| 摘要 | 第1-5页 |
| Abstract | 第5-12页 |
| 第一章 绪论 | 第12-15页 |
| 第二章 文献综述 | 第15-52页 |
| ·合成气制备C_2含氧化物的催化剂体系 | 第15-18页 |
| ·载体对负载铑基催化剂CO加氢性能的影响 | 第16页 |
| ·制备催化剂所用铑前躯物对催化剂CO加氢性能的影响 | 第16-17页 |
| ·助剂对铑基催化剂CO加氢性能的影响 | 第17-18页 |
| ·铑基催化剂上C_2含氧化物的生成机理 | 第18-27页 |
| ·活性金属铑上CO和H_2的吸附与活化 | 第27-29页 |
| ·CO的性质和结构特征 | 第27页 |
| ·H_2的性质 | 第27-28页 |
| ·CO和H_2在金属表面的吸附和活化 | 第28-29页 |
| ·铑基催化剂上CO加氢生成C_2含氧化物活性中心的研究 | 第29-33页 |
| ·铑和载体以及助剂之间的相互作用 | 第33-40页 |
| ·在不同处理条件下铑基催化剂表面结构的变化 | 第40-41页 |
| ·铑基催化剂CO加氢制备C_2含氧化物的工业化应用所面临的问题 | 第41页 |
| ·本研究的目的与论文结构 | 第41-43页 |
| 参考文献 | 第43-52页 |
| 第三章 实验总述 | 第52-59页 |
| ·主要原料及试剂 | 第52页 |
| ·催化剂的制备 | 第52-53页 |
| ·催化剂反应评价及分析方法的建立 | 第53-54页 |
| ·催化剂的表征 | 第54-59页 |
| ·程序升温还原(TPR) | 第54-55页 |
| ·CO的化学吸附 | 第55页 |
| ·吸附CO的程序升温脱附(CO-TPD) | 第55页 |
| ·程序升温氧化实验(TPO) | 第55页 |
| ·程序升温表面反应(TPSR) | 第55-56页 |
| ·~(29)Si魔角旋转核磁共振实验(~(29)Si MAS NMR) | 第56页 |
| ·紫外可见光谱实验(UV／Vis) | 第56页 |
| ·ESR实验 | 第56-57页 |
| ·原位红外(in situ FT-IR)实验 | 第57-58页 |
| ·热重与差热(TG-DTA)实验 | 第58-59页 |
| 第四章 不同Rh基催化济在微反应器上的性能评价结果 | 第59-89页 |
| ·前言 | 第59-60页 |
| ·Rh/SiO_2催化剂上CO加氢制备C_2含氧化物的助剂筛选 | 第60-64页 |
| ·铜助剂对Rh-Mn-Li／SiO_2催化剂CO加氢性能的影响 | 第60-61页 |
| ·助剂Mn、Li、Fe对Rh基催化剂CO加氢反应性能的影响 | 第61-63页 |
| ·锂含量对Rh-Mn-Li-Fe／SiO_2催化剂CO加氢性能的影响 | 第63-64页 |
| ·Rh-Mn-Li-Fe/SiO_2催化剂CO加氢的条件优化实验 | 第64-73页 |
| ·反应温度对催化性能的影响 | 第64-65页 |
| ·反应压力对催化性能的影响 | 第65-68页 |
| ·原料气空速对催化性能的影响 | 第68-70页 |
| ·原料气中H_2/CO比例对催化性能的影响 | 第70-71页 |
| ·催化剂的还原温度对催化性能的影响 | 第71-72页 |
| ·不同气氛还原对催化剂CO加氢性能的影响 | 第72-73页 |
| ·Rh-Mn-Li-Fe／SiO_2催化剂Rh担载量的优化实验 | 第73-80页 |
| ·不同Rh担载量的催化剂活性 | 第73-75页 |
| ·不同Rh担载量催化剂性能受反应温度的影响 | 第75-78页 |
| ·不同Rh担载量的Rh-Mn-Li-Fe／SiO_2催化剂的Rh效率的比较 | 第78-80页 |
| ·活性炭为载体Rh-Mn-Li-Fe／SiO_2催化剂的性能 | 第80-81页 |
| ·不同SiO_2载体对Rh-Mn-Li-Fe／SiO_2催化剂性能的影响 | 第81-85页 |
| ·SiO2~a载体所担载的催化剂性能 | 第81-82页 |
| ·SiO_2~b载体所担载的催化剂性能 | 第82-83页 |
| ·不同SiO_2载体的NMR结果 | 第83-85页 |
| ·小结 | 第85-87页 |
| 参考文献 | 第87-89页 |
| 第五章 助剂对Rh基催化剂CO加氢性能的促进作用研究 | 第89-131页 |
| ·前言 | 第89-90页 |
| ·程序升温还原(TPR)实验结果 | 第90-99页 |
| ·Rh基催化剂TPR结果及各组分的价态 | 第90-92页 |
| ·不同Fe含量的Rh-Mn-Li-Fe／SiO_2催化剂的TPR结果及各组分的价态 | 第92-96页 |
| ·不同Rh担载量的Rh-Mn-Li-Fe／SiO_2催化剂的TPR结果 | 第96-97页 |
| ·TPR过程的热重与差热分析 | 第97-99页 |
| ·ESR实验结果 | 第99-101页 |
| ·Rh-Mn-Li-Fe／SiO_2催化剂经不同条件处理的ESR结果 | 第99-101页 |
| ·催化剂的CO脉冲化学吸附结果 | 第101-102页 |
| ·催化剂上吸附CO的程序升温脱附(CO-TPD)研究 | 第102-106页 |
| ·Rh基催化剂的CO-TPD结果 | 第102-103页 |
| ·含不同组分的Rh基催化剂的CO-TPD结果比较 | 第103-105页 |
| ·Rh-Mn-Li-Fe／SiO_2催化剂中Rh、Fe含量对CO-TPD结果的影响 | 第105-106页 |
| ·Rh基催化剂的程序升温反应(TPSR)研究 | 第106-113页 |
| ·Rh基催化剂上吸附CO加氢的TPSR结果 | 第106-108页 |
| ·不同催化剂上吸附CO加氢的TPSR实验结果比铰 | 第108-110页 |
| ·催化剂上TPSR结果与CO-TPD结果的比较 | 第110-113页 |
| ·Rh基催化剂原位红外实验结果 | 第113-126页 |
| ·助剂的加入对Rh基催化剂上吸附CO的IR谱图的影响 | 第113-115页 |
| ·高压下升高温度对Rh-Mn-Li-Fe／SiO_2催化剂原位IR谱图的影响 | 第115-117页 |
| ·不同反应条件下的Rh-Mn-Li-Fe／SiO_2催化剂的IR谱图 | 第117-118页 |
| ·助剂促进铑基催化剂上C_2含氧化物中间体生成的IR谱图 | 第118-120页 |
| ·铑基催化剂上吸附的CO在H_2中升温吹扫的IR结果 | 第120-123页 |
| ·Rh-Mn-Li-Fe／SiO_2表面C_2含氧化物前躯物种在H_2升温吹扫的红外结果 | 第123-124页 |
| ·还原温度对Rh-Mn-Li-Fe／SiO_2催化剂的IR结果影响 | 第124-126页 |
| ·小结 | 第126-127页 |
| 参考文献 | 第127-131页 |
| 第六章 Rh基催化剂的制备过程中活性组分与助剂、载体之间的相互作用 | 第131-141页 |
| ·前言 | 第131-132页 |
| ·担载不同组分的SiO_2的~(29)Si CP NMR谱图比较 | 第132-133页 |
| ·不同催化剂的紫外-可见光谱的研究 | 第133-139页 |
| ·RhCl_3SiO_2催化剂不同干燥温度下的紫外-可见光谱的变化 | 第134-135页 |
| ·Mn(NO_3)_2／SiO_2样品在干燥过程中紫外-可见光谱的变化 | 第135-136页 |
| ·硅胶担载多种组分后样品110℃干燥的紫外-可见光谱 | 第136-137页 |
| ·硅胶担载的多组分样品在350°CH_2还原后的紫外可见光谱 | 第137-139页 |
| ·Rh基催化剂在制备过程中Rh与助剂及载体在制备过程中的相互作用 | 第139-140页 |
| ·小结 | 第140页 |
| 参考文献 | 第140-141页 |
| 第七章 Rh-Mn-Li-Fe／SiO_2催化剂上CO加氢反应的动力学研究 | 第141-149页 |
| ·前言 | 第141页 |
| ·实验部分 | 第141-142页 |
| ·催化剂的动力学数据采集 | 第141-142页 |
| ·Rh-Mn-Li-Fe／SiO_2催化剂上CO加氢反应的动力学研究 | 第142-148页 |
| ·Rh-Mn-Li-Fe／SiO_2催化剂上CO加氢反应的产物分布 | 第142-143页 |
| ·Rh-Mn-Li-Fe／SiO_2催化剂上CO加氢反应各产物的动力学参数 | 第143-148页 |
| ·小结 | 第148页 |
| 参考文献 | 第148-149页 |
| 第八章 合成C_2含氧化合物的Rh基催化剂的再生研究 | 第149-167页 |
| ·前言 | 第149-150页 |
| ·Rh-Mn-Li／SiO_2催化剂经1000小时中试实验后放置六年失活后的再生研究 | 第150-156页 |
| ·实验部分 | 第150-152页 |
| ·补加助剂对催化剂再生性能影响 | 第152-153页 |
| ·还原处理对催化剂再生性能的影响 | 第153-154页 |
| ·用含氧气体燃烧法除去表面残留有机物对催化剂再生性能的影响 | 第154-155页 |
| ·有机溶剂萃取表面残留有机物对催化剂再生性能影响 | 第155-156页 |
| ·催化剂失活原因的探讨 | 第156-165页 |
| ·中试前后催化剂的程序升温氧化(TPO)实验结果比较 | 第156-158页 |
| ·中试前后催化剂热重与差热(TG-DTA)的实验结果比较 | 第158-163页 |
| ·中试前后催化剂的ESR结果比较 | 第163-165页 |
| ·催化剂失活原因的讨论 | 第165页 |
| ·小结 | 第165-166页 |
| 参考文献 | 第166-167页 |
| 第九章 结论 | 第167-171页 |
| 作者简介及博士期间发表文章目录 | 第171-175页 |
| 致谢 | 第175页 |
