| 摘要 | 第5-8页 |
| Abstract | 第8-11页 |
| 第一章 绪论 | 第16-45页 |
| 1.1 引言 | 第16-18页 |
| 1.2 甲烷的转化途径 | 第18-31页 |
| 1.2.1 甲烷间接转化 | 第18-24页 |
| 1.2.1.1 甲烷蒸汽重整 | 第19-20页 |
| 1.2.1.2 甲烷干气重整 | 第20-22页 |
| 1.2.1.3 甲烷催化部分氧化 | 第22-23页 |
| 1.2.1.4 甲烷自热重整 | 第23-24页 |
| 1.2.2 甲烷直接转化 | 第24-31页 |
| 1.2.2.1 甲烷氧化偶联制烯烃 | 第24-25页 |
| 1.2.2.2 甲烷无氧芳构化制芳香族化合物 | 第25-27页 |
| 1.2.2.3 甲烷无氧偶联制烯烃和芳烃 | 第27-28页 |
| 1.2.2.4 甲烷部分氧化制甲醇和甲醛 | 第28-29页 |
| 1.2.2.5 甲烷直接转化制取其他化学品 | 第29-31页 |
| 1.3 甲烷氧化偶联反应研究进展 | 第31-42页 |
| 1.3.1 甲烷氧化偶联反应研究现状 | 第31-33页 |
| 1.3.2 甲烷氧化偶联反应动力学研究 | 第33-35页 |
| 1.3.3 甲烷氧化偶联反应热力学研究 | 第35页 |
| 1.3.4 甲烷氧化偶联催化剂类型研究 | 第35-41页 |
| 1.3.4.1 碱金属或碱土金属氧化物催化剂 | 第36-37页 |
| 1.3.4.2 稀土金属氧化物催化剂 | 第37-38页 |
| 1.3.4.3 过渡金属氧化物催化剂 | 第38-40页 |
| 1.3.4.4 复合金属氧化物及其他类型催化剂 | 第40-41页 |
| 1.3.5 甲烷氧化偶联反应机理研究 | 第41-42页 |
| 1.3.5.1 表面氧物种 | 第41-42页 |
| 1.3.5.2 表面酸碱性 | 第42页 |
| 1.4 论文思路和研究内容 | 第42-45页 |
| 第二章 实验部分 | 第45-52页 |
| 2.1 试剂、原料及实验设备 | 第45-46页 |
| 2.2 不同Ti含量分子筛的合成 | 第46-48页 |
| 2.2.1 不同Ti含量TS-1分子筛的制备 | 第46-47页 |
| 2.2.2 不同Ti含量Ti-MWW分子筛的制备 | 第47-48页 |
| 2.3 催化剂评价及产物分析 | 第48-50页 |
| 2.4 催化剂表征 | 第50-52页 |
| 第三章 TiO_2改性Mn_2O_3-Na_2WO_4/SiO_2催化剂的制备及其低温甲烷氧化偶联催化性能研究 | 第52-75页 |
| 3.1 前言 | 第52-53页 |
| 3.2 催化剂的制备 | 第53-54页 |
| 3.3 结果与讨论 | 第54-72页 |
| 3.3.1 单纯载体的OCM催化性能考察 | 第54-55页 |
| 3.3.2 Mn_2O_3-Na_2WO_4/Support催化剂OCM催化性能考察 | 第55-56页 |
| 3.3.3 TiO_2改性催化剂低温OCM催化性能考察及其表征分析 | 第56-60页 |
| 3.3.4 MnTiO_3促进低温甲烷氧化偶联催化性能相关性验证 | 第60-64页 |
| 3.3.5 催化剂表面XPS和Raman分析 | 第64-68页 |
| 3.3.6 MnTiO_3与Na_2WO_4协同工作共同促进低温OCM催化性能 | 第68-70页 |
| 3.3.7 Cat-Ti-MWW和Cat-SiO_2催化剂OCM反应活化能的计算 | 第70-72页 |
| 3.4 本章小结 | 第72-75页 |
| 第四章 TiO_2改性Mn_2O_3-Na_2WO_4/SiO_2催化剂的低温甲烷氧化偶联MnTiO_3驱动效应研究 | 第75-91页 |
| 4.1 前言 | 第75-76页 |
| 4.2 催化剂制备 | 第76页 |
| 4.3 实验设计 | 第76-77页 |
| 4.4 结果与讨论 | 第77-90页 |
| 4.4.1 XRD和Raman谱图分析 | 第77-80页 |
| 4.4.2 Mn~(2+)与Mn~(3+)转换速率计算 | 第80-82页 |
| 4.4.3 Ti-MWW和SiO_2催化剂OCM反应机理的确定 | 第82-85页 |
| 4.4.3.1 验证MnTiO_3和Na_2WO_4对在OCM反应中的协同作用 | 第82-84页 |
| 4.4.3.2 验证Na_2WO_4协同催化作用 | 第84-85页 |
| 4.4.3.3 Ti-MWW和SiO_2催化剂OCM反应机理示意图 | 第85页 |
| 4.4.4 工业实用OCM催化剂的试制 | 第85-90页 |
| 4.5 本章小结 | 第90-91页 |
| 第五章 溶液燃烧法制备TiO_2改性Mn_2O_3-Na_2WO_4/SiO_2催化剂及其低温甲烷氧化偶联催化性能研究 | 第91-111页 |
| 5.1 前言 | 第91-92页 |
| 5.2 催化剂的制备 | 第92页 |
| 5.3 结果与讨论 | 第92-109页 |
| 5.3.1 溶液燃烧法制备催化剂的形貌、结构特征和化学组成 | 第92-93页 |
| 5.3.2 催化剂制备条件和OCM反应条件影响 | 第93-103页 |
| 5.3.2.1 催化剂制备条件的影响 | 第94-97页 |
| 5.3.2.2 OCM反应条件的影响 | 第97-103页 |
| 5.3.3 溶液燃烧法制备TiO_2改性催化剂低温OCM催化性能本质探究. | 第103-108页 |
| 5.3.4 溶液燃烧法制备的TiO_2改性催化剂的OCM反应稳定性 | 第108-109页 |
| 5.4 本章小结 | 第109-111页 |
| 第六章 Mn_2O_3-Na_2WO_4/SiO_2催化剂的Mg、Ga、Zr掺杂改性及其甲烷氧化偶联催化性能研究 | 第111-119页 |
| 6.1 前言 | 第111页 |
| 6.2 催化剂的制备 | 第111-112页 |
| 6.3 结果与讨论 | 第112-118页 |
| 6.3.1 MO_x改性催化剂形貌、结构特征和化学组成 | 第112-113页 |
| 6.3.2 MO_x改性催化剂OCM反应性能对比 | 第113-115页 |
| 6.3.3 MO_x改性催化剂OCM催化性能差异的本质探究 | 第115-118页 |
| 6.4 本章小结 | 第118-119页 |
| 总结 | 第119-123页 |
| 参考文献 | 第123-143页 |
| 科研成果 | 第143-144页 |
| 致谢 | 第144-145页 |
