中文摘要 | 第3-5页 |
Abstract | 第5-7页 |
第一章 绪论 | 第11-43页 |
1.1 前言 | 第11-12页 |
1.2 天然氢化酶 | 第12-18页 |
1.2.1 天然氢化酶分类 | 第12-15页 |
1.2.1.1 镍铁氢化酶 | 第12-13页 |
1.2.1.2 铁铁氢化酶 | 第13-14页 |
1.2.1.3 铁氢化酶 | 第14-15页 |
1.2.2 氢化酶的应用 | 第15-18页 |
1.2.2.1 生物燃料电池 | 第15-16页 |
1.2.2.2 光电催化析氢 | 第16-18页 |
1.3 光催化产氢体系 | 第18-24页 |
1.3.1 天然光合成系统 | 第18页 |
1.3.2 人工光合成系统 | 第18-21页 |
1.3.2.1 光催化水分解体系 | 第19-20页 |
1.3.2.2 光电化学水分解体系 | 第20-21页 |
1.3.3 三元光催化析氢体系构建 | 第21-24页 |
1.3.3.1 光敏剂 | 第21页 |
1.3.3.2 催化剂 | 第21-22页 |
1.3.3.3 电子牺牲体 | 第22页 |
1.3.3.4 三元光催化体系析氢机理 | 第22-24页 |
1.4 人工氢化酶模拟物 | 第24-35页 |
1.4.1 合成高分子人工氢化酶模拟物 | 第24-27页 |
1.4.2 生物质人工氢化酶模拟物 | 第27-35页 |
1.5 组蛋白 | 第35-41页 |
1.5.1 组蛋白的结构与功能 | 第35-36页 |
1.5.2 组蛋白转译后修饰及应用 | 第36-41页 |
1.5.2.1 组蛋白转译后修饰(PTMs) | 第36-37页 |
1.5.2.2 组蛋白的应用 | 第37-41页 |
1.6 本课题主要内容及创新点 | 第41-43页 |
第二章 组蛋白基人工氢化酶构建 | 第43-70页 |
2.1 引言 | 第43-44页 |
2.2 实验与方法 | 第44-53页 |
2.2.1 实验仪器与试剂 | 第44-47页 |
2.2.1.1 实验仪器 | 第44-45页 |
2.2.1.2 实验试剂及材料 | 第45-47页 |
2.2.2 氢化酶模拟物Histone-g-Fe_2S_2 (H-Fe)制备 | 第47-48页 |
2.2.2.1 铁铁催化剂(Fe_2S_2-NHS)合成路线 | 第47-48页 |
2.2.2.2 氢化酶模拟物H-Fe制备方法 | 第48页 |
2.2.3 氢化酶模拟物H-Fe样品组成检测 | 第48-49页 |
2.2.3.1 氢化酶模拟物H-Fe中铁含量检测 | 第48-49页 |
2.2.3.2 氢化酶模拟物H-Fe中组蛋白含量检测 | 第49页 |
2.2.4 氢化酶模拟物H-Fe性能表征 | 第49-53页 |
2.2.4.1 紫外-可见光光谱分析(UV-vis) | 第49页 |
2.2.4.2 傅里叶变换红外光谱分析(FTIR) | 第49-50页 |
2.2.4.3 动态光散射粒径分析(DLS)及Zeta电势测量 | 第50页 |
2.2.4.4 透射电镜(TEM)对蛋白形貌分析 | 第50页 |
2.2.4.5 圆二色谱(CD)对蛋白二级构象分析 | 第50页 |
2.2.4.6 硫黄素T(ThT)对蛋白疏水结构域荧光分析 | 第50-51页 |
2.2.4.7 光电化学测试 | 第51-52页 |
2.2.4.8 光催化产氢实验 | 第52页 |
2.2.4.9 量子产率(QY)计算 | 第52-53页 |
2.3 实验结果及分析 | 第53-68页 |
2.3.1 氢化酶模拟物制备及表征 | 第53-58页 |
2.3.1.1 硫辛酸活性酯(LIP-NHS)的表征 | 第53-54页 |
2.3.1.2 铁铁催化剂(Fe_2S_2-NHS)的表征 | 第54-55页 |
2.3.1.3 制备条件差异对氢化酶模拟物H-Fe组成的影响 | 第55-56页 |
2.3.1.4 氢化酶模拟物H-Fe的光学表征 | 第56页 |
2.3.1.5 氢化酶模拟物H-Fe的结构表征 | 第56-58页 |
2.3.2 氢化酶模拟物构象表征 | 第58-60页 |
2.3.2.1 圆二色谱研究蛋白二级构象 | 第58-59页 |
2.3.2.2 硫黄素T(ThT)研究蛋白成纤化 | 第59-60页 |
2.3.3 氢化酶模拟物的光电性能表征 | 第60-63页 |
2.3.3.1 荧光猝灭实验研究电子传递过程 | 第60-61页 |
2.3.3.2 循环伏安法测试催化剂还原电势 | 第61-62页 |
2.3.3.3 光电流响应及电化学阻抗(EIS)研究组蛋白对催化剂的影响 | 第62-63页 |
2.3.4 氢化酶模拟物H-Fe的光催化产氢效果 | 第63-68页 |
2.3.4.1 光催化产氢体系构建 | 第63-64页 |
2.3.4.2 氢化酶模拟物的组成对光催化产氢效果的影响 | 第64页 |
2.3.4.3 光催化产氢体系优化 | 第64-66页 |
2.3.4.4 光催化产氢体系稳定性研究 | 第66-68页 |
2.4 本章小结 | 第68-70页 |
第三章 铁铁催化剂结构与性能研究 | 第70-87页 |
3.1 前言 | 第70-71页 |
3.2 实验与方法 | 第71-76页 |
3.2.1 实验仪器与试剂 | 第71-72页 |
3.2.1.1 实验仪器 | 第71-72页 |
3.2.1.2 实验试剂及材料 | 第72页 |
3.2.2 铁铁催化剂合成路线 | 第72-75页 |
3.2.2.1 铁铁催化剂Fe_2S_2-1合成路线 | 第72-73页 |
3.2.2.2 铁铁催化剂Fe_2S_2-2合成路线 | 第73页 |
3.2.2.3 铁铁催化剂Fe_2S_2-3合成路线 | 第73-74页 |
3.2.2.4 铁铁催化剂Fe_2S_2-4合成路线 | 第74-75页 |
3.2.3 铁铁催化剂性能表征 | 第75-76页 |
3.2.3.1 紫外-可见光光谱分析(UV-vis) | 第75页 |
3.2.3.2 傅里叶变换红外光谱分析(FTIR) | 第75页 |
3.2.3.3 光电化学测试 | 第75-76页 |
3.2.3.4 光催化产氢实验 | 第76页 |
3.3 实验结果与分析 | 第76-86页 |
3.3.1 铁铁催化剂的制备与表征 | 第76-82页 |
3.3.1.1 铁铁催化剂Fe_2S_2-1的表征 | 第76-78页 |
3.3.1.2 铁铁催化剂Fe_2S_2-2的表征 | 第78-79页 |
3.3.1.3 铁铁催化剂Fe_2S_2-3的表征 | 第79-81页 |
3.3.1.4 铁铁催化剂Fe_2S_2-4的表征 | 第81-82页 |
3.3.2 铁铁催化剂的光电性能表征 | 第82-85页 |
3.3.2.1 紫外可见光光谱及红外光谱分析 | 第82-83页 |
3.3.2.2 循环伏安法研究铁铁催化剂还原电势 | 第83-84页 |
3.3.2.3 电化学阻抗谱研究电荷转移 | 第84-85页 |
3.3.3 光催化产氢性能研究 | 第85-86页 |
3.4 本章小结 | 第86-87页 |
第四章 总结与展望 | 第87-89页 |
参考文献 | 第89-97页 |
已发表或待发表的文章 | 第97-98页 |
致谢 | 第98-100页 |