| 中文摘要 | 第3-4页 |
| abstract | 第4-5页 |
| 1 绪论 | 第10-20页 |
| 1.1 甲酸污染的来源、消除及在氢能源领域的应用 | 第10-11页 |
| 1.1.1 水体中甲酸污染的来源 | 第10页 |
| 1.1.2 水体中甲酸污染的消除 | 第10页 |
| 1.1.3 甲酸分解在氢能源领域的应用 | 第10-11页 |
| 1.2 金催化分解甲酸脱氢的实验研究现状 | 第11-13页 |
| 1.2.1 金催化性能的研究 | 第11-12页 |
| 1.2.2 金催化分解甲酸的研究 | 第12-13页 |
| 1.3 国内外甲酸分解机理的研究现状 | 第13-17页 |
| 1.3.1 甲酸分解机理的实验研究 | 第13-15页 |
| 1.3.2 甲酸分解机理的理论研究 | 第15-17页 |
| 1.4 课题研究的内容及意义 | 第17-20页 |
| 1.4.1 课题研究的内容 | 第17-18页 |
| 1.4.2 课题研究的意义 | 第18-20页 |
| 2 理论基础与计算方法 | 第20-26页 |
| 2.1 前言 | 第20页 |
| 2.2 密度泛函理论 | 第20-22页 |
| 2.2.1 Thomas-Fermi模型 | 第20页 |
| 2.2.2 Hohenberg-Kohn定理 | 第20-21页 |
| 2.2.3 Kohn-Sham方程 | 第21-22页 |
| 2.3 过渡态理论 | 第22-24页 |
| 2.3.1 Eyring公式 | 第22-23页 |
| 2.3.2 Berny算法 | 第23-24页 |
| 2.4 耦合簇理论 | 第24页 |
| 2.5 前线分子轨道理论 | 第24-25页 |
| 2.6 基组的选择 | 第25-26页 |
| 3 无催化剂参与下的HCOOH分解反应机理理论研究 | 第26-37页 |
| 3.1 引言 | 第26页 |
| 3.2 研究方法和计算参数的设置 | 第26-28页 |
| 3.3 结果与讨论 | 第28-36页 |
| 3.3.1 甲酸分子的稳定结构 | 第28页 |
| 3.3.2 无催化剂作用下的甲酸分解反应势能面 | 第28-31页 |
| 3.3.3 甲酸分解反应历程 | 第31-33页 |
| 3.3.3.1 甲酸分解生成CO_2和H_2的反应历程 | 第31-32页 |
| 3.3.3.2 甲酸分解生成CO和H_2O的反应历程 | 第32-33页 |
| 3.3.4 速控步骤各驻点NBO分析 | 第33-36页 |
| 3.3.4.1 甲酸分解脱氢反应速控步各驻点NBO分析 | 第33-34页 |
| 3.3.4.2 甲酸分解脱氢反应速控步各驻点MO分析 | 第34页 |
| 3.3.4.3 甲酸分解脱水反应速控步各驻点NBO分析 | 第34-35页 |
| 3.3.4.4 甲酸分解脱水反应速控步各驻点MO分析 | 第35-36页 |
| 3.4 主要结论 | 第36-37页 |
| 4 有关Au_3团簇对HCOOH分解反应机理的理论研究 | 第37-50页 |
| 4.1 引言 | 第37-38页 |
| 4.2 研究方法计算参数的设置 | 第38页 |
| 4.3 结果与讨论 | 第38-49页 |
| 4.3.1 甲酸在Au_3团簇上的吸附 | 第38-39页 |
| 4.3.2 Au_3催化甲酸分解反应势能面 | 第39-42页 |
| 4.3.3 Au_3团簇催化甲酸分解反应历程 | 第42-44页 |
| 4.3.3.1 分解生成CO_2和H_2的反应历程 | 第42-43页 |
| 4.3.3.2 分解生成CO和H_2O的反应历程 | 第43-44页 |
| 4.3.4 Au_3催化甲酸分解反应速控步各驻点NBO分析 | 第44-49页 |
| 4.3.4.1 Au_3催化甲酸脱氢反应速控步各驻点NBO分析 | 第44-46页 |
| 4.3.4.2 Au_3催化甲酸脱氢反应速控步驻点物MO分析 | 第46-47页 |
| 4.3.4.3 Au_3催化甲酸脱水反应速控步驻点物NBO分析 | 第47-48页 |
| 4.3.4.4 Au_3催化甲酸脱水反应速控步驻点物MO分析 | 第48-49页 |
| 4.4 主要结论 | 第49-50页 |
| 5 HCOOH在Au_n(n=1,3,6)催化下分解反应机理的理论研究 | 第50-67页 |
| 5.1 引言 | 第50-51页 |
| 5.2 研究方法和计算参数的设置 | 第51页 |
| 5.3 结果与讨论 | 第51-65页 |
| 5.3.1 HCOOH在催化剂Au_n(n=1,3,6)上的吸附研究 | 第51-53页 |
| 5.3.2 Au_n(n=1,3,6)催化甲酸分解反应势能面 | 第53-56页 |
| 5.3.3 Au_n(n=1,3,6)催化甲酸分解脱氢反应历程 | 第56-57页 |
| 5.3.4 Au_n(n=1,3,6)催化甲酸分解脱氢反应速控步NBO分析 | 第57-61页 |
| 5.3.4.1 Au_n(n=1,3,6)催化甲酸分解速控步NBO分析 | 第57-60页 |
| 5.3.4.2 Au_n(n=1,3,6)催化甲酸分解反应速控步MO分析 | 第60-61页 |
| 5.3.5 Au_n(n=1,3,6)催化甲酸分解脱水反应历程 | 第61-62页 |
| 5.3.6 Au_n(n=1,3,6)催化甲酸分解脱水反应速控步NBO分析 | 第62-65页 |
| 5.3.6.1 Au_n(n=1,3,6)催化甲酸分解速控步NBO分析 | 第62-64页 |
| 5.3.6.2 Au_n(n=1,3,6)催化甲酸分解反应速控步MO分析 | 第64-65页 |
| 5.4 主要结论 | 第65-67页 |
| 6 总结与展望 | 第67-69页 |
| 6.1 研究结论 | 第67页 |
| 6.2 展望 | 第67-69页 |
| 参考文献 | 第69-74页 |
| 攻读硕士期间学术论文创作与发表情况 | 第74-75页 |
| 致谢 | 第75页 |
