| 摘要 | 第1-6页 |
| ABSTRACT | 第6-13页 |
| 第一章 绪论 | 第13-37页 |
| ·引言 | 第13-14页 |
| ·世界与中国天然气资源及消费状况 | 第14-17页 |
| ·世界天然气资源及消费 | 第14-16页 |
| ·中国天然气资源及消费 | 第16-17页 |
| ·天然气转化和利用途径 | 第17-18页 |
| ·合成气的制备工艺现状 | 第18-25页 |
| ·甲烷-水蒸汽重整 | 第18-21页 |
| ·甲烷-二氧化碳重整 | 第21-23页 |
| ·甲烷部分氧化 | 第23-25页 |
| ·甲烷三重整 | 第25页 |
| ·晶格氧部分氧化甲烷制合成气的研究 | 第25-34页 |
| ·工艺特点 | 第26页 |
| ·工艺研究进展 | 第26-29页 |
| ·催化剂研究进展 | 第29-34页 |
| ·本论文的研究内容和意义 | 第34-36页 |
| ·本论文的特色与创新点 | 第36-37页 |
| 第二章 实验试剂、设备与方法 | 第37-45页 |
| ·实验试剂与设备 | 第37-39页 |
| ·实验试剂 | 第37-38页 |
| ·实验设备 | 第38-39页 |
| ·各组分气体相对校正因子的测定方法 | 第39-40页 |
| ·氧载体的制备 | 第40页 |
| ·纯CeO_2氧载体的制备 | 第40页 |
| ·Ce-M-O(M=Fe、Mn、Cu)氧载体的制备 | 第40页 |
| ·氧载体的表征 | 第40-42页 |
| ·物相组成分析(XRD) | 第40-41页 |
| ·微观形貌和元素分析(SEM、EPMA) | 第41页 |
| ·程序升温氢还原实验(H_2-TPR) | 第41页 |
| ·比表面积测定(BET) | 第41页 |
| ·X射线光电子能谱分析(XPS) | 第41页 |
| ·拉曼测试(Raman) | 第41-42页 |
| ·热重分析(DTA/TG) | 第42页 |
| ·氧载体的TG及Redox循环实验 | 第42页 |
| ·固定床中氧载体的活性评价 | 第42-43页 |
| ·数据处理方法 | 第43-44页 |
| ·氧载体活性评价指标 | 第44-45页 |
| 第三章 晶格氧部分氧化甲烷反应的热力学分析 | 第45-63页 |
| ·引言 | 第45页 |
| ·氧载体的选择 | 第45-47页 |
| ·氧载体与甲烷反应的热力学分析 | 第47-62页 |
| ·CeO_2与甲烷反应的热力学分析 | 第47-52页 |
| ·Fe_2O_3与甲烷反应的热力学分析 | 第52-57页 |
| ·CuO与甲烷反应的热力学分析 | 第57-60页 |
| ·Mn_2O_3与甲烷反应的热力学分析 | 第60-62页 |
| ·本章小结 | 第62-63页 |
| 第四章 氧载体的实验筛选 | 第63-86页 |
| ·引言 | 第63页 |
| ·各组分气体对N_2校正因子的测定 | 第63-66页 |
| ·H_2相对校正因子的测定 | 第64页 |
| ·CO相对校正因子的测定 | 第64-65页 |
| ·CH_4相对校正因子的测定 | 第65页 |
| ·CO_2相对校正因子的测定 | 第65-66页 |
| ·CH_4与纯CeO_2氧载体的反应性能评价 | 第66-77页 |
| ·纯CeO_2氧载体在CH_4气氛下的热重实验 | 第66-72页 |
| ·纯CeO_2氧载体的热重循环实验 | 第72-73页 |
| ·固定床中氧载体的部分氧化性能评价 | 第73-77页 |
| ·CH_4与Ce-M-O(M=Fe,Mn,Cu)氧载体反应性能评价 | 第77-85页 |
| ·Ce-M-O氧载体的XRD表征 | 第77-79页 |
| ·Ce-M-O氧载体与CH_4的程序升温热重反应实验 | 第79-82页 |
| ·Ce-M-O氧载体与CH_4在固定床中的反应性能实验 | 第82-85页 |
| ·本章小结 | 第85-86页 |
| 第五章 氧载体的性能评价和优化 | 第86-117页 |
| ·引言 | 第86页 |
| ·铈铁比例对氧载体性能影响 | 第86-94页 |
| ·Ce-Fe-O系列氧载体的制备 | 第86-87页 |
| ·Ce-Fe-O系列氧载体的表征 | 第87-90页 |
| ·固定床中氧载体程序升温活性评价 | 第90-94页 |
| ·焙烧温度对Ce-Fe-O-7/3氧载体性能的影响 | 第94-103页 |
| ·XRD表征 | 第94-95页 |
| ·固定床反应性能评价 | 第95-97页 |
| ·热重反应性能评价 | 第97-103页 |
| ·ZrO_2的添加对氧载体的改性研究 | 第103-115页 |
| ·添加ZrO_2对纯CeO_2氧载体的影响 | 第103-107页 |
| ·添加ZrO_2对Ce-Fe-O-7/3氧载体的影响 | 第107-113页 |
| ·Ce-Fe-Zr-O氧载体的空气再生实验 | 第113-115页 |
| ·本章小结 | 第115-117页 |
| 第六章 反应动力学参数的确定和反应机理探讨 | 第117-141页 |
| ·引言 | 第117页 |
| ·反应动力学参数的确定 | 第117-125页 |
| ·铈基氧载体部分氧化甲烷反应的动力学参数求解 | 第117-123页 |
| ·纯氧化铈氧载体的动力学参数求解 | 第123-125页 |
| ·反应机理的探讨 | 第125-139页 |
| ·分子氧参与的甲烷部分氧化机理 | 第125-127页 |
| ·晶格氧参与的甲烷部分氧化机理 | 第127-129页 |
| ·铈基氧载体部分氧化甲烷制取合成气机理 | 第129-139页 |
| ·本章小结 | 第139-141页 |
| 第七章 熔融盐新反应体系中的试验研究 | 第141-167页 |
| ·引言 | 第141页 |
| ·熔融盐体系中制合成气技术的实现原理 | 第141-142页 |
| ·熔融盐体系的选择 | 第142-151页 |
| ·熔融盐的介质特性 | 第142-144页 |
| ·碱金属熔盐性质 | 第144-151页 |
| ·实验装置 | 第151-152页 |
| ·甲烷与熔融盐体系的相互作用研究 | 第152-156页 |
| ·热力学理论分析 | 第152-153页 |
| ·反应后物相分析 | 第153-155页 |
| ·甲烷通入时间对产物气组分的影响 | 第155-156页 |
| ·甲烷与氧载体在熔融盐体系中的反应研究 | 第156-162页 |
| ·无甲烷通入时氧载体在熔融盐中的分布 | 第156-157页 |
| ·有甲烷通入时氧载体在熔融盐中的分布 | 第157-158页 |
| ·恒温条件下产物气组分随时间变化情况 | 第158-159页 |
| ·氧载体的循环性能实验 | 第159-162页 |
| ·熔融盐的消炭行为研究 | 第162-165页 |
| ·实验过程 | 第162页 |
| ·反应时间对气体产物浓度影响 | 第162-164页 |
| ·消炭机理 | 第164-165页 |
| ·存在的问题 | 第165页 |
| ·本章小结 | 第165-167页 |
| 第八章 总结与展望 | 第167-170页 |
| ·总结 | 第167-169页 |
| ·展望 | 第169-170页 |
| 参考文献 | 第170-183页 |
| 致谢 | 第183-184页 |
| 附录 | 第184-185页 |
