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4-AP荧光探针的合成及光催化CH4和CO2合成丙酮的研究

前言第16-17页
绪论第17-19页
第一章 文献综述第19-31页
    1.1 环境对荧光探针光物理、光化学特征的影响第19-21页
        1.1.1 溶剂弛豫效应的影响第19-20页
        1.1.2 溶剂极性影响第20页
        1.1.3 扭曲的分子内电荷转移态(TICT)的影响第20页
        1.1.4 Ham效应的影响第20-21页
    1.2 4-AP类化合物作为荧光探针的应用第21-30页
        1.2.1 作为溶剂极性的探针第21-22页
        1.2.2 在主-客体化学中对环糊精的研究第22-23页
        1.2.3 用于胶束的研究第23-25页
            1.2.3.1 用于胶束CMC的测定第23-24页
            1.2.3.2 用于胶束极性特征的测定第24-25页
        1.2.4 作为过渡金属离子荧光探针第25-26页
        1.2.5 对分子集聚及分子自卷的研究第26-27页
            1.2.5.1 对分子自卷的研究第26-27页
            1.2.5.2 对分子集聚的研究第27页
        1.2.6 作为光电开关第27-28页
        1.2.7 用于蛋白质探针第28-29页
        1.2.8 对相转移催化剂的研究第29页
        1.2.9 在溶解动力学研究中的应用第29-30页
            1.2.9.1 超分子自组装体系中溶解动力学研究第29-30页
            1.2.9.2 对离子液体溶解动力学的研究第30页
    1.3 展望第30-31页
第二章 实验方案设计第31-33页
第三章 实验部分第33-48页
    3.1 主要原料、试剂第33-34页
    3.2 实验分析方法及仪器第34页
    3.3 实验操作第34-42页
        3.3.1 N-取代-4-硝基-邻苯二甲酰亚胺的合成第34-36页
        3.3.2 N-取代-4-氨基-邻苯二甲酰亚胺的合成第36-37页
        3.3.3 (N-取代-邻苯二甲酰亚胺-4-)-胺基甲酸乙酯的合成第37-39页
        3.3.4 (N-取代-邻苯二甲酰亚胺-4-)-胺基马来酰酸的合成第39-40页
        3.3.5 (N-取代-邻苯二甲酰亚胺-4-)-马来酰亚胺的合成第40-42页
    3.4 探针分子的单晶X-衍射分析第42-46页
        3.4.1 (N-丁基-邻苯二甲酰亚胺-4-)-氨基甲酸乙酯的X衍射分析第42-44页
            3.4.1.1 晶体结构的测定第42-43页
            3.4.1.2 结构描述第43-44页
        3.4.2 (N-苄基-邻苯二甲酰亚胺-4-)-马来酰亚胺的X衍射分析第44-46页
            3.4.2.1 晶体结构的测定第44-45页
            3.4.2.2 结构描述第45-46页
    3.5 探针分子紫外光谱的测定第46-48页
        3.5.1 N-取代-4-胺基-邻苯二甲酰亚胺的紫外光谱第46-47页
        3.5.2 (N-取代-邻苯二甲酰亚胺-4-)-胺基甲酸乙酯的紫外光谱第47页
        3.5.3 (N-取代-邻苯二甲酰亚胺-4-)-马来酰亚胺的紫外光谱第47-48页
第四章 结果与讨论第48-59页
    4.1 4-AP荧光探针的化学修饰第48-51页
        4.1.1 4-硝基邻苯二甲酰亚胺的N-取代反应第48页
        4.1.2 N-取代-4-硝基邻苯二甲酰亚胺还原反应第48-49页
        4.1.3 N-取代-4-胺基邻苯二甲酰亚胺的乙氧甲酰化反应第49-50页
        4.1.4 N-取代-4-胺基邻苯二甲酰亚胺的马来酰化反应第50页
        4.1.5 马来酰酸的脱水环合反应第50-51页
    4.2 红外及核磁谱分析第51-56页
        4.2.1 N-取代-4-硝基-邻苯二甲酰亚胺的结构分析第52页
        4.2.2 N-取代-4-胺基-邻苯二甲酰亚胺的结构分析第52-53页
        4.2.3 (N-取代-邻苯二甲酰亚胺-4-)-胺基甲酸乙酯的结构分析第53-54页
        4.2.4 (N-取代-邻苯二甲酰亚胺-4-)-胺基马来酰酸的结构分析第54-55页
        4.2.5 (N-取代-邻苯二甲酰亚胺-4-)-马来酰亚胺的结构分析第55-56页
    4.3 探针分子单晶结构分析第56-57页
        4.3.1 (N-丁基-邻苯二甲酰亚胺-4-)-胺基甲酸乙酯3c的结构分析第56-57页
        4.3.2 (N-苄基-邻苯二甲酰亚胺-4-)-马来酰亚胺5f的单晶结构分析第57页
    4.4 紫外光谱分析第57-59页
结论第59-60页
第一章 绪论第60-71页
    1.1 研究背景第60-61页
    1.2 CH4与CO2直接合成含氧化合物研究的现状与存在的问题第61-63页
        1.2.1 CH4与CO2直接合成含氧化合物研究的意义与现状第61-62页
            1.2.1.1 CH4与CO2直接合成乙酸的现状第61-62页
            1.2.1.2 CH4与CO2直接合成其他含氧化合物的现状第62页
        1.2.2 CH4与CO2直接合成含氧化合物研究中存在的问题第62-63页
    1.3 半导体光催化反应的研究进展第63-67页
        1.3.1 半导体光催化的原理第63-64页
        1.3.2 光催化CO2还原的进展第64-65页
            1.3.2.1 TiO2催化CO2还原第64页
            1.3.2.2 Ⅱ-Ⅳ族半导体催化CO2还原第64-65页
            1.3.2.3 其他半导体催化CO2还原第65页
        1.3.3 光催化甲烷转化进展第65-66页
        1.3.4 半导体光催化性能的增强途径第66-67页
            1.3.4.1 提高催化剂的氧化、还原能力第66页
            1.3.4.2 减少电子与空穴的失活第66-67页
    1.4 目标反应的确定第67-69页
        1.4.1 目标反应热反应转化率的估算第68-69页
    1.5 本课题的研究目的、思路、内容与创新点第69-71页
        1.5.1 本课题的研究目的、思路第69页
        1.5.2 本课题的研究内容第69-70页
        1.5.3 本课题的创新之处第70-71页
第二章 实验方法第71-79页
    2.1 半导体光催化剂的设计和制备第71-73页
        2.1.1 半导体光催化剂的设计第71-72页
        2.1.2 半导体光催化剂的制备第72-73页
            2.1.2.1 主要原料与试剂第72-73页
            2.1.2.2 半导体光催化剂的制备方法第73页
    2.2 半导体光催化剂的结构表征第73-76页
        2.2.1 TPR表征第73-74页
        2.2.2 BET比表面测定第74页
        2.2.3 XRD分析第74页
        2.2.4 固体红外光谱分析(IR)第74-75页
        2.2.5 紫外-可见吸收(UV-vis)表征第75页
        2.2.6 Raman光谱分析第75-76页
    2.3 半导体光催化剂的化学吸附性能表征第76-77页
        2.3.1 半导体光催化剂化学吸附-红外光谱分析第76页
        2.3.2 程序升温脱附-质谱(TPD-MS)实验第76-77页
    2.4 半导体催化反应性能的评价第77-79页
        2.4.1 光促表面催化反应-色谱(PSSR-GC)实验第77-79页
第三章 催化剂结构的表征第79-88页
    3.1 SiO2负载半导体的结构表征与结构模型的建立第79-85页
        3.1.1 SiO2负载半导体的结构表征第79-84页
            3.1.1.1 BET分析第79页
            3.1.1.2 TPR分析第79-80页
            3.1.1.3 IR分析第80-81页
            3.1.1.4 XRD分析第81页
            3.1.1.5 Raman光谱分析第81-82页
            3.1.1.6 UV-Vis光谱分析第82-83页
            3.1.1.7 TEM分析第83-84页
        3.1.2 SiO2负载半导体结构模型的建立第84-85页
            3.1.2.1 TiO2/SiO2的结构模型第84页
            3.1.2.2 CdS/SiO2的结构模型第84页
            3.1.2.3 CdS-TiO2/SiO2的结构模型第84-85页
    3.2 Cu、Ni-催化剂的结构表征与结构模型的建立第85-87页
        3.2.1 Cu、Ni-催化剂的结构表征第85-87页
            3.2.1.1 BET分析第85页
            3.2.1.2 TPR分析第85-87页
            3.2.1.3 IR、XRD、Raman、UV-Vis分析第87页
        3.2.2 Cu、Ni-催化剂结构模型的建立第87页
    3.3 小结第87-88页
第四章 催化剂的吸附性能第88-94页
    4.1 CH4、CO2在催化剂上化学吸附IR研究第88-91页
        4.1.1 CH4在催化剂上的吸附第88-89页
        4.1.2 CO2在催化剂上的吸附第89-90页
        4.1.3 CH4、CO2在催化剂上的共吸附第90-91页
    4.2 CH4、CO2在催化剂上化学吸附TPD-MS研究第91-92页
        4.2.1 CH4在催化剂上化学吸附TPD-MS研究第91-92页
        4.2.2 CO2在催化剂上化学吸附TPD-MS研究第92页
    4.3 CH4、CO2在催化剂上的吸附模型第92-93页
        4.3.1 CH4在催化剂上吸附模型第92-93页
        4.3.2 CO2在催化剂上的吸附模型第93页
    4.4 小结第93-94页
第五章 复合半导体催化剂的光催化反应性能第94-102页
    5.1 间歇光促表面反应-色谱(PSSR-GC)实验第94-98页
        5.1.1 间歇光促表面反应-色谱(PSSR-GC)实验结果第94-95页
        5.1.2 反应条件对间歇光反应性能的影响第95-98页
            5.1.2.1 反应温度的影响第95-96页
            5.1.2.2 反应时间的影响第96页
            5.1.2.3 反应物配比的影响第96页
            5.1.2.4 添加第三组分的影响第96-98页
    5.2 连续流光促表面反应-色谱(PSSR-GC)实验第98-100页
        5.2.1 连续流光促表面反应-色谱(PSSR-GC)实验结果第98页
        5.2.2 反应条件对连续流光反应性能的影响第98-100页
            5.2.2.1 反应温度的影响第99页
            5.2.2.2 反应物配比的影响第99页
            5.2.2.3 空速的影响第99-100页
    5.3 催化剂的失活第100-101页
    5.4 小结第101-102页
第六章 反应机理分析和规律总结第102-109页
    6.1 复合半导体的光激发和电荷转移过程第102页
    6.2 光催化CH4、CO2直接合成含氧化合物的反应机理分析第102-105页
        6.2.1 反应的步骤第103页
            6.2.1.1 表面自由基反应的步骤第103页
            6.2.1.2 气相自由基反应的步骤第103页
        6.2.2 PSSR中各产物的生成机理第103-105页
            6.2.2.1 乙烷生成机理第104页
            6.2.2.2 丙酮生成机理第104-105页
            6.2.2.3 乙酸、甲酸、CO生成机理第105页
    6.3 PSSR性能影响因素分析第105-107页
        6.3.1 载体效应第106页
        6.3.2 复合结构对PSSR效能的影响第106页
        6.3.3 表面金属在PSSR过程中的作用第106-107页
        6.3.4 热-表面-光协同效应第107页
    6.4 今后工作的设想第107-108页
    6.5 小结第108-109页
结论第109-111页
参考文献第111-122页
在学期间发表论文和参加科研情况第122-124页
致 谢第124页

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