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氢氧等离子体法直接合成过氧化氢及其在丙烯气相环氧化中的应用

摘要第1-6页
Abstract第6-13页
1 文献综述第13-35页
   ·过氧化氢(H_2O_2)的用途、生产工艺及技术研发动态第13-23页
     ·H_2O_2的生产工艺第13-14页
       ·电解法第13页
       ·异丙醇氧化法第13-14页
       ·蒽醌法第14页
     ·H_2O_2合成新技术的研究现状第14-23页
       ·贵金属直接催化合成法第15-20页
       ·由O_2、CO、H_2O催化合成H_2O_2第20-21页
       ·H_2/O_2等离子体法合成H_2O_2第21-23页
   ·非平衡等离子体技术的研究和应用前景第23-26页
     ·非平衡等离子体的产生方法第23-24页
     ·非平衡等离子体中的化学反应过程第24-25页
     ·非平衡等离子体在化学转化中的应用第25-26页
       ·非平衡等离子体技术在甲烷转化中的应用第25页
       ·非平衡等离子体技术在二氧化碳转化中的应用第25-26页
   ·环氧丙烷的用途、生产工艺及新技术研发动态第26-34页
     ·以分子氧为氧化剂的丙烯环氧化第27-28页
     ·以H_2O_2为氧化剂的丙烯环氧化第28-29页
     ·以原位生成H_2O_2为氧化剂的丙烯环氧化第29-32页
     ·以C_3H_6、H_2、O_2为原料的丙烯气相环氧化第32-34页
     ·其它合成PO的方法第34页
   ·课题选择第34-35页
2 实验方法第35-42页
   ·等离子体法直接合成H_2O_2的实验流程第35页
   ·等离子体法直接合成H_2O_2方法与丙烯气相环氧化的耦合实验流程第35-36页
   ·等离子体电源第36页
   ·本文自行设计的几种介质阻挡放电反应器第36-39页
     ·单介质阻挡放电反应器第36-37页
     ·自冷却单介质阻挡放电反应器第37-38页
     ·自冷却双介质阻挡放电反应器第38-39页
   ·丙烯环氧化等离子体-催化耦合反应器第39页
   ·丙烯气相环氧化反应催化剂(TS-1)制备第39-40页
   ·反应性能评价第40页
     ·氢氧等离子体法直接合成H_2O_2的反应评价指标第40页
     ·等离子体-催化丙烯气相环氧化反应的评价指标第40页
   ·介质阻挡放电H_2-O_2非平衡等离子体诊断第40页
     ·发射光谱仪(OES)第40页
     ·数码相机第40页
     ·显微共焦拉曼光谱仪第40页
   ·等离子体-催化丙烯气相环氧化TS-1催化剂表征第40-42页
     ·组成表征第40-41页
     ·结构表征第41页
     ·酸性表征第41-42页
3 反应器结构形式对介质阻挡放电等离子体法直接合成H_2O_2的影响第42-53页
   ·接地电极对H_2O_2合成的影响第42-43页
   ·中心高压电极对H_2O_2合成的影响第43-47页
     ·中心电极金属材质对H_2O_2合成的影响第43-44页
     ·金属高分子漆膜复合材料作为中心高压电极时的H_2O_2合成第44-46页
     ·金属-玻璃复合材料作为中心高压电极时的H_2O_2合成第46-47页
   ·反应器长度对H_2O_2合成影响第47-49页
   ·高压电极和接地电极的极间距对H_2O_2合成的影响第49-50页
     ·通过改变外玻璃介质直径考察极间距的影响第49-50页
     ·通过调变中心电极直径考察极间距的影响第50页
   ·接地电极电解质溶液电导率对H_2O_2合成的影响第50-52页
   ·小结第52-53页
4 操作条件对介质阻挡放电等离子体法直接合成H_2O_2的影响第53-63页
   ·注入功率对H_2O_2合成的影响第53-55页
   ·氧气浓度对H_2O_2合成的影响第55-56页
   ·氢气气速对H_2O_2合成的影响第56-57页
   ·反应器壁温度对H_2O_2合成的影响第57-59页
   ·添加氮气对H_2O_2合成的影响第59-60页
   ·爆炸限内的H_2O_2合成研究第60-62页
   ·小结第62-63页
5 介质阻挡放电等离子体直接合成H_2O_2的机理研究第63-92页
   ·不同结构等离子体反应器的放电特征第63-64页
   ·发射光谱原位诊断研究第64-68页
   ·同位素研究第68-72页
     ·氧同位素的示踪研究第68-70页
     ·H_2/D_2动力学同位素效应研究第70-72页
   ·H_2O_2分解的实验研究第72-75页
     ·H_2O_2的热分解第72-73页
     ·H_2O_2在氢氧共存等离子体条件下的分解第73-74页
     ·H_2O_2在氢等离子体氛围下的分解第74-75页
   ·氢氧反应的动力学数据分析第75-81页
     ·氢氧反应动力学模型的假设第76页
     ·氢氧反应动力学模型计算第76-81页
       ·H_2O_2、H_2O、OH、HO_2的生成速率第76-77页
       ·H、O、O(1~D)、OH、HO_2、H_2O_2的浓度第77-78页
       ·H的消耗反应第78-79页
       ·O的消耗反应第79页
       ·OH的消耗反应第79-80页
       ·HO_2或O_3的消耗反应第80-81页
   ·对介质阻挡放电作用下氢氧反应的机理认识第81-83页
   ·介质阻挡放电反应器结构对调控等离子体区电子能量分布的作用及其意义第83-84页
   ·小结第84-92页
6 基于TS-1催化剂下的等离子体原位产生的H_2O_2与丙烯气相环氧化的耦合研究第92-102页
   ·以等离子体法产生的H_2O_2为氧化剂与丙烯在TS-1催化剂上气相环氧化工艺路线第92-95页
     ·H_2O_2合成效果考察第92-93页
     ·丙烯气相环氧化性能考察第93-95页
   ·丙烯环氧化反应条件考察第95-100页
     ·甲醇添加对环氧化性能的影响第95-97页
     ·温度对环氧化性能的影响第97-98页
     ·丙烯空速对环氧化性能的影响第98-100页
   ·小结第100-102页
7 盐改性TS-1的作用及其对丙烯气相环氧化性能的影响第102-119页
   ·盐改性TS-1对丙烯环氧化性能的影响第102-110页
     ·Na_2SO_3改性TS-1对丙烯气相环氧化的影响第102-108页
       ·改性前后TS-1丙烯环氧化性能比较第102-104页
       ·Na_2SO_3改性后催化剂焙烧温度对丙烯环氧化性能的影响第104-106页
       ·改性剂Na_2SO_3用量对丙烯环氧化性能的影响第106-108页
     ·不同钠盐改性TS-1对丙烯气相环氧化性能的影响第108-109页
     ·盐改性TS-1对丙烯液相环氧化性能的影响第109-110页
   ·盐改性对TS-1物性的影响第110-116页
     ·改性前后TS-1 X射线荧光光谱(XRF)分析第110页
     ·改性前后TS-1 X射线粉末衍射(XRD)分析第110-111页
     ·改性前后TS-1傅里叶变换红外光谱(FT-IR)分析第111-112页
     ·改性前后TS-1吡啶红外光谱(Pyridine-IR)分析第112-114页
     ·改性前后TS-1紫外可见光谱(UV-Vis)分析第114-116页
   ·盐改性TS-1对丙烯气相环氧化性能影响的原因第116页
   ·以原位产生的H_2O_2为氧化剂的气相丙烯环氧化机理探讨第116-118页
   ·小结第118-119页
8 结论第119-121页
参考文献第121-133页
攻读博士学位期间发表学术论文情况第133-135页
创新点摘要第135-136页
致谢第136-137页

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