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低温NH3选择还原NO催化剂及催化作用机制研究

摘要第6-8页
Abstract第8-9页
1 绪论第22-40页
    1.1 选题依据及意义第22页
    1.2 大气污染物中氮氧化物脱除研究进展第22-29页
        1.2.1 催化分解法第24-25页
        1.2.2 催化还原法第25-29页
    1.3 氨选择性催化还原氮氧化物研究第29-39页
        1.3.1 V_2O_5基催化剂第29-30页
        1.3.2 分子筛类催化剂第30-34页
        1.3.3 金属氧化物催化剂第34-39页
    1.4 本论文的选题及研究思路第39-40页
2 实验部分第40-47页
    2.1 催化剂制备第40-42页
        2.1.1 NH_3-SCR催化剂第40-41页
        2.1.2 NO,CO和C_3H_6同时脱除催化剂第41-42页
    2.2 催化剂活性评价第42-43页
        2.2.1 NH_3选择性催化还原NO第42页
        2.2.2 NO,CO和C_3H_6的脱除第42-43页
    2.3 催化剂表征第43-45页
        2.3.1 元素分析第43页
        2.3.2 X射线衍射(XRD)第43页
        2.3.3 紫外可见近红外光谱(UV-Vis-NIR)第43-44页
        2.3.4 H_2程序升温还原(H_2-TPR)第44页
        2.3.5 X射线光电子能谱(XPS)第44页
        2.3.6 电子顺磁共振(EPR)第44页
        2.3.7 核磁共振(NMR)第44页
        2.3.8 比表面积分析(BET)第44页
        2.3.9 原位漫反射红外光谱(In situ DRIFTS)第44-45页
    2.4 实验所用试剂、气体和仪器第45-47页
3 Cu-Beta催化剂上低温NH_3选择性催化还原NO反应研究第47-63页
    3.1 催化剂制备第48-49页
    3.2 Cu-Beta上NH_3选择性催化还原NO的反应性能第49-51页
    3.3 Cu-Beta催化剂的结构和活性物种表征第51-58页
        3.3.1 BET表征第51页
        3.3.2 XRD表征第51-53页
        3.3.3 UV-Vis-NIR光谱表征第53-54页
        3.3.4 H_2-TPR表征第54-56页
        3.3.5 CO为探针的FTIR光谱表征第56-58页
    3.4 Cu-Beta催化剂的酸性表征第58-59页
    3.5 Cu-Beta催化剂表面反应研究第59-60页
    3.6 讨论第60-61页
    3.7 本章小结第61-63页
4 Fe-Beta催化剂上低温NH_3选择性催化还原NO反应研究第63-76页
    4.1 催化剂制备第63-64页
    4.2 Fe-Beta上NH_3选择催化还原NO的反应性能第64-65页
    4.3 Fe-Beta催化剂的结构和活性物种表征第65-70页
        4.3.1 XRD表征第65-66页
        4.3.2 UV-Vis-NIR光谱表征第66-68页
        4.3.3 H_2-TPR表征第68-70页
    4.4 Fe-Beta催化剂表面反应研究第70-73页
    4.5 讨论第73-74页
    4.6 本章小结第74-76页
5 富铝Beta分子筛负载铜铁双组分催化剂上低温NH_3-SCR反应研究第76-101页
    5.1 催化剂制备第77页
    5.2 Cu-Fe-Beta催化剂上NH_3选择性催化还原NO反应活性第77-81页
        5.2.1 制备方法的影响第77-79页
        5.2.2 Cu、Fe含量的影响第79-80页
        5.2.3 活性组分的影响第80-81页
    5.3 Cu-Fe-Beta催化剂上Cu、Fe协同作用研究第81-88页
        5.3.1 XRD表征第81-82页
        5.3.2 UV-Vis-NIR表征第82-83页
        5.3.3 EPR表征第83-84页
        5.3.4 XPS表征第84-86页
        5.3.5 H2-TPR表征第86-88页
    5.4 不同催化剂上TPSR研究第88-90页
    5.5 不同催化剂的抗水抗硫性能第90-95页
        5.5.1 H_2O的影响第90-91页
        5.5.2 SO_2的影响第91-94页
        5.5.3 催化剂的再生第94-95页
    5.6 抗水热老化性能第95-100页
        5.6.1 老化前后样品的反应活性比较第95-97页
        5.6.2 老化前后样品的XRD表征第97-98页
        5.6.3 老化前后样品UV-Vis-NIR表征第98-100页
    5.7 本章小结第100-101页
6 MnO_x/CeO_2催化剂上低温NH_3选择催化还原NO反应和机理研究第101-120页
    6.1 负载型MnO_x催化剂上低温NH_3选择催化还原NO的反应性能第102-104页
        6.1.1 载体的影响第102-103页
        6.1.2 MnO_x/CeO_2催化剂的稳定性第103-104页
    6.2 MnO_x/CeO_2催化剂的表征第104-105页
        6.2.1 XRD表征第104页
        6.2.2 XPS表征第104-105页
    6.3 MnO_x/CeO_2催化剂上表面反应研究第105-118页
        6.3.1 NH_3的吸附第105-106页
        6.3.2 NO+O_2共吸附第106-109页
        6.3.3 NH_3与NO_x吸附物种之间的反应第109-110页
        6.3.4 NO_x与NH_3吸附物种的反应第110-111页
        6.3.5 中间物种的归属第111-113页
        6.3.6 中间物种的反应性质第113-116页
        6.3.7 O_2的作用第116-118页
    6.4 本章小结第118-120页
7 基于铜铈相互作用下的CuO簇稳定性及其在CO,C_3H_6和NO消除中的催化性能第120-134页
    7.1 催化剂制备第121页
    7.2 CuO簇的分散稳定性第121-126页
        7.2.1 CuO/γ-Al_2O_3表面活性组分的存在状态第121-123页
        7.2.2 CuO/CeO_2表面活性组分的存在状态第123-125页
        7.2.3 CuO/CeO_2/γ-Al_2O_3表面活性组分的存在状态第125-126页
    7.3 CuO簇的热稳定性第126-129页
        7.3.1 CuO/γ-Al_2O_3老化样品表征第126-128页
        7.3.2 CuO/CeO_2老化样品表征第128-129页
        7.3.3 CuO/CeO_2/γ-Al_2O_3老化样品表征第129页
    7.4 负载型CuO催化剂的催化活性和抗老化性能第129-131页
    7.5 CuO簇与催化活性的关系第131-133页
    7.6 本章小结第133-134页
8 结论与展望第134-137页
    8.1 本研究工作所取得的主要成果第134-135页
    8.2 创新点摘要第135页
    8.3 展望:有待继续深入研究的问题第135-137页
参考文献第137-149页
致谢第149-150页
作者简介第150页
攻读博士学位期间发表学术论文情况第150-151页

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