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基于铁、钴分子催化剂的均相光致产氢体系的研究

摘要第1-6页
Abstract第6-13页
引言第13-15页
第一章 光致产氢均相催化体系的研究进展第15-45页
   ·光致产氢均相催化体系模型及其工作原理第15-18页
     ·光致产氢均相催化体系模型第15-16页
     ·光致产氢均相催化体系中所涉及的基本光化学理论第16-18页
   ·光致产氢均相催化体系中光敏剂的发展第18-28页
     ·多吡啶金属配合物作为光敏剂在光致产氢体系中的应用第18-24页
     ·金属卟啉作为光敏剂在光致产氢体系中的应用第24-26页
     ·有机染料作为光敏剂在光致产氢体系中的应用第26-28页
   ·光致产氢均相催化剂的发展第28-36页
     ·氢酶及其结构模型作为催化剂在光致产氢体系中的应用第29-32页
     ·钴肟配合物作为催化剂在光致产氢体系中的应用第32-36页
   ·具有光致产氢功能的分子器件的研究进展第36-43页
     ·基于贵金属催化剂的光致产氢分子器件第37-39页
     ·基于非贵金属催化剂的光致产氢分子器件第39-43页
   ·本论文的选题背景和依据第43-45页
第二章 以[2Fe2S]模型配合物为催化剂的光致产氢体系的研究第45-65页
   ·引言第45-46页
   ·实验部分第46-53页
     ·主要试剂和仪器第46-47页
     ·配合物F1和F2的合成与表征第47-49页
     ·配合物F3的合成与表征第49-50页
     ·配合物F4的合成与表征第50页
     ·光敏剂[Ru(bpy)_3](PF_6)_2的合成第50-51页
     ·光敏剂[Ir(ppy)_2(bpy)](PF_6)的合成第51页
     ·光催化实验及仪器第51-52页
     ·用于定量检测氢气的外标曲线的建立第52-53页
   ·结果与讨论第53-64页
     ·[Ir(ppy)_2(bpy)](PF_6)的光谱和电化学性质第53-54页
     ·TEA对Ir[(ppy)_2(bpy)]~+配合物的荧光淬灭第54-55页
     ·Ir[(ppy)_2(bpy)]~+和[2Fe2S]配合物构成的光致产氢催化体系的研究第55-56页
     ·光致产氢均相催化体系反应条件的优化第56-60页
     ·[2Fe2S]配合物结构对产氢体系催化性能的影响第60-61页
     ·光致产氢均相催化体系失活原因的探究第61-62页
     ·Ir[(ppy)_2(bpy)]~+和[2Fe2S]配合物光致产氢机理的研究第62-64页
   ·本章小结第64-65页
第三章 以新型钴肟配合物为催化剂的光致产氢体系的研究第65-78页
   ·引言第65-66页
   ·实验部分第66-67页
     ·主要试剂和仪器第66页
     ·配合物C1和C2的合成第66-67页
     ·催化实验及仪器第67页
   ·结果与讨论第67-76页
     ·反应条件对体系催化产氢性能的影响第67-69页
     ·钴肟配合物中不同桥环结构对体系催化性能的影响第69-70页
     ·光致产氢均相催化体系稳定性的研究第70-71页
     ·膦配体的加入对体系催化产氢活性的影响第71-72页
     ·产氢体系中电子转移途径的研究第72-74页
     ·新型钴肟催化剂光致产氢机理的研究第74-76页
   ·本章小结第76-78页
第四章 玫瑰红染料(RB)与钴肟配合物构成的非贵金属的光致产氢催化体系的研究第78-95页
   ·引言第78-79页
   ·实验部分第79-82页
     ·主要试剂和仪器第79-80页
     ·钴肟配合物C3的合成第80页
     ·钴肟配合物C4的合成第80页
     ·钴肟配合物C5的合成第80-81页
     ·钴肟配合物C6的合成第81页
     ·光催化实验及仪器第81-82页
   ·结果与讨论第82-93页
     ·反应条件对体系催化产氢性能的影响第82-85页
     ·钴肟配合物结构对体系催化产氢性能的影响第85-86页
     ·光致产氢均相催化体系稳定性的研究第86-87页
     ·产氢体系中涉及的电子转移反应热力学分析第87页
     ·产氢体系中RB与环状钴肟配合物之间电子转移反应的研究第87-89页
     ·产氢体系中RB与笼状钴肟配合物之间电子转移反应的研究第89-92页
     ·钴肟配合物光致催化产氢机理的研究第92-93页
   ·本章小结第93-95页
第五章 金属卟啉和钴肟配合物组成的非贵金属光致产氢分子器件的研究第95-118页
   ·引言第95-96页
   ·实验部分第96-103页
     ·主要试剂和仪器第96-97页
     ·钴肟配合物前体[Co(dmgH)(dmgH_2)Cl_2]的合成第97页
     ·钴肟配合物[Co(dmgH)_2(Py)Cl]的合成第97-98页
     ·不对称卟啉及其金属配合物的合成第98-101页
     ·分子器件D1的合成与表征第101-102页
     ·分子器件D2的合成与表征第102页
     ·分子器件D3的合成与表征第102页
     ·分子器件D4的合成与表征第102-103页
     ·分子器件D5的合成与表征第103页
     ·光催化实验及仪器第103页
   ·结果与讨论第103-117页
     ·分子器件D1-D5的制备与表征第103-104页
     ·分子器件D1-D5的光谱性质研究第104-107页
     ·分子器件D1-D5的电化学及热力学分析第107-109页
     ·TEA与分子器件D1-D5在溶液中的弱配位作用第109-112页
     ·分子器件D1-D5的光致产氢产氢性能研究第112-115页
     ·催化体系光致产氢机理的研究第115-117页
   ·本章小结第117-118页
结论第118-120页
参考文献第120-131页
攻读博士学位期间发表学术论文情况第131-134页
创新点摘要第134-135页
致谢第135-136页
作者简介第136-137页

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