摘要 | 第4-6页 |
Abstract | 第6-7页 |
创新点摘要 | 第8-14页 |
第一章 绪论 | 第14-37页 |
1.1 前言 | 第14-15页 |
1.2 异丁烷脱氢制异丁烯途径 | 第15-19页 |
1.2.1 催化脱氢 | 第15-17页 |
1.2.2 氧化脱氢 | 第17-18页 |
1.2.3 膜反应器脱氢 | 第18-19页 |
1.3 低碳烷烃脱氢反应机理 | 第19-22页 |
1.3.1 催化脱氢反应机理 | 第19-21页 |
1.3.2 氧化脱氢反应机理 | 第21页 |
1.3.3 均相反应体系反应机理 | 第21-22页 |
1.4 低碳烷烃脱氢反应工艺及脱氢催化剂 | 第22-29页 |
1.4.1 低碳烷烃脱氢反应工艺 | 第22-24页 |
1.4.2 低碳烷烃脱氢催化剂 | 第24-29页 |
1.5 Mo基催化剂脱氢性能及作用机理 | 第29-33页 |
1.5.1 载体的影响 | 第29-30页 |
1.5.2 负载量的影响 | 第30-31页 |
1.5.3 添加助剂 | 第31-32页 |
1.5.4 活性位的探究 | 第32-33页 |
1.6 Ni在异丁烷脱氢反应中的应用展望 | 第33-34页 |
1.7 选题背景与研究内容 | 第34-37页 |
1.7.1 课题研究现状及存在问题 | 第34-35页 |
1.7.2 论文研究思路及主要内容 | 第35-37页 |
第二章 实验方法 | 第37-47页 |
2.1 原料与试剂 | 第37-38页 |
2.2 实验装置 | 第38-42页 |
2.2.1 微型固定床反应装置 | 第38页 |
2.2.2 脉冲质谱实验装置 | 第38-39页 |
2.2.3 循环流化床装置 | 第39-40页 |
2.2.4 测定催化剂吸脱附性能的瞬态响应装置 | 第40-41页 |
2.2.5 测定催化剂氢解活性的实验装置 | 第41-42页 |
2.3 产物分析方法 | 第42-43页 |
2.3.1 气体产物分析方法 | 第42页 |
2.3.2 催化剂焦炭含量测定 | 第42-43页 |
2.4 催化剂的制备 | 第43-44页 |
2.4.1 载体的制备 | 第43页 |
2.4.2 负载型催化剂的制备 | 第43-44页 |
2.4.3 助剂的引入 | 第44页 |
2.5 催化剂表征方法 | 第44-47页 |
2.5.1 X射线粉末衍射(XRD) | 第44页 |
2.5.2 比表面积和孔径分布(BET) | 第44页 |
2.5.3 傅里叶变换红外光谱(FT-IR) | 第44-45页 |
2.5.4 热重-差热分析(TG-DTA) | 第45页 |
2.5.5 氢气程序升温还原(H2-TPR) | 第45页 |
2.5.6 氨气(二氧化碳)程序升温脱附(NH3(CO2)-TPD) | 第45-46页 |
2.5.7 X射线光电子能谱(XPS) | 第46页 |
2.5.8 扫描电子显微镜(SEM) | 第46页 |
2.5.9 透射电子显微镜(TEM) | 第46页 |
2.5.10 元素分析 | 第46-47页 |
第三章 Mo基催化剂异丁烷脱氢反应性能研究 | 第47-86页 |
3.1 前言 | 第47页 |
3.2 载体效应的考察 | 第47-55页 |
3.2.1 钼酸铵热分解研究 | 第47-49页 |
3.2.2 不同载体催化剂的表征 | 第49-53页 |
3.2.3 不同载体催化剂的脱氢反应性能 | 第53-55页 |
3.3 活性组分含量的考察 | 第55-71页 |
3.3.1 不同Mo含量催化剂的表征 | 第55-61页 |
3.3.2 不同Mo含量催化剂的异丁烷脱氢反应性能 | 第61-64页 |
3.3.3 不同Mo含量催化剂焙烧温度的影响 | 第64-71页 |
3.4 Mo/MgAl_2O_4催化剂上异丁烷脱氢反应的认识 | 第71-75页 |
3.4.1 不同反应时间的反应结果分析 | 第71-74页 |
3.4.2 初始反应阶段的反应结果分析 | 第74-75页 |
3.5 Mo/MgAl_2O_4催化剂脱氢反应活性位的探究 | 第75-82页 |
3.5.1 XPS表征结果 | 第75-77页 |
3.5.2 反应活性物种的探究 | 第77-79页 |
3.5.3 预处理气氛的影响 | 第79-82页 |
3.6 催化剂稳定性及中试评价 | 第82-85页 |
3.7 小结 | 第85-86页 |
第四章 引入硫对Mo基催化剂异丁烷脱氢反应性能的影响 | 第86-111页 |
4.1 前言 | 第86-87页 |
4.2 引入硫对Mo/MgAl_2O_4催化剂的影响 | 第87-92页 |
4.2.1 对催化剂脱氢反应性能的影响 | 第87-89页 |
4.2.2 对催化剂结构性质的影响 | 第89-92页 |
4.3 异丁烷脱氢活性相的探究 | 第92-102页 |
4.3.1 还原介质的影响 | 第92-93页 |
4.3.2 活性相的探究 | 第93-97页 |
4.3.3 硫含量的影响 | 第97-99页 |
4.3.4 预硫化处理 | 第99-102页 |
4.4 不同气氛下还原路径的对比 | 第102-106页 |
4.5 Mo/MgAl_2O_4-S催化剂反应-再生稳定性评价 | 第106-109页 |
4.5.1 连续反应-再生稳定性 | 第106页 |
4.5.2 催化剂的失活原因 | 第106-109页 |
4.6 小结 | 第109-111页 |
第五章 引入硫对Ni基催化剂异丁烷反应路径的影响 | 第111-136页 |
5.1 前言 | 第111页 |
5.2 Ni/MgAl_2O_4催化剂的构效关联 | 第111-117页 |
5.2.1 Ni/MgAl_2O_4催化剂脱氢反应性能 | 第111-115页 |
5.2.2 Ni/MgAl_2O_4催化剂结构及性质表征 | 第115-117页 |
5.3 引入硫对Ni/MgAl_2O_4催化剂的影响 | 第117-127页 |
5.3.1 Ni/MgAl_2O_4-S催化剂脱氢反应性能 | 第117-121页 |
5.3.2 Ni/MgAl_2O_4-S催化剂物相表征 | 第121-123页 |
5.3.3 Ni/MgAl_2O_4-S催化剂氧化还原性质 | 第123-124页 |
5.3.4 Ni/MgAl_2O_4-S催化剂对异丁烷和异丁烯的吸脱附性能 | 第124-127页 |
5.4 Ni/MgAl_2O_4-S催化剂活性相的探究 | 第127-135页 |
5.4.1 Ni/MgAl_2O_4-S催化剂脱氢活性位 | 第127-129页 |
5.4.2 Ni/MgAl_2O_4-S催化剂的失活与再生 | 第129-131页 |
5.4.3 NiSO_4/MgAl_2O_4催化剂的脱氢反应性能 | 第131-135页 |
5.5 小结 | 第135-136页 |
第六章 金属硫化物催化剂脱氢反应活性及反应机理研究 | 第136-161页 |
6.1 前言 | 第136-137页 |
6.2 金属硫化物催化剂活性评价及表征 | 第137-144页 |
6.2.1 金属硫化物催化剂活性评价结果 | 第137-140页 |
6.2.2 金属硫化物催化剂与工业催化剂的对比 | 第140-144页 |
6.3 氧化物催化剂的脱氢反应性能 | 第144-147页 |
6.3.1 金属氧化物催化剂上异丁烷的反应过程 | 第144-146页 |
6.3.2 金属氧化物催化剂上甲烷的生成路径 | 第146-147页 |
6.4 硫化物催化剂的脱氢反应机理 | 第147-159页 |
6.4.1 金属硫化物催化剂负载量的影响 | 第147-149页 |
6.4.2 金属硫化物催化剂的脱氢反应机理 | 第149-153页 |
6.4.3 金属硫化物催化剂失活的根源 | 第153-159页 |
6.5 小结 | 第159-161页 |
结论及展望 | 第161-163页 |
参考文献 | 第163-184页 |
攻读博士学位期间取得的研究成果 | 第184-187页 |
致谢 | 第187-188页 |
作者简介 | 第188页 |