| 致谢 | 第6-8页 |
| 摘要 | 第8-10页 |
| Abstract | 第10-12页 |
| 1 绪论 | 第26-30页 |
| 1.1 氮氧化物的排放及治理现状 | 第26-28页 |
| 1.2 课题来源 | 第28页 |
| 1.3 课题目标和研究内容 | 第28-30页 |
| 2 文献综述 | 第30-47页 |
| 2.1 SCR脱硝技术 | 第30-31页 |
| 2.2 SCR脱硝催化剂 | 第31-33页 |
| 2.3 SCR多相催化反应机理 | 第33-35页 |
| 2.3.1 NH_3吸附/活化 | 第34页 |
| 2.3.2 NO吸附 | 第34-35页 |
| 2.4 SCR脱硝催化剂的中毒失活 | 第35-39页 |
| 2.4.1 碱/碱土金属中毒 | 第35-36页 |
| 2.4.2 磷酸盐中毒 | 第36-37页 |
| 2.4.3 非金属/重金属中毒 | 第37-39页 |
| 2.4.4 其他中毒途径 | 第39页 |
| 2.5 SCR脱硝催化剂的中毒改善途径 | 第39-42页 |
| 2.6 钛纳米管的特性 | 第42-44页 |
| 2.6.1 钛纳米管在催化领域的应用 | 第42-43页 |
| 2.6.2 钛纳米管的制备与物化特性 | 第43-44页 |
| 2.7 铈纳米管的特性及其应用 | 第44-45页 |
| 2.8 本章小结 | 第45-47页 |
| 3 实验材料、装置与分析测试方法 | 第47-54页 |
| 3.1 试剂与仪器 | 第47-48页 |
| 3.1.1 原材料与试剂 | 第47-48页 |
| 3.1.2 主要实验仪器 | 第48页 |
| 3.2 催化剂制备 | 第48-49页 |
| 3.2.1 钛纳米管的制备 | 第48-49页 |
| 3.2.2 铈纳米管的制备 | 第49页 |
| 3.2.3 氧化铈纳米颗粒的制备 | 第49页 |
| 3.2.4 活性相和催化助剂的负载 | 第49页 |
| 3.2.5 毒性物质的添加 | 第49页 |
| 3.3 催化材料测试方法 | 第49-52页 |
| 3.3.1 X射线衍射(XRD) | 第49-50页 |
| 3.3.2 原位X射线衍射(In-situ XRD) | 第50页 |
| 3.3.3 透射电镜(TEM) | 第50页 |
| 3.3.4 比表面积测定(BET) | 第50页 |
| 3.3.5 X射线光电子能谱(XPS) | 第50页 |
| 3.3.6 热重-差示扫描量热分析(TG-DSC) | 第50-51页 |
| 3.3.7 拉曼光谱(Raman) | 第51页 |
| 3.3.8 离子色谱(Ion Chromatograph) | 第51页 |
| 3.3.9 程序升温脱附(TPD) | 第51页 |
| 3.3.10 程序升温还原(H_2-TPR) | 第51页 |
| 3.3.11 氨吸附傅立叶红外光谱扫描(NH_3-FTIR) | 第51-52页 |
| 3.3.12 傅立叶原位红外光谱扫描(In-situ DRIFT) | 第52页 |
| 3.4 SCR催化剂性能测试 | 第52-54页 |
| 3.4.1 实验装置 | 第52页 |
| 3.4.2 气相组分的测定 | 第52-53页 |
| 3.4.3 催化剂的脱硝性能 | 第53-54页 |
| 4 乙醇改性铈基钛纳米管催化剂的抗碱/碱土金属中毒研究 | 第54-68页 |
| 4.1 催化剂的制备 | 第54页 |
| 4.2 脱硝性能和抗碱/碱土金属中毒性能考察 | 第54-56页 |
| 4.3 乙醇改性对晶型结构及微观形貌的影响 | 第56-61页 |
| 4.3.1 晶型结构 | 第56-58页 |
| 4.3.2 微观形貌 | 第58-60页 |
| 4.3.3 比表面积及孔结构 | 第60-61页 |
| 4.4 乙醇改性对表面元素形态的影响 | 第61-62页 |
| 4.5 乙醇改性对离子交换性能的影响 | 第62-64页 |
| 4.5.1 热重量及差示扫描量热 | 第62-63页 |
| 4.5.2 离子交换性能 | 第63页 |
| 4.5.3 拉曼光谱 | 第63-64页 |
| 4.6 乙醇改性对表面酸性的影响 | 第64-65页 |
| 4.7 乙醇改性增强催化剂抗碱/碱土金属中毒能力的机制讨论 | 第65-67页 |
| 4.8 本章小结 | 第67-68页 |
| 5 硫酸改性铈基钛纳米管催化剂的抗碱金属中毒性能研究 | 第68-87页 |
| 5.1 催化剂的制备 | 第68页 |
| 5.2 硫酸化浓度对晶型结构和微观形貌的影响 | 第68-72页 |
| 5.2.1 晶型结构 | 第68-69页 |
| 5.2.2 微观形貌 | 第69-71页 |
| 5.2.3 比表面积及孔结构 | 第71-72页 |
| 5.3 脱硝性能、抗碱金属中毒性能及稳定性考察 | 第72-73页 |
| 5.3.1 脱硝性能和抗碱金属中毒性能 | 第72-73页 |
| 5.3.2 稳定性 | 第73页 |
| 5.4 硫酸改性对表面元素形态的影响 | 第73-75页 |
| 5.5 硫酸改性对表面酸性位的影响 | 第75-77页 |
| 5.5.1 NH_3-TPD分析 | 第75-76页 |
| 5.5.2 NH_3-FTIR分析 | 第76-77页 |
| 5.6 硫酸改性前后钛纳米管催化剂的原位红外反应研究 | 第77-86页 |
| 5.6.1 Ce/TNTs催化剂的原位红外反应 | 第77-79页 |
| 5.6.2 K-Ce/TNTs催化剂的原位红外反应 | 第79-81页 |
| 5.6.3 Ce/0.1STNTs催化剂的原位红外反应 | 第81-83页 |
| 5.6.4 K-Ce/0.1STNTs催化剂的原位红外反应 | 第83-86页 |
| 5.7 本章小结 | 第86-87页 |
| 6 钒负载钛纳米管催化剂的脱硝性能及抗碱金属中毒研究 | 第87-105页 |
| 6.1 催化剂的制备 | 第87页 |
| 6.2 脱硝性能及抗碱金属中毒性能考察 | 第87-89页 |
| 6.3 选择性、稳定性及抗水抗硫性能考察 | 第89-92页 |
| 6.3.1 N_2选择性 | 第89-90页 |
| 6.3.2 稳定性 | 第90-91页 |
| 6.3.3 抗水抗硫性能 | 第91-92页 |
| 6.4 晶型、形貌及分散度考察 | 第92-96页 |
| 6.4.1 晶型结构 | 第92-93页 |
| 6.4.2 比表面积及孔结构 | 第93页 |
| 6.4.3 活性物质分散度 | 第93-96页 |
| 6.5 表面元素形态与氧化还原性能考察 | 第96-100页 |
| 6.5.1 表面元素分析 | 第96-99页 |
| 6.5.2 氧化还原性能 | 第99-100页 |
| 6.6 表面酸性位考察 | 第100-102页 |
| 6.6.1 NH3-TPD分析 | 第100-101页 |
| 6.6.2 NH3-FTIR分析 | 第101-102页 |
| 6.7 不同钒前驱体催化剂的脱硝活性差异性机制讨论 | 第102-104页 |
| 6.8 本章小结 | 第104-105页 |
| 7 钼掺杂钒负载钛纳米管催化剂的抗碱金属和磷中毒研究 | 第105-127页 |
| 7.1 催化剂的制备 | 第105-106页 |
| 7.2 脱硝活性及同时抗碱金属和磷酸盐中毒性能考察 | 第106-110页 |
| 7.2.1 V-TNTs催化剂的同时抗碱金属和磷酸盐中毒性能 | 第106-107页 |
| 7.2.2 钼掺杂V-TNTs催化剂的同时抗碱金属和磷酸盐中毒性能 | 第107-108页 |
| 7.2.3 钼掺杂V-TNTs催化剂的N_2O生成量 | 第108-110页 |
| 7.3 抗水抗硫性能及稳定性考察 | 第110-111页 |
| 7.4 晶型结构和物化性质考察 | 第111-113页 |
| 7.4.1 晶型结构 | 第111-112页 |
| 7.4.2 比表面积及孔结构 | 第112-113页 |
| 7.5 表面物质价态与氧化还原性能考察 | 第113-117页 |
| 7.5.1 表面元素分析 | 第113-115页 |
| 7.5.2 氧化还原性能 | 第115-117页 |
| 7.6 表面酸性位考察 | 第117-118页 |
| 7.7 钼掺杂前后催化剂的原位红外反应研究 | 第118-123页 |
| 7.7.1 V-TNTs催化剂的原位红外反应 | 第118-119页 |
| 7.7.2 V-Mo-TNTs(0.25)催化剂的原位红外反应 | 第119-121页 |
| 7.7.3 K-P/V-TNTs催化剂的原位红外反应 | 第121-122页 |
| 7.7.4 K-P/V-Mo-TNTs(0.25)催化剂的原位红外反应 | 第122-123页 |
| 7.8 钼掺杂提升同时抗碱金属和磷中毒性能的机制讨论 | 第123-125页 |
| 7.9 本章小结 | 第125-127页 |
| 8 铈纳米管催化剂的脱硝性能及抗碱金属/磷/铅中毒研究 | 第127-151页 |
| 8.1 催化剂的制备 | 第127-128页 |
| 8.2 铈纳米管负载不同活性相的脱硝活性研究 | 第128-134页 |
| 8.2.1 活性组分的筛选 | 第128-129页 |
| 8.2.2 晶型结构 | 第129-130页 |
| 8.2.3 比表面积及孔结构 | 第130-131页 |
| 8.2.4 表面元素及氧空位分析 | 第131-132页 |
| 8.2.5 氧物种分析 | 第132-133页 |
| 8.2.6 表面酸性位 | 第133-134页 |
| 8.3 铌负载铈纳米管催化剂的抗碱金属/磷酸盐/氧化铅中毒研究 | 第134-149页 |
| 8.3.1 脱硝活性、抗水抗硫性能及稳定性 | 第134-136页 |
| 8.3.2 抗中毒性能及N_2选择性 | 第136-138页 |
| 8.3.3 晶型结构 | 第138-139页 |
| 8.3.4 微观形貌 | 第139-141页 |
| 8.3.5 比表面积及孔结构 | 第141-143页 |
| 8.3.6 表面元素及氧空位分析 | 第143-146页 |
| 8.3.7 氧化还原性能 | 第146-148页 |
| 8.3.8 表面酸性位 | 第148-149页 |
| 8.3.9 Nb-CeNTs与Nb-CeO_2(N)的差异性抗中毒性能机制讨论 | 第149页 |
| 8.4 本章小结 | 第149-151页 |
| 9 结论与展望 | 第151-154页 |
| 9.1 主要结论 | 第151-152页 |
| 9.2 对未来工作的建议 | 第152-154页 |
| 10 参考文献 | 第154-168页 |
| 11 论文创新点 | 第168-170页 |
| 12 作者简历 | 第170-172页 |
