| 摘要 | 第1-6页 |
| Abstract | 第6-13页 |
| 1 文献综述 | 第13-35页 |
| ·过氧化氢(H_2O_2)的用途、生产工艺及技术研发动态 | 第13-23页 |
| ·H_2O_2的生产工艺 | 第13-14页 |
| ·电解法 | 第13页 |
| ·异丙醇氧化法 | 第13-14页 |
| ·蒽醌法 | 第14页 |
| ·H_2O_2合成新技术的研究现状 | 第14-23页 |
| ·贵金属直接催化合成法 | 第15-20页 |
| ·由O_2、CO、H_2O催化合成H_2O_2 | 第20-21页 |
| ·H_2/O_2等离子体法合成H_2O_2 | 第21-23页 |
| ·非平衡等离子体技术的研究和应用前景 | 第23-26页 |
| ·非平衡等离子体的产生方法 | 第23-24页 |
| ·非平衡等离子体中的化学反应过程 | 第24-25页 |
| ·非平衡等离子体在化学转化中的应用 | 第25-26页 |
| ·非平衡等离子体技术在甲烷转化中的应用 | 第25页 |
| ·非平衡等离子体技术在二氧化碳转化中的应用 | 第25-26页 |
| ·环氧丙烷的用途、生产工艺及新技术研发动态 | 第26-34页 |
| ·以分子氧为氧化剂的丙烯环氧化 | 第27-28页 |
| ·以H_2O_2为氧化剂的丙烯环氧化 | 第28-29页 |
| ·以原位生成H_2O_2为氧化剂的丙烯环氧化 | 第29-32页 |
| ·以C_3H_6、H_2、O_2为原料的丙烯气相环氧化 | 第32-34页 |
| ·其它合成PO的方法 | 第34页 |
| ·课题选择 | 第34-35页 |
| 2 实验方法 | 第35-42页 |
| ·等离子体法直接合成H_2O_2的实验流程 | 第35页 |
| ·等离子体法直接合成H_2O_2方法与丙烯气相环氧化的耦合实验流程 | 第35-36页 |
| ·等离子体电源 | 第36页 |
| ·本文自行设计的几种介质阻挡放电反应器 | 第36-39页 |
| ·单介质阻挡放电反应器 | 第36-37页 |
| ·自冷却单介质阻挡放电反应器 | 第37-38页 |
| ·自冷却双介质阻挡放电反应器 | 第38-39页 |
| ·丙烯环氧化等离子体-催化耦合反应器 | 第39页 |
| ·丙烯气相环氧化反应催化剂(TS-1)制备 | 第39-40页 |
| ·反应性能评价 | 第40页 |
| ·氢氧等离子体法直接合成H_2O_2的反应评价指标 | 第40页 |
| ·等离子体-催化丙烯气相环氧化反应的评价指标 | 第40页 |
| ·介质阻挡放电H_2-O_2非平衡等离子体诊断 | 第40页 |
| ·发射光谱仪(OES) | 第40页 |
| ·数码相机 | 第40页 |
| ·显微共焦拉曼光谱仪 | 第40页 |
| ·等离子体-催化丙烯气相环氧化TS-1催化剂表征 | 第40-42页 |
| ·组成表征 | 第40-41页 |
| ·结构表征 | 第41页 |
| ·酸性表征 | 第41-42页 |
| 3 反应器结构形式对介质阻挡放电等离子体法直接合成H_2O_2的影响 | 第42-53页 |
| ·接地电极对H_2O_2合成的影响 | 第42-43页 |
| ·中心高压电极对H_2O_2合成的影响 | 第43-47页 |
| ·中心电极金属材质对H_2O_2合成的影响 | 第43-44页 |
| ·金属高分子漆膜复合材料作为中心高压电极时的H_2O_2合成 | 第44-46页 |
| ·金属-玻璃复合材料作为中心高压电极时的H_2O_2合成 | 第46-47页 |
| ·反应器长度对H_2O_2合成影响 | 第47-49页 |
| ·高压电极和接地电极的极间距对H_2O_2合成的影响 | 第49-50页 |
| ·通过改变外玻璃介质直径考察极间距的影响 | 第49-50页 |
| ·通过调变中心电极直径考察极间距的影响 | 第50页 |
| ·接地电极电解质溶液电导率对H_2O_2合成的影响 | 第50-52页 |
| ·小结 | 第52-53页 |
| 4 操作条件对介质阻挡放电等离子体法直接合成H_2O_2的影响 | 第53-63页 |
| ·注入功率对H_2O_2合成的影响 | 第53-55页 |
| ·氧气浓度对H_2O_2合成的影响 | 第55-56页 |
| ·氢气气速对H_2O_2合成的影响 | 第56-57页 |
| ·反应器壁温度对H_2O_2合成的影响 | 第57-59页 |
| ·添加氮气对H_2O_2合成的影响 | 第59-60页 |
| ·爆炸限内的H_2O_2合成研究 | 第60-62页 |
| ·小结 | 第62-63页 |
| 5 介质阻挡放电等离子体直接合成H_2O_2的机理研究 | 第63-92页 |
| ·不同结构等离子体反应器的放电特征 | 第63-64页 |
| ·发射光谱原位诊断研究 | 第64-68页 |
| ·同位素研究 | 第68-72页 |
| ·氧同位素的示踪研究 | 第68-70页 |
| ·H_2/D_2动力学同位素效应研究 | 第70-72页 |
| ·H_2O_2分解的实验研究 | 第72-75页 |
| ·H_2O_2的热分解 | 第72-73页 |
| ·H_2O_2在氢氧共存等离子体条件下的分解 | 第73-74页 |
| ·H_2O_2在氢等离子体氛围下的分解 | 第74-75页 |
| ·氢氧反应的动力学数据分析 | 第75-81页 |
| ·氢氧反应动力学模型的假设 | 第76页 |
| ·氢氧反应动力学模型计算 | 第76-81页 |
| ·H_2O_2、H_2O、OH、HO_2的生成速率 | 第76-77页 |
| ·H、O、O(1~D)、OH、HO_2、H_2O_2的浓度 | 第77-78页 |
| ·H的消耗反应 | 第78-79页 |
| ·O的消耗反应 | 第79页 |
| ·OH的消耗反应 | 第79-80页 |
| ·HO_2或O_3的消耗反应 | 第80-81页 |
| ·对介质阻挡放电作用下氢氧反应的机理认识 | 第81-83页 |
| ·介质阻挡放电反应器结构对调控等离子体区电子能量分布的作用及其意义 | 第83-84页 |
| ·小结 | 第84-92页 |
| 6 基于TS-1催化剂下的等离子体原位产生的H_2O_2与丙烯气相环氧化的耦合研究 | 第92-102页 |
| ·以等离子体法产生的H_2O_2为氧化剂与丙烯在TS-1催化剂上气相环氧化工艺路线 | 第92-95页 |
| ·H_2O_2合成效果考察 | 第92-93页 |
| ·丙烯气相环氧化性能考察 | 第93-95页 |
| ·丙烯环氧化反应条件考察 | 第95-100页 |
| ·甲醇添加对环氧化性能的影响 | 第95-97页 |
| ·温度对环氧化性能的影响 | 第97-98页 |
| ·丙烯空速对环氧化性能的影响 | 第98-100页 |
| ·小结 | 第100-102页 |
| 7 盐改性TS-1的作用及其对丙烯气相环氧化性能的影响 | 第102-119页 |
| ·盐改性TS-1对丙烯环氧化性能的影响 | 第102-110页 |
| ·Na_2SO_3改性TS-1对丙烯气相环氧化的影响 | 第102-108页 |
| ·改性前后TS-1丙烯环氧化性能比较 | 第102-104页 |
| ·Na_2SO_3改性后催化剂焙烧温度对丙烯环氧化性能的影响 | 第104-106页 |
| ·改性剂Na_2SO_3用量对丙烯环氧化性能的影响 | 第106-108页 |
| ·不同钠盐改性TS-1对丙烯气相环氧化性能的影响 | 第108-109页 |
| ·盐改性TS-1对丙烯液相环氧化性能的影响 | 第109-110页 |
| ·盐改性对TS-1物性的影响 | 第110-116页 |
| ·改性前后TS-1 X射线荧光光谱(XRF)分析 | 第110页 |
| ·改性前后TS-1 X射线粉末衍射(XRD)分析 | 第110-111页 |
| ·改性前后TS-1傅里叶变换红外光谱(FT-IR)分析 | 第111-112页 |
| ·改性前后TS-1吡啶红外光谱(Pyridine-IR)分析 | 第112-114页 |
| ·改性前后TS-1紫外可见光谱(UV-Vis)分析 | 第114-116页 |
| ·盐改性TS-1对丙烯气相环氧化性能影响的原因 | 第116页 |
| ·以原位产生的H_2O_2为氧化剂的气相丙烯环氧化机理探讨 | 第116-118页 |
| ·小结 | 第118-119页 |
| 8 结论 | 第119-121页 |
| 参考文献 | 第121-133页 |
| 攻读博士学位期间发表学术论文情况 | 第133-135页 |
| 创新点摘要 | 第135-136页 |
| 致谢 | 第136-137页 |
