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异丁烷催化脱氢制异丁烯新型催化剂研究

摘要第4-6页
Abstract第6-7页
创新点摘要第8-14页
第一章 绪论第14-37页
    1.1 前言第14-15页
    1.2 异丁烷脱氢制异丁烯途径第15-19页
        1.2.1 催化脱氢第15-17页
        1.2.2 氧化脱氢第17-18页
        1.2.3 膜反应器脱氢第18-19页
    1.3 低碳烷烃脱氢反应机理第19-22页
        1.3.1 催化脱氢反应机理第19-21页
        1.3.2 氧化脱氢反应机理第21页
        1.3.3 均相反应体系反应机理第21-22页
    1.4 低碳烷烃脱氢反应工艺及脱氢催化剂第22-29页
        1.4.1 低碳烷烃脱氢反应工艺第22-24页
        1.4.2 低碳烷烃脱氢催化剂第24-29页
    1.5 Mo基催化剂脱氢性能及作用机理第29-33页
        1.5.1 载体的影响第29-30页
        1.5.2 负载量的影响第30-31页
        1.5.3 添加助剂第31-32页
        1.5.4 活性位的探究第32-33页
    1.6 Ni在异丁烷脱氢反应中的应用展望第33-34页
    1.7 选题背景与研究内容第34-37页
        1.7.1 课题研究现状及存在问题第34-35页
        1.7.2 论文研究思路及主要内容第35-37页
第二章 实验方法第37-47页
    2.1 原料与试剂第37-38页
    2.2 实验装置第38-42页
        2.2.1 微型固定床反应装置第38页
        2.2.2 脉冲质谱实验装置第38-39页
        2.2.3 循环流化床装置第39-40页
        2.2.4 测定催化剂吸脱附性能的瞬态响应装置第40-41页
        2.2.5 测定催化剂氢解活性的实验装置第41-42页
    2.3 产物分析方法第42-43页
        2.3.1 气体产物分析方法第42页
        2.3.2 催化剂焦炭含量测定第42-43页
    2.4 催化剂的制备第43-44页
        2.4.1 载体的制备第43页
        2.4.2 负载型催化剂的制备第43-44页
        2.4.3 助剂的引入第44页
    2.5 催化剂表征方法第44-47页
        2.5.1 X射线粉末衍射(XRD)第44页
        2.5.2 比表面积和孔径分布(BET)第44页
        2.5.3 傅里叶变换红外光谱(FT-IR)第44-45页
        2.5.4 热重-差热分析(TG-DTA)第45页
        2.5.5 氢气程序升温还原(H2-TPR)第45页
        2.5.6 氨气(二氧化碳)程序升温脱附(NH3(CO2)-TPD)第45-46页
        2.5.7 X射线光电子能谱(XPS)第46页
        2.5.8 扫描电子显微镜(SEM)第46页
        2.5.9 透射电子显微镜(TEM)第46页
        2.5.10 元素分析第46-47页
第三章 Mo基催化剂异丁烷脱氢反应性能研究第47-86页
    3.1 前言第47页
    3.2 载体效应的考察第47-55页
        3.2.1 钼酸铵热分解研究第47-49页
        3.2.2 不同载体催化剂的表征第49-53页
        3.2.3 不同载体催化剂的脱氢反应性能第53-55页
    3.3 活性组分含量的考察第55-71页
        3.3.1 不同Mo含量催化剂的表征第55-61页
        3.3.2 不同Mo含量催化剂的异丁烷脱氢反应性能第61-64页
        3.3.3 不同Mo含量催化剂焙烧温度的影响第64-71页
    3.4 Mo/MgAl_2O_4催化剂上异丁烷脱氢反应的认识第71-75页
        3.4.1 不同反应时间的反应结果分析第71-74页
        3.4.2 初始反应阶段的反应结果分析第74-75页
    3.5 Mo/MgAl_2O_4催化剂脱氢反应活性位的探究第75-82页
        3.5.1 XPS表征结果第75-77页
        3.5.2 反应活性物种的探究第77-79页
        3.5.3 预处理气氛的影响第79-82页
    3.6 催化剂稳定性及中试评价第82-85页
    3.7 小结第85-86页
第四章 引入硫对Mo基催化剂异丁烷脱氢反应性能的影响第86-111页
    4.1 前言第86-87页
    4.2 引入硫对Mo/MgAl_2O_4催化剂的影响第87-92页
        4.2.1 对催化剂脱氢反应性能的影响第87-89页
        4.2.2 对催化剂结构性质的影响第89-92页
    4.3 异丁烷脱氢活性相的探究第92-102页
        4.3.1 还原介质的影响第92-93页
        4.3.2 活性相的探究第93-97页
        4.3.3 硫含量的影响第97-99页
        4.3.4 预硫化处理第99-102页
    4.4 不同气氛下还原路径的对比第102-106页
    4.5 Mo/MgAl_2O_4-S催化剂反应-再生稳定性评价第106-109页
        4.5.1 连续反应-再生稳定性第106页
        4.5.2 催化剂的失活原因第106-109页
    4.6 小结第109-111页
第五章 引入硫对Ni基催化剂异丁烷反应路径的影响第111-136页
    5.1 前言第111页
    5.2 Ni/MgAl_2O_4催化剂的构效关联第111-117页
        5.2.1 Ni/MgAl_2O_4催化剂脱氢反应性能第111-115页
        5.2.2 Ni/MgAl_2O_4催化剂结构及性质表征第115-117页
    5.3 引入硫对Ni/MgAl_2O_4催化剂的影响第117-127页
        5.3.1 Ni/MgAl_2O_4-S催化剂脱氢反应性能第117-121页
        5.3.2 Ni/MgAl_2O_4-S催化剂物相表征第121-123页
        5.3.3 Ni/MgAl_2O_4-S催化剂氧化还原性质第123-124页
        5.3.4 Ni/MgAl_2O_4-S催化剂对异丁烷和异丁烯的吸脱附性能第124-127页
    5.4 Ni/MgAl_2O_4-S催化剂活性相的探究第127-135页
        5.4.1 Ni/MgAl_2O_4-S催化剂脱氢活性位第127-129页
        5.4.2 Ni/MgAl_2O_4-S催化剂的失活与再生第129-131页
        5.4.3 NiSO_4/MgAl_2O_4催化剂的脱氢反应性能第131-135页
    5.5 小结第135-136页
第六章 金属硫化物催化剂脱氢反应活性及反应机理研究第136-161页
    6.1 前言第136-137页
    6.2 金属硫化物催化剂活性评价及表征第137-144页
        6.2.1 金属硫化物催化剂活性评价结果第137-140页
        6.2.2 金属硫化物催化剂与工业催化剂的对比第140-144页
    6.3 氧化物催化剂的脱氢反应性能第144-147页
        6.3.1 金属氧化物催化剂上异丁烷的反应过程第144-146页
        6.3.2 金属氧化物催化剂上甲烷的生成路径第146-147页
    6.4 硫化物催化剂的脱氢反应机理第147-159页
        6.4.1 金属硫化物催化剂负载量的影响第147-149页
        6.4.2 金属硫化物催化剂的脱氢反应机理第149-153页
        6.4.3 金属硫化物催化剂失活的根源第153-159页
    6.5 小结第159-161页
结论及展望第161-163页
参考文献第163-184页
攻读博士学位期间取得的研究成果第184-187页
致谢第187-188页
作者简介第188页

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