| 摘要 | 第1-7页 |
| Abstract | 第7-14页 |
| 第一章 绪论 | 第14-58页 |
| ·引言 | 第14-15页 |
| ·密度泛函理论(DFT)概述 | 第15-23页 |
| ·量子化学及从头算方法 | 第15-16页 |
| ·密度泛函理论(DFT) | 第16-19页 |
| ·Hohenberg-Kohn定理 | 第16-17页 |
| ·Kohn-Sham方程 | 第17-18页 |
| ·交换相关能量泛函 | 第18-19页 |
| ·周期性超晶胞结构 | 第19-22页 |
| ·Bloch定理 | 第20页 |
| ·Brillouin区k点的选取 | 第20-21页 |
| ·基于基组函数方法 | 第21-22页 |
| ·电子和核的相互作用-赝势近似 | 第22页 |
| ·密度泛函计算软件 | 第22-23页 |
| ·DFT计算在电催化反应及催化剂研究中的应用 | 第23-34页 |
| ·关于电催化反应的DFT研究 | 第23-30页 |
| ·溶剂效应 | 第23-25页 |
| ·电场效应 | 第25页 |
| ·DFT计算中对电极电势的处理 | 第25-30页 |
| ·基于DFT的催化剂设计 | 第30-34页 |
| ·Sabatier原则 | 第30-31页 |
| ·表面反应性的d-band理论 | 第31-33页 |
| ·合金催化剂的理论设计 | 第33-34页 |
| ·氧还原反应机理研究概述 | 第34-40页 |
| ·氧还原反应机理的实验研究 | 第34-36页 |
| ·氧还原反应机理的理论研究 | 第36-40页 |
| ·氧还原催化剂的研究概述 | 第40-45页 |
| ·Pt基合金ORR催化剂 | 第40-43页 |
| ·Pd基合金ORR催化剂 | 第43-45页 |
| ·本文的研究内容及意义 | 第45-46页 |
| 参考文献 | 第46-58页 |
| 第二章 Pt(111)表面氧还原反应机理的密度泛函理论计算研究 | 第58-94页 |
| ·引言 | 第58页 |
| ·计算方法和模型 | 第58-59页 |
| ·结果与讨论 | 第59-88页 |
| ·气相中O_2在(2x2)的Pt(111)表面的吸附和解离 | 第59-64页 |
| ·几何优化所得到的吸附态 | 第59-63页 |
| ·O_2分子的吸附和解离路径 | 第63-64页 |
| ·气相中O_2在(3x3)的Pt(111)表面的吸附和解离 | 第64-65页 |
| ·水合质子H_7O_3~+存在时O_2在(2x2)的Pt(111)表面的吸附和解离 | 第65-74页 |
| ·溶剂化的质子模型 | 第65-67页 |
| ·几何优化所得到的吸附态 | 第67-70页 |
| ·化学吸附态中O_2分子的质子化程度 | 第70-71页 |
| ·O_2分子的吸附与解离路径 | 第71-74页 |
| ·水合质子H_9O_4~+存在时O_2在(3x3)的Pt(111)表面的吸附和解离 | 第74-79页 |
| ·几何优化所得到的吸附态 | 第74-76页 |
| ·O_2 分子的吸附和解离路径 | 第76-79页 |
| ·表面覆盖度对氧分子吸附过程的影响 | 第79-80页 |
| ·溶剂效应对氧分子吸附态的影响 | 第80-83页 |
| ·表面电荷变化对氧分子吸附的影响 | 第83-85页 |
| ·O_2 分子在Pt(111)表面吸附和解离过程的结果小结 | 第85-86页 |
| ·解离产物的质子化过程 | 第86-88页 |
| ·(2x2)的Pt(111)表面O和OH的质子化过程 | 第86-87页 |
| ·(3x3)的Pt(111)表面O原子连续质子化过程 | 第87-88页 |
| ·结论 | 第88-89页 |
| 参考文献 | 第89-94页 |
| 第三章 氧还原催化剂的密度泛函理论计算设计研究 | 第94-111页 |
| ·引言 | 第94页 |
| ·计算方法和模型 | 第94-97页 |
| ·合金形成能的计算 | 第94-95页 |
| ·表面偏析能和氧原子吸附能的计算 | 第95-96页 |
| ·表面电子结构计算 | 第96页 |
| ·ORR合金催化剂设计思路 | 第96-97页 |
| ·结果与讨论 | 第97-108页 |
| ·Pt基合金催化剂的设计 | 第97-104页 |
| ·催化活性分析 | 第98-99页 |
| ·稳定性分析 | 第99-102页 |
| ·Pt基合金催化剂的筛选 | 第102-103页 |
| ·Pt基合金ORR活性增强的原因分析 | 第103-104页 |
| ·Pd基合金催化剂的设计 | 第104-108页 |
| ·催化活性分析 | 第105-106页 |
| ·稳定性分析 | 第106-107页 |
| ·Pd基合金催化剂的筛选 | 第107-108页 |
| ·结论 | 第108-109页 |
| 参考文献 | 第109-111页 |
| 第四章 Cu(111)和Cu(100)表面CO_2还原的密度泛函理论计算研究 | 第111-150页 |
| ·引言 | 第111-114页 |
| ·计算方法和模型 | 第114-115页 |
| ·结果与讨论 | 第115-144页 |
| ·CO_2在Cu(111)表面的化学还原 | 第116-127页 |
| ·Cu(111)表面各反应物、可能的反应中间体和产物的吸附 | 第116-121页 |
| ·Cu(111)表面CO_2还原各种反应路径的反应能 | 第121-123页 |
| ·Cu(111)表面CO_2还原的活化能垒 | 第123-127页 |
| ·CO_2在Cu(100)表面的化学还原 | 第127-138页 |
| ·Cu(100)表面各反应物、可能的反应中间体和产物的吸附 | 第127-133页 |
| ·Cu(100)表面CO_2还原各种反应路径的反应能 | 第133-135页 |
| ·Cu(100)表面CO_2还原的活化能垒 | 第135-138页 |
| ·CO_2在Cu(111)表面的电化学还原路径 | 第138-141页 |
| ·CO_2在Cu(100)表面的电化学还原路径 | 第141-144页 |
| ·结论 | 第144-145页 |
| 参考文献 | 第145-150页 |
| 攻读博士学位期间已发表的论文 | 第150-151页 |
| 致谢 | 第151页 |
