| 中文摘要 | 第3-5页 |
| ABSTRACT | 第5-6页 |
| 1 绪论 | 第9-13页 |
| 1.1 团簇的概述 | 第9页 |
| 1.1.1 团簇的概念 | 第9页 |
| 1.1.2 团簇的性质 | 第9页 |
| 1.1.3 团簇的研究意义 | 第9页 |
| 1.2 铜掺杂团簇以及钼、硫掺杂团簇的研究现状 | 第9-11页 |
| 1.3 EDTA配合物的研究现状 | 第11页 |
| 1.4 本论文的工作 | 第11-13页 |
| 2 理论计算基础和计算软件介绍 | 第13-15页 |
| 2.1 密度泛函理论(Density Function Theory DFT) | 第13-14页 |
| 2.1.1 Thomas-Fermi模型 | 第13页 |
| 2.1.2 Hohenberg-Kohn定理 | 第13-14页 |
| 2.1.3 Kohn-Sham方程 | 第14页 |
| 2.2 Gaussian软件介绍 | 第14-15页 |
| 3 Cu_(12)TM团簇催化水煤气变换反应的理论研究 | 第15-31页 |
| 3.1 引言 | 第15-16页 |
| 3.2 计算方法 | 第16-20页 |
| 3.3 结果与讨论 | 第20-30页 |
| 3.3.1 Cu_(12)TM裸簇以及吸附小分子团簇的几何构型及讨论 | 第20-23页 |
| 3.3.2 水煤气变换反应的羧基机理 | 第23页 |
| 3.3.3 Cu_(12)TM催化水煤气变换反应 | 第23-26页 |
| 3.3.4 ESM模型比较Cu_(12)TM的催化效率 | 第26-28页 |
| 3.3.5 CO和H_2O分子结合能与d带中心的关系 | 第28-30页 |
| 3.4 结论 | 第30-31页 |
| 4 Rh(Ⅲ)-EDTA催化水煤气变换反应的理论研究 | 第31-43页 |
| 4.1 引言 | 第31-32页 |
| 4.2 计算方法 | 第32页 |
| 4.3 结果与讨论 | 第32-42页 |
| 4.3.1 [Rh(EDTA)CO]-络合物的几何构型 | 第32-34页 |
| 4.3.2 [Rh(EDTA)]催化合成HCOOH路径 | 第34-36页 |
| 4.3.3 [Rh(EDTA)]催化直接生成CO_2和H_2路径 | 第36-39页 |
| 4.3.4 ESM模型比较不同机理以及不同位点的催化效率 | 第39-41页 |
| 4.3.5 HCOOH机理的NPA分析 | 第41-42页 |
| 4.4 结论 | 第42-43页 |
| 5 Rh-Mo_6S_8团簇催化逆水煤气变换反应的理论研究 | 第43-57页 |
| 5.1 引言 | 第43-45页 |
| 5.2 计算方法 | 第45页 |
| 5.3 结果与讨论 | 第45-56页 |
| 5.3.1 反应物、中间体、产物的吸附构型以及讨论 | 第45-47页 |
| 5.3.2 氧化还原机理 | 第47-50页 |
| 5.3.3 羧基机理 | 第50-52页 |
| 5.3.4 甲酸机理 | 第52-54页 |
| 5.3.5 ESM模型比较不同机理的催化效率 | 第54-56页 |
| 5.4 结论 | 第56-57页 |
| 参考文献 | 第57-65页 |
| 在学期间的研究成果 | 第65-67页 |
| 致谢 | 第67页 |
