH_4和VOCs催化燃烧脱除性能研究 | 第43-64页 |
| 2.1 前言 | 第43-45页 |
| 2.1.1 低浓度CH_4和VOCs的催化燃烧脱除 | 第43页 |
| 2.1.2 催化燃烧的原理和特点 | 第43-44页 |
| 2.1.3 低浓度CH_4及VOCs催化燃烧催化剂 | 第44-45页 |
| 2.1.4 金属基体上纳米阵列氧化物的原位生长 | 第45页 |
| 2.2 实验部分 | 第45-49页 |
| 2.2.1 催化剂制备 | 第46页 |
| 2.2.2 催化剂表征 | 第46-47页 |
| 2.2.3 催化剂评价 | 第47-48页 |
| 2.2.4 TOF计算 | 第48-49页 |
| 2.3 结果与讨论 | 第49-63页 |
| 2.3.1 一步水热合成整装AlOOH/Al-fiber和Al_2O_3/Al-fiber纳米阵列 | 第49-54页 |
| 2.3.2 负载于AlOOH/Al-fiber和Al_2O_3/Al-fiber的纤维结构化Pd基催化剂 | 第54-55页 |
| 2.3.3 纤维结构化Pd/AlOOH/Al-fiber催化剂上的低浓度CH_4催化燃烧 | 第55-60页 |
| 2.3.3.1 载体AlOOH/Al-fiber表面形貌的影响 | 第55-56页 |
| 2.3.3.2 AlOOH/Al-fiber纳米阵列载体相组成的影响 | 第56-58页 |
| 2.3.3.3 Pd/AlOOH/Al-fiber焙烧温度和Pd负载量的影响 | 第58-60页 |
| 2.3.3.4 GHSV和CH_4浓度的影响 | 第60页 |
| 2.3.4 纤维结构化Pd催化剂上的VOCs催化燃烧 | 第60-61页 |
| 2.3.5 低浓度CH_4催化燃烧脱除反应的稳定性 | 第61-63页 |
| 2.4 小结 | 第63-64页 |
| 第三章 纤维结构化类核-壳催化剂Pd@SiO_2/Al_2O_3/Al-fiber的偶联剂辅助制备及其低浓度CH_4和VOCs催化燃烧性能 | 第64-86页 |
| 3.1 前言 | 第64-66页 |
| 3.1.1 核-壳结构纳米复合材料 | 第64页 |
| 3.1.2 核-壳结构的制备 | 第64-65页 |
| 3.1.3 硅烷偶联剂 | 第65-66页 |
| 3.2 实验部分 | 第66-68页 |
| 3.2.1 催化剂制备 | 第66页 |
| 3.2.2 催化剂表征 | 第66-67页 |
| 3.2.3 催化剂评价 | 第67-68页 |
| 3.2.4 TOF计算 | 第68页 |
| 3.3 结果与讨论 | 第68-84页 |
| 3.3.1 纤维结构化类核-壳催化剂Pd@SiO_2/Al_2O_3/Al-fiber的构筑 | 第68-73页 |
| 3.3.1.1 Pd@SiO_2/Al_2O_3/Al-fiber催化剂的偶联剂辅助一步组装制备策略 | 第68-71页 |
| 3.3.1.2 Pd@SiO_2/Al_2O_3/Al-fiber的宏-微-纳结构 | 第71-73页 |
| 3.3.2 Pd@SiO_2/Al_2O_3/Al-fiber制备条件和反应条件的影响 | 第73-78页 |
| 3.3.2.1 催化剂制备条件的影响 | 第73-77页 |
| 3.3.2.2 反应条件的影响 | 第77-78页 |
| 3.3.3 Pd@SiO_2/Al_2O_3/Al-fiber催化剂VOCs催化燃烧脱除性能 | 第78-79页 |
| 3.3.4 Pd@SiO_2/Al_2O_3/Al-fiber催化剂稳定性 | 第79-83页 |
| 3.3.4.1 原料气无水条件下的稳定性测试 | 第79-80页 |
| 3.3.4.2 原料气含水条件下的稳定性测试 | 第80-83页 |
| 3.3.5 其他整体式类核-壳结构催化剂的制备 | 第83-84页 |
| 3.4 小结 | 第84-86页 |
| 第四章 镍泡沫负载的钯镍合金催化剂PdNi(alloy)/Ni-foam的原电池反应制备及其煤层气催化燃烧脱氧性能研究 | 第86-132页 |
| 4.1 前言 | 第86-89页 |
| 4.1.1 煤层气的综合利用 | 第86-87页 |
| 4.1.2 含氧CBM的脱氧净化 | 第87页 |
| 4.1.3 CBM催化脱氧 | 第87-88页 |
| 4.1.4 振荡现象 | 第88-89页 |
| 4.1.5 钯基双金属(合金)催化剂 | 第89页 |
| 4.2 实验部分 | 第89-96页 |
| 4.2.1 催化剂制备 | 第89-90页 |
| 4.2.2 催化剂评价 | 第90-91页 |
| 4.2.3 催化剂表征 | 第91-92页 |
| 4.2.4 TOF计算 | 第92-93页 |
| 4.2.5 动力学实验 | 第93-94页 |
| 4.2.6 CFD计算 | 第94-95页 |
| 4.2.7 DFT计算细节 | 第95-96页 |
| 4.3 结果与讨论 | 第96-130页 |
| 4.3.1 泡沫结构化新鲜催化剂Pd-PdO-NiO/Ni-foam的宏-微-纳结构 | 第96-98页 |
| 4.3.2 原位高温反应预活化 | 第98-101页 |
| 4.3.2.1 原位高温反应预活化的影响 | 第99-100页 |
| 4.3.2.2 PdNi合金的形成 | 第100-101页 |
| 4.3.3 催化剂制备条件和反应条件的影响 | 第101-105页 |
| 4.3.3.1 催化剂制备条件的影响 | 第101-104页 |
| 4.3.3.2 反应条件的影响 | 第104-105页 |
| 4.3.4 PdNi(alloy)/Ni-foam催化剂床层的热场CFD模拟 | 第105-106页 |
| 4.3.5 催化剂的稳定性 | 第106页 |
| 4.3.6 PdNi合金化：活性提高和振荡消除的本质所在 | 第106-110页 |
| 4.3.6.1 XPS表征 | 第106-108页 |
| 4.3.6.2 焙烧温度对PdNi合金化的影响 | 第108-109页 |
| 4.3.6.3 振荡的消除 | 第109-110页 |
| 4.3.7 PdNi合金形成的必要条件以及合金的特性 | 第110-120页 |
| 4.3.7.1 Pd-NiO之间的相互作用 | 第110-114页 |
| 4.3.7.2 Pd被NiO部分包裹的纳米结构 | 第114-116页 |
| 4.3.7.3 原位高温反应预活化vs.H_2预还原 | 第116-118页 |
| 4.3.7.4 PdNi合金组成的演变行为 | 第118-120页 |
| 4.3.8 PdNi合金的作用机理：DFT计算 | 第120-128页 |
| 4.3.8.1 O_2的吸附和解离 | 第120-121页 |
| 4.3.8.2 CH_4的解离 | 第121-123页 |
| 4.3.8.3 O_2脱除的反应网络 | 第123-125页 |
| 4.3.8.4 Bader电荷分析 | 第125页 |
| 4.3.8.5 O吸附能 | 第125-128页 |
| 4.3.8.6 CBM催化脱氧的反应机理 | 第128页 |
| 4.3.9 动力学实验对PdNi合金作用的验证 | 第128-130页 |
| 4.4 小结 | 第130-132页 |
| 第五章 纤维结构化纳米孔金催化剂NPG/Al-fiber及其催化甲醇氧化偶联反应性能研究 | 第132-154页 |
| 5.1 前言 | 第132-135页 |
| 5.1.1 甲醇经济 | 第132页 |
| 5.1.2 甲醇制甲酸甲酯 | 第132-133页 |
| 5.1.3 甲醇选择性氧化偶联反应 | 第133-134页 |
| 5.1.4 纳米孔金 | 第134-135页 |
| 5.2 实验部分 | 第135-138页 |
| 5.2.1 催化剂制备 | 第135-136页 |
| 5.2.2 催化剂评价 | 第136-137页 |
| 5.2.3 催化剂表征 | 第137页 |
| 5.2.4 TOF计算 | 第137-138页 |
| 5.3 结果与讨论 | 第138-152页 |
| 5.3.1 负载型NPG/Al-fiber催化剂的宏-微-纳结构 | 第138-142页 |
| 5.3.2 NPG/Al-fiber催化剂制备条件和反应条件的影响 | 第142-146页 |
| 5.3.2.1 NPG物相的必要性 | 第142页 |
| 5.3.2.2 催化剂制备条件的影响 | 第142-145页 |
| 5.3.2.3 催化剂反应条件的影响 | 第145-146页 |
| 5.3.3 NPG/Al-fiber催化剂的稳定性 | 第146-148页 |
| 5.3.4 残余Ag对表面活性氧物种的影响 | 第148-152页 |
| 5.3.4.1 XPS表征 | 第148-151页 |
| 5.3.4.2 O_2-TPD表征 | 第151-152页 |
| 5.4 小结 | 第152-154页 |
| 总结 | 第154-158页 |
| 参考文献 | 第158-182页 |
| 科研成果 | 第182-186页 |
| 致谢 | 第186-187页 |
