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富氧条件下CH4选择催化还原NO复合分子筛催化剂的构效关系和反应机理研究

摘要第3-7页
ABSTRACT第7-12页
第一章 文献综述及选题第18-52页
    1.1 引言第18-20页
    1.2 NO排放及其危害第20-23页
    1.3 NO治理技术第23-26页
        1.3.1 NO治理技术分布第23-24页
        1.3.2 选择催化还原研究进展第24-26页
    1.4 甲烷选择催化还原NO研究进展第26-32页
        1.4.1 金属氧化物型催化剂第26-29页
        1.4.2 分子筛基选择催化还原NO研究进展第29-32页
    1.5 反应机理研究进展第32-37页
        1.5.1 NOx形成分解还原热力学数据第32-34页
        1.5.2 Co系分子筛基催化剂选择催化还原NO研究机理进展第34-37页
    1.6 本论文的选题意义及研究内容第37-39页
    参考文献第39-52页
第二章 催化剂制备表征即性能评价方法第52-58页
    2.1 催化剂制备第52-53页
    2.2 催化反应评价第53-54页
    2.3 催化剂表征第54-58页
        2.3.0 X射线衍射(XRD)第54页
        2.3.1 氮吸附-脱附表征第54页
        2.3.2 漫反射紫外-可见光谱(DRS-UV-Vis)第54页
        2.3.3 NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)第54-55页
        2.3.4 H_2程序升温还原(H_2-TPR)第55页
        2.3.5 NO程序升温脱附(NO-TPD)第55页
        2.3.6 吡啶吸附红外谱图(Py-IR)第55页
        2.3.7 探针分子原位吸附红外表征(in-situ IR)第55-56页
        2.3.8 X射线光电子能谱(XPS)第56-58页
第三章 复合分子筛负载Co催化剂的构效关系之载体对催化剂反应活性的影响第58-90页
    3.1 离子交换温度及焙烧温度对催化剂的影响第59-62页
        3.1.1 不同离子交换温度及焙烧温度制备催化剂反应活性评价第60页
        3.1.2 离子交换温度及焙烧温度对催化剂活性位分布的影响第60-62页
    3.2 离子交换度对催化剂的影响第62-65页
        3.2.1 不同离子交换度CoH-BZZ催化剂反应活性评价第62-63页
        3.2.2 离子交换度对催化剂活性位分布的影响第63-65页
    3.3 复合分子筛BZZ复合比例对催化剂的影响第65-67页
        3.3.1 复合分子筛BZZ不同复合比例催化活性评价第65-66页
        3.3.2 氮吸附-脱附表征第66-67页
    3.4 不同复合分子筛载体对催化剂性能影响研究第67-79页
        3.4.1 催化反应活性评价第68-69页
        3.4.2 催化剂的XRD表征第69-70页
        3.4.3 催化剂UV-vis分析第70-72页
        3.4.4 催化剂H_2-TPR分析第72页
        3.4.5 NH_3-TPD分析第72-74页
        3.4.6 吡啶红外分析第74-75页
        3.4.7 XPS分析第75-77页
        3.4.8 NO-TPD分析第77-78页
        3.4.9 小结第78-79页
    3.5 复合分子筛载体机械混合样品催催化性能及表征第79-84页
        3.5.1 不同机械混合样品的催化活性评价第79-80页
        3.5.2 空速对催化剂活性的影响第80页
        3.5.3 氧浓度对催化剂活性的影响第80-82页
        3.5.4 H_2-TPR分析第82页
        3.5.5 UV-vis分析第82-83页
        3.5.6 NH_3-TPD分析第83页
        3.5.7 吡啶红外分析第83-84页
        3.5.8 小结第84页
    3.6 本章小结第84-86页
    参考文献第86-90页
第四章 复合分子筛负载Co催化剂的构效关系之载体和助剂对催化剂稳定性和抗水性的影响第90-132页
    4.1 富氧无水条件下载体对催化剂稳定性评价第90-93页
        4.1.1 不同载体催化剂富氧无水条件下催化活性表征第90-91页
        4.1.2 不同载体催化剂H_2还原后富氧无水条件下催化活性表征第91-93页
        4.1.3 机械混合样品稳定性研究第93页
    4.2 富氧无水条件下催化剂稳定性研究反应表征第93-96页
        4.2.1 NO-TPD分析第93-94页
        4.2.2 吡啶红外分析第94-95页
        4.2.3 催化剂载体稳定性机理研究第95-96页
    4.3 富氧富水条件下载体对催化剂活性影响评价第96-101页
        4.3.1 富水气氛下温度对催化剂活性的影响第96-97页
        4.3.2 富水气氛下反应时间对复合分子筛催化剂抗水性的影响第97-101页
    4.4 富氧富水条件下反应后新鲜与失活催化剂表征第101-108页
        4.4.1 H_2-TPR分析第101-103页
        4.4.2 催化剂UV-vis分析第103-104页
        4.4.3 吡啶红外分析第104-106页
        4.4.4 XPS分析第106-107页
        4.4.5 富水气氛中失活过程分析第107-108页
    4.5 富氧富水条件下CoH-BZZ催化剂Co氧化物含量对催化剂性质的影响第108-112页
        4.5.1 催化活性评价第108-110页
        4.5.2 NO-TPD分析第110-111页
        4.5.3 NO/O_2/CH_4作探针分子原位红外吸附分析第111-112页
    4.6 富氧富水条件下机械混合样品催化剂活性分析第112-117页
        4.6.1 机械混合样品与单一复合分子筛催化剂抗水性比较第113页
        4.6.2 CoH-M1催化剂在富水气氛中反应时间对催化活性的影响第113-114页
        4.6.3 CoH-M1催化剂Co氧化物含量对催化剂抗水性的影响第114-115页
        4.6.4 催化剂表面氧化物作用表征第115-117页
    4.7 助剂对Co基复合分子筛催化剂的影响第117-126页
        4.7.1 过渡金属助剂对CoH-BZZ催化剂的影响第118-119页
        4.7.2 催化剂酸性表征第119-120页
        4.7.3 Zn作为助剂不同Zn/Co比对CoH-BZZ的影响第120-121页
        4.7.4 Zn助剂对CoH-BMZ的影响第121-122页
        4.7.5 CoZn-BZZ和CoZn-BMZ稳定性、抗水性进行评价第122-124页
        4.7.6 H_2-TPR表征第124页
        4.7.7 XPS分析第124-125页
        4.7.8 小结第125-126页
    4.8 本章小结第126-128页
    参考文献第128-132页
第五章 反应机理研究第132-152页
    5.1 不同载体制备催化剂上各活性位TOF值分析第132-135页
    5.2 原位红外分析第135-141页
        5.2.1 NO作探针分子原位红外吸附分析第136页
        5.2.2 NO/O_2作探针分子原位红外吸附分析第136-137页
        5.2.3 NO/O_2/CH_4作探针分子原位红外吸附分析第137-138页
        5.2.4 脱附温度对CoH-BZZ催化剂上中间产物的影响第138-140页
        5.2.5 离子交换度对CoH-BZZ催化剂中间产物的影响第140页
        5.2.6 NO/O_2/CH_4-IR表征分析不同活性金属对反应活性中心的影响第140-141页
    5.3 催化剂Co离子β/α值对反应选抒性的影响第141-143页
    5.4 新鲜催化剂还原对催化剂的影响第143-146页
        5.4.1 不同温度还原催化剂H_2-TPR表征第143页
        5.4.2 新鲜催化剂400℃还原催化活性的变化第143-144页
        5.4.3 新鲜催化剂650℃还原还原催化活性的变化第144-145页
        5.4.4 NO/O_2/CH_4作探针分子原位红外吸附分析第145-146页
    5.5 富水反应条件下催化剂失活前后原位红外分析第146-148页
        5.5.1 CoH-Beta和CoH-BZZ抗水失活前后原位红外分析第147页
        5.5.2 原位红外分析CoH-BZZ富水反应时间长短对催化剂表面活性中心的影响第147-148页
    5.6 本章小结第148-150页
    参考文献第150-152页
第六章 总结与展望第152-156页
    6.1 论文的结论第152-154页
    6.2 论文的创新点第154页
    6.3 工作展望第154-156页
致谢第156-158页
攻读博士学位期间发表的学术论文第158-159页

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