活性炭为载体钌催化剂的制备及氨合成催化性能的研究
| 中文摘要 | 第1-4页 |
| ABASTRCT | 第4-11页 |
| 第一章 文献综述 | 第11-36页 |
| 1．1 前言 | 第11-12页 |
| 1．2 氨合成反应 | 第12-14页 |
| 1．2．1 氨合成反应热力学 | 第12-13页 |
| 1．2．2 氨合成催化反应动力学 | 第13-14页 |
| 1．3 氨合成铁催化剂的研究概况 | 第14-18页 |
| 1．3．1 铁催化剂的活性组分 | 第14-15页 |
| 1．3．2 铁催化剂的助剂 | 第15-17页 |
| 1．3．3 铁钴催化剂 | 第17-18页 |
| 1．4 氨合成钌催化剂的基础研究 | 第18-27页 |
| 1．4．1 载体的作用与选择 | 第19-22页 |
| 1．4．2 助剂的电子效应 | 第22-25页 |
| 1．4．3 钌活性前身物 | 第25-27页 |
| 1．5 氨合成钌催化剂的氢抑制作用 | 第27-30页 |
| 1．6 氨合成钌催化剂工业使用情况 | 第30-34页 |
| 1．7 本文工作设想 | 第34-36页 |
| 第二章 实验部分 | 第36-45页 |
| 2．1 活性炭载体 | 第36-37页 |
| 2．1．1 活性炭的选择 | 第36页 |
| 2．1．2 活性炭的热处理 | 第36页 |
| 2．1．3 活性炭的微波处理 | 第36-37页 |
| 2．1．4 活性炭的其它处理 | 第37页 |
| 2．2 钌催化剂的制备 | 第37-38页 |
| 2．2．1 无助剂钌催化剂 | 第37页 |
| 2．2．2 单助剂钌催化剂 | 第37-38页 |
| 2．2．3 双助剂钌催化剂 | 第38页 |
| 2．3 钌催化剂的氨合成活性评价 | 第38-41页 |
| 2．4 载体和催化剂的表征 | 第41-45页 |
| 2．4．1 吸附-脱附测定 | 第41-42页 |
| 2．4．2 化学吸附 | 第42-44页 |
| 2．4．3 程序升温还原（TPR） | 第44页 |
| 2．4．4 X射线衍射（XRD） | 第44页 |
| 2．4．5 元素分析 | 第44页 |
| 2．4．6 扫描电镜（SEM） | 第44-45页 |
| 第三章 活性炭为载体的钌催化剂 | 第45-62页 |
| 3．1 引言 | 第45-46页 |
| 3．2 活性炭载体 | 第46-52页 |
| 3．2．1 活性炭的基本构造 | 第46-47页 |
| 3．2．2 活性炭的表面织构 | 第47-50页 |
| 3．2．3 活性炭的化学组成 | 第50-52页 |
| 3．3 钌催化剂的金属分散状态 | 第52-58页 |
| 3．3．1 活性炭载体对钌的分散 | 第52-53页 |
| 3．3．2 活性炭载体对钡助剂的分散 | 第53-56页 |
| 3．3．3 炭载体和钌催化剂的XRD | 第56-58页 |
| 3．4 炭载体对钌催化剂氨合成催化性能的影响 | 第58-61页 |
| 3．5 小结 | 第61-62页 |
| 第四章 热处理活性炭为载体的钌催化剂 | 第62-81页 |
| 4．1 引言 | 第62-63页 |
| 4．2 活性炭的热处理 | 第63-68页 |
| 4．2．1 热处理活性炭的化学组成 | 第63-64页 |
| 4．2．2 热处理活性炭的XRD | 第64-65页 |
| 4．2．3 热处理活性炭的吸附等温线 | 第65-66页 |
| 4．2．4 热处理活性炭的表面织构 | 第66-68页 |
| 4．3 活性炭的氧化处理 | 第68-71页 |
| 4．3．1 氧化处理活性炭的吸附等温线 | 第69-70页 |
| 4．3．2 氧化处理活性炭的表面织构 | 第70-71页 |
| 4．4 钌催化剂的金属分散状态 | 第71-77页 |
| 4．4．1 炭载体对钌分散度的影响 | 第72-73页 |
| 4．4．2 钡助剂对钌分散度的影响 | 第73-74页 |
| 4．4．3 钌催化剂的XRD | 第74-77页 |
| 4．5 热处理活性炭对钌催化剂氨合成活性的影响 | 第77-79页 |
| 4．6 小结 | 第79-81页 |
| 第五章 微波处理活性炭为载体的钌催化剂 | 第81-96页 |
| 5．1 引言 | 第81-82页 |
| 5．2 活性炭的微波处理 | 第82-85页 |
| 5．2．1 微波处理活性炭的化学组成 | 第82-83页 |
| 5．2．2 微波处理活性炭的XRD | 第83-84页 |
| 5．2．3 微波处理活性炭的表面织构 | 第84-85页 |
| 5．3 钌催化剂的金属分布状态 | 第85-87页 |
| 5．3．1 炭载体对钌分散度的影响 | 第85-86页 |
| 5．3．2 还原温度对钌分散度的影响 | 第86-87页 |
| 5．4 钌催化剂的活性和稳定性 | 第87-88页 |
| 5．5 活性炭的其它预处理 | 第88-94页 |
| 5．5．1 不同处理活性炭的物理吸附 | 第89-90页 |
| 5．5．2 炭载体预处理对钌分散状态的影响 | 第90-92页 |
| 5．5．3 活性组分在炭载体中的分布 | 第92-93页 |
| 5．5．4 炭载体预处理对钌催化剂活性的影响 | 第93-94页 |
| 5．6 小结 | 第94-96页 |
| 第六章 钌催化剂中助剂的作用与形态 | 第96-116页 |
| 6．1 引言 | 第96-97页 |
| 6．2 单助剂Ru／C催化剂 | 第97-105页 |
| 6．2．1 单助剂Ru／C催化剂的活性 | 第97-99页 |
| 6．2．2 Ru／C催化剂中助剂的添加量 | 第99-100页 |
| 6．2．3 助剂对Ru／C催化剂表面性质的影响 | 第100-103页 |
| 6．2．4 助剂前体的氢解反应 | 第103-105页 |
| 6．3 双助剂Ru／C催化剂 | 第105-114页 |
| 6．3．1 双助剂Ru／C催化剂的活性 | 第105-107页 |
| 6．3．2 双助剂Ru／C催化剂的表面性质 | 第107-109页 |
| 6．3．3 助剂对Ru／C催化剂稳定性的影响 | 第109-112页 |
| 6．3．4 不同助剂Ru／C催化剂的XRD | 第112-114页 |
| 6．4 小结 | 第114-116页 |
| 第七章 氨合成钌催化剂的制备与使用 | 第116-146页 |
| 7．1 引言 | 第116-117页 |
| 7．2 钉负载量 | 第117-122页 |
| 7．2．1 钌负载量对催化剂活性的影响 | 第117-118页 |
| 7．2．2 钌负载量对催化剂钌分散度的影响 | 第118-119页 |
| 7．2．3 Ru／C催化剂的扫描电镜 | 第119-122页 |
| 7．3 催化剂的预还原 | 第122-127页 |
| 7．3．1 还原除氯 | 第122-124页 |
| 7．3．2 还原温度对钌晶粒度的影响 | 第124-125页 |
| 7．3．3 还原活化 | 第125-127页 |
| 7．4 钌催化剂的反应条件 | 第127-136页 |
| 7．4．1 温度对钌催化剂活性的影响 | 第127-130页 |
| 7．4．2 压力对钌催化剂活性的影响 | 第130-133页 |
| 7．4．3 空速对钌催化剂活性的影响 | 第133-136页 |
| 7．5 钌催化剂的使用性能 | 第136-143页 |
| 7．5．1 钌催化剂的耐热性 | 第136-138页 |
| 7．5．2 钌催化剂耐热前后的物理吸附 | 第138-141页 |
| 7．5．3 钌催化剂耐热前后的化学吸附 | 第141-142页 |
| 7．5．4 钌催化剂耐热前后的XRD | 第142-143页 |
| 7．6 钌催化剂与铁催化剂的性能比较 | 第143-145页 |
| 7．7 小结 | 第145-146页 |
| 总结论 | 第146-148页 |
| 参考文献 | 第148-157页 |
| 作者简介 | 第157-160页 |
| 致谢 | 第160页 |
