| 摘要 | 第3-5页 |
| ABSTRACT | 第5-7页 |
| 第一章 文献综述 | 第11-21页 |
| 1.1 前言 | 第11页 |
| 1.2 环己酮肟的生产现状 | 第11-15页 |
| 1.2.1 硫酸羟胺法(HSO法) | 第11-12页 |
| 1.2.2 磷酸羟胺法(HPO法) | 第12-13页 |
| 1.2.3 一氧化氮(NO)还原法 | 第13页 |
| 1.2.4 环己烷光亚硝化(PNC)法 | 第13-14页 |
| 1.2.5 环己酮气相氨肟化法 | 第14页 |
| 1.2.6 环己酮液相氨肟化法 | 第14-15页 |
| 1.2.7 阳离子交换膜工艺 | 第15页 |
| 1.3 环己胺氧化的研究现状 | 第15-17页 |
| 1.3.1 过氧化氢为氧化剂氧化环己胺 | 第16-17页 |
| 1.3.2 分子氧为氧化剂氧化环己胺 | 第17页 |
| 1.4 无金属二氧化硅介孔分子筛简介 | 第17-18页 |
| 1.5 分子筛催化剂积炭行为的研究 | 第18-19页 |
| 1.6 选题的主要目的及主要内容 | 第19-20页 |
| 1.7 论文的主要创新点 | 第20-21页 |
| 第二章 无金属二氧化硅催化环己胺选择氧化孔结构控制活性的研究 | 第21-51页 |
| 2.1 前言 | 第21-22页 |
| 2.2 实验部分 | 第22-26页 |
| 2.2.1 仪器与试剂 | 第22-23页 |
| 2.2.2 催化剂的制备 | 第23-25页 |
| 2.2.3 表征技术 | 第25页 |
| 2.2.4 环己胺催化氧化成环己酮肟 | 第25-26页 |
| 2.3 结果分析 | 第26-43页 |
| 2.3.1 催化剂的表征 | 第26-39页 |
| 2.3.1.1 主要结构 | 第26-32页 |
| 2.3.1.2 X射线衍射结果 | 第32-33页 |
| 2.3.1.3 二氧化硅介孔分子筛的形貌 | 第33-37页 |
| 2.3.1.4 二氧化硅介孔分子筛的化学组成 | 第37-38页 |
| 2.3.1.5 二氧化硅介孔分子筛的元素组成 | 第38-39页 |
| 2.3.2 二氧化硅介孔分子筛类型对反应的影响 | 第39-43页 |
| 2.4 讨论 | 第43-49页 |
| 2.5 小结 | 第49-51页 |
| 第三章 无金属二氧化硅催化环己胺选择氧化积炭行为的研究 | 第51-70页 |
| 3.1 前言 | 第51-52页 |
| 3.2 实验部分 | 第52-55页 |
| 3.2.1 试剂与仪器 | 第52-53页 |
| 3.2.2 催化剂的制备 | 第53-54页 |
| 3.2.3 表征技术 | 第54页 |
| 3.2.4 环己胺催化氧化成环己酮肟 | 第54-55页 |
| 3.3 结果与讨论 | 第55-68页 |
| 3.3.1 催化剂的表征 | 第55-61页 |
| 3.3.1.1 N_2-吸脱附表征 | 第55-57页 |
| 3.3.1.2 XRD表征 | 第57-58页 |
| 3.3.1.3 TEM表征 | 第58-60页 |
| 3.3.1.4 TG/DTG表征 | 第60-61页 |
| 3.3.1.5 金属元素分析 | 第61页 |
| 3.3.2 环己胺气相选择氧化反应中催化剂的催化性能 | 第61-62页 |
| 3.3.3 积炭的表征 | 第62-68页 |
| 3.3.3.1 N_2-吸脱附数据表征 | 第62-63页 |
| 3.3.3.2 FT-IR表征 | 第63-64页 |
| 3.3.3.3 UV-Vis表征 | 第64-65页 |
| 3.3.3.4 Raman光谱表征 | 第65-66页 |
| 3.3.3.5 TG/DTG表征 | 第66-67页 |
| 3.3.3.6 GC-MS表征 | 第67-68页 |
| 3.4 积炭行为与孔结构间的关系 | 第68-69页 |
| 3.5 小结 | 第69-70页 |
| 第四章 SBA-15催化环己胺选择氧化积炭物种演变和失活的研究 | 第70-91页 |
| 4.1 前言 | 第70页 |
| 4.2 实验部分 | 第70-73页 |
| 4.2.1 试剂与仪器 | 第70-71页 |
| 4.2.2 催化剂的制备 | 第71-72页 |
| 4.2.3 表征技术 | 第72页 |
| 4.2.4 环己胺催化氧化成环己酮肟 | 第72-73页 |
| 4.3 结果与讨论 | 第73-88页 |
| 4.3.1 SBA-15的催化活性随反应时间的变化规律 | 第73页 |
| 4.3.2 SBA-15的N_2-吸脱附随反应时间的变化 | 第73-75页 |
| 4.3.3 SBA-15的FT-IR光谱随反应时间的变化 | 第75-76页 |
| 4.3.4 SBA-15的UV-Vis光谱随反应时间的变化 | 第76页 |
| 4.3.5 SBA-15的Raman光谱随反应时间的变化 | 第76-77页 |
| 4.3.6 SBA-15的XPS表征随反应时间的变化 | 第77-79页 |
| 4.3.7 SBA-15的TG/DTG随反应时间的变化 | 第79-80页 |
| 4.3.8 SBA-15中提取的可溶性积炭~1H NMR随反应时间的变化 | 第80-82页 |
| 4.3.9 SBA-15提取的可溶性积炭GC-MS随反应时间的变化 | 第82-83页 |
| 4.3.10 可溶性积炭物种可能的演变过程 | 第83-84页 |
| 4.3.11 不溶性积炭的TEM表征及演变过程 | 第84-85页 |
| 4.3.12 新鲜的和反应后SBA-15的TEM表征 | 第85-86页 |
| 4.3.13 SBA-15再生后和新鲜的催化活性对比 | 第86-87页 |
| 4.3.14 SBA-15失活模型分析 | 第87-88页 |
| 4.4 积炭与SBA-15催化活性间的关系 | 第88页 |
| 4.5 限制积炭物种形成的一般原则 | 第88-89页 |
| 4.6 小结 | 第89-91页 |
| 第五章 结论与展望 | 第91-93页 |
| 参考文献 | 第93-105页 |
| 研究生期间发表的论文和专利 | 第105-106页 |
| 致谢 | 第106-107页 |
