摘要 | 第3-7页 |
ABSTRACT | 第7-12页 |
第一章 文献综述及选题 | 第18-52页 |
1.1 引言 | 第18-20页 |
1.2 NO排放及其危害 | 第20-23页 |
1.3 NO治理技术 | 第23-26页 |
1.3.1 NO治理技术分布 | 第23-24页 |
1.3.2 选择催化还原研究进展 | 第24-26页 |
1.4 甲烷选择催化还原NO研究进展 | 第26-32页 |
1.4.1 金属氧化物型催化剂 | 第26-29页 |
1.4.2 分子筛基选择催化还原NO研究进展 | 第29-32页 |
1.5 反应机理研究进展 | 第32-37页 |
1.5.1 NOx形成分解还原热力学数据 | 第32-34页 |
1.5.2 Co系分子筛基催化剂选择催化还原NO研究机理进展 | 第34-37页 |
1.6 本论文的选题意义及研究内容 | 第37-39页 |
参考文献 | 第39-52页 |
第二章 催化剂制备表征即性能评价方法 | 第52-58页 |
2.1 催化剂制备 | 第52-53页 |
2.2 催化反应评价 | 第53-54页 |
2.3 催化剂表征 | 第54-58页 |
2.3.0 X射线衍射(XRD) | 第54页 |
2.3.1 氮吸附-脱附表征 | 第54页 |
2.3.2 漫反射紫外-可见光谱(DRS-UV-Vis) | 第54页 |
2.3.3 NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD) | 第54-55页 |
2.3.4 H_2程序升温还原(H_2-TPR) | 第55页 |
2.3.5 NO程序升温脱附(NO-TPD) | 第55页 |
2.3.6 吡啶吸附红外谱图(Py-IR) | 第55页 |
2.3.7 探针分子原位吸附红外表征(in-situ IR) | 第55-56页 |
2.3.8 X射线光电子能谱(XPS) | 第56-58页 |
第三章 复合分子筛负载Co催化剂的构效关系之载体对催化剂反应活性的影响 | 第58-90页 |
3.1 离子交换温度及焙烧温度对催化剂的影响 | 第59-62页 |
3.1.1 不同离子交换温度及焙烧温度制备催化剂反应活性评价 | 第60页 |
3.1.2 离子交换温度及焙烧温度对催化剂活性位分布的影响 | 第60-62页 |
3.2 离子交换度对催化剂的影响 | 第62-65页 |
3.2.1 不同离子交换度CoH-BZZ催化剂反应活性评价 | 第62-63页 |
3.2.2 离子交换度对催化剂活性位分布的影响 | 第63-65页 |
3.3 复合分子筛BZZ复合比例对催化剂的影响 | 第65-67页 |
3.3.1 复合分子筛BZZ不同复合比例催化活性评价 | 第65-66页 |
3.3.2 氮吸附-脱附表征 | 第66-67页 |
3.4 不同复合分子筛载体对催化剂性能影响研究 | 第67-79页 |
3.4.1 催化反应活性评价 | 第68-69页 |
3.4.2 催化剂的XRD表征 | 第69-70页 |
3.4.3 催化剂UV-vis分析 | 第70-72页 |
3.4.4 催化剂H_2-TPR分析 | 第72页 |
3.4.5 NH_3-TPD分析 | 第72-74页 |
3.4.6 吡啶红外分析 | 第74-75页 |
3.4.7 XPS分析 | 第75-77页 |
3.4.8 NO-TPD分析 | 第77-78页 |
3.4.9 小结 | 第78-79页 |
3.5 复合分子筛载体机械混合样品催催化性能及表征 | 第79-84页 |
3.5.1 不同机械混合样品的催化活性评价 | 第79-80页 |
3.5.2 空速对催化剂活性的影响 | 第80页 |
3.5.3 氧浓度对催化剂活性的影响 | 第80-82页 |
3.5.4 H_2-TPR分析 | 第82页 |
3.5.5 UV-vis分析 | 第82-83页 |
3.5.6 NH_3-TPD分析 | 第83页 |
3.5.7 吡啶红外分析 | 第83-84页 |
3.5.8 小结 | 第84页 |
3.6 本章小结 | 第84-86页 |
参考文献 | 第86-90页 |
第四章 复合分子筛负载Co催化剂的构效关系之载体和助剂对催化剂稳定性和抗水性的影响 | 第90-132页 |
4.1 富氧无水条件下载体对催化剂稳定性评价 | 第90-93页 |
4.1.1 不同载体催化剂富氧无水条件下催化活性表征 | 第90-91页 |
4.1.2 不同载体催化剂H_2还原后富氧无水条件下催化活性表征 | 第91-93页 |
4.1.3 机械混合样品稳定性研究 | 第93页 |
4.2 富氧无水条件下催化剂稳定性研究反应表征 | 第93-96页 |
4.2.1 NO-TPD分析 | 第93-94页 |
4.2.2 吡啶红外分析 | 第94-95页 |
4.2.3 催化剂载体稳定性机理研究 | 第95-96页 |
4.3 富氧富水条件下载体对催化剂活性影响评价 | 第96-101页 |
4.3.1 富水气氛下温度对催化剂活性的影响 | 第96-97页 |
4.3.2 富水气氛下反应时间对复合分子筛催化剂抗水性的影响 | 第97-101页 |
4.4 富氧富水条件下反应后新鲜与失活催化剂表征 | 第101-108页 |
4.4.1 H_2-TPR分析 | 第101-103页 |
4.4.2 催化剂UV-vis分析 | 第103-104页 |
4.4.3 吡啶红外分析 | 第104-106页 |
4.4.4 XPS分析 | 第106-107页 |
4.4.5 富水气氛中失活过程分析 | 第107-108页 |
4.5 富氧富水条件下CoH-BZZ催化剂Co氧化物含量对催化剂性质的影响 | 第108-112页 |
4.5.1 催化活性评价 | 第108-110页 |
4.5.2 NO-TPD分析 | 第110-111页 |
4.5.3 NO/O_2/CH_4作探针分子原位红外吸附分析 | 第111-112页 |
4.6 富氧富水条件下机械混合样品催化剂活性分析 | 第112-117页 |
4.6.1 机械混合样品与单一复合分子筛催化剂抗水性比较 | 第113页 |
4.6.2 CoH-M1催化剂在富水气氛中反应时间对催化活性的影响 | 第113-114页 |
4.6.3 CoH-M1催化剂Co氧化物含量对催化剂抗水性的影响 | 第114-115页 |
4.6.4 催化剂表面氧化物作用表征 | 第115-117页 |
4.7 助剂对Co基复合分子筛催化剂的影响 | 第117-126页 |
4.7.1 过渡金属助剂对CoH-BZZ催化剂的影响 | 第118-119页 |
4.7.2 催化剂酸性表征 | 第119-120页 |
4.7.3 Zn作为助剂不同Zn/Co比对CoH-BZZ的影响 | 第120-121页 |
4.7.4 Zn助剂对CoH-BMZ的影响 | 第121-122页 |
4.7.5 CoZn-BZZ和CoZn-BMZ稳定性、抗水性进行评价 | 第122-124页 |
4.7.6 H_2-TPR表征 | 第124页 |
4.7.7 XPS分析 | 第124-125页 |
4.7.8 小结 | 第125-126页 |
4.8 本章小结 | 第126-128页 |
参考文献 | 第128-132页 |
第五章 反应机理研究 | 第132-152页 |
5.1 不同载体制备催化剂上各活性位TOF值分析 | 第132-135页 |
5.2 原位红外分析 | 第135-141页 |
5.2.1 NO作探针分子原位红外吸附分析 | 第136页 |
5.2.2 NO/O_2作探针分子原位红外吸附分析 | 第136-137页 |
5.2.3 NO/O_2/CH_4作探针分子原位红外吸附分析 | 第137-138页 |
5.2.4 脱附温度对CoH-BZZ催化剂上中间产物的影响 | 第138-140页 |
5.2.5 离子交换度对CoH-BZZ催化剂中间产物的影响 | 第140页 |
5.2.6 NO/O_2/CH_4-IR表征分析不同活性金属对反应活性中心的影响 | 第140-141页 |
5.3 催化剂Co离子β/α值对反应选抒性的影响 | 第141-143页 |
5.4 新鲜催化剂还原对催化剂的影响 | 第143-146页 |
5.4.1 不同温度还原催化剂H_2-TPR表征 | 第143页 |
5.4.2 新鲜催化剂400℃还原催化活性的变化 | 第143-144页 |
5.4.3 新鲜催化剂650℃还原还原催化活性的变化 | 第144-145页 |
5.4.4 NO/O_2/CH_4作探针分子原位红外吸附分析 | 第145-146页 |
5.5 富水反应条件下催化剂失活前后原位红外分析 | 第146-148页 |
5.5.1 CoH-Beta和CoH-BZZ抗水失活前后原位红外分析 | 第147页 |
5.5.2 原位红外分析CoH-BZZ富水反应时间长短对催化剂表面活性中心的影响 | 第147-148页 |
5.6 本章小结 | 第148-150页 |
参考文献 | 第150-152页 |
第六章 总结与展望 | 第152-156页 |
6.1 论文的结论 | 第152-154页 |
6.2 论文的创新点 | 第154页 |
6.3 工作展望 | 第154-156页 |
致谢 | 第156-158页 |
攻读博士学位期间发表的学术论文 | 第158-159页 |