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酸性分子筛上表面甲氧基物种的反应活性研究

中文摘要第4-6页
Abstract第6-7页
缩写注释第8-13页
第一章 表面甲氧基物种反应活性研究背景第13-55页
    1.1 引言第13-14页
    1.2 分子筛简介第14-16页
        1.2.1 分子筛的结构第14-15页
        1.2.2 分子筛的催化性质第15-16页
    1.3 甲醇转化第16-31页
        1.3.1 甲醇转化过程中首个C-C键形成机理第17-18页
        1.3.2 直接机理第18-24页
        1.3.3 烃池机理第24-26页
        1.3.4 直接机理与间接机理的争论第26-30页
        1.3.5 甲醇转化机理小结第30-31页
    1.4 分子筛上的碳正离子化学第31-35页
        1.4.1 液体超强酸的碳正离子化学第31-32页
        1.4.2 分子筛上碳正离子的观测第32-35页
    1.5 固体核磁在多相催化反应机理研究中的应用第35-41页
        1.5.1 核磁共振基本原理第35-39页
        1.5.2 原位固体核磁技术第39-41页
    1.6 本论文的选题意义和研究内容第41-42页
    1.7 参考文献第42-55页
第二章 实验试剂和仪器第55-60页
    2.1 实验试剂第55-56页
    2.2 实验仪器条件第56-57页
        2.2.1 样品制备第56页
        2.2.2 测试仪器及参数第56-57页
    2.4 样品制备第57-59页
        2.4.1 SAPO-34的制备第57页
        2.4.2 B-ZSM-5的制备第57页
        2.4.3 模板剂煅烧升温程序第57-58页
        2.4.4 催化剂真空活化升温程序第58页
        2.4.5 表面甲氧基物种的制备第58-59页
        2.4.6 封管实验第59页
    2.5 参考文献第59-60页
第三章 表面甲氧基物种的降解反应第60-82页
    3.1 H-ZSM-5上表面甲氧基物种的降解第61-65页
        3.1.1 H-ZSM-5酸性分子筛的制备与表征第61-62页
        3.1.2 ZSM-5分子筛上表面甲氧基物种的制备与表征第62-64页
        3.1.3 ~(13)CH_3-ZSM-5加热降解反应第64-65页
    3.2 H-Y上表面甲氧基物种的降解第65-68页
        3.2.1 H-Y型酸性分子筛的制备与表征第65-66页
        3.2.2 H-Y分子筛上表面甲氧基物种的制备与表征第66-67页
        3.2.3 ~(13)CH_3-Y加热降解反应第67-68页
    3.3 H-SAPO-34上表面甲氧基物种的降解第68-73页
        3.3.1 H-SAPO-34类沸石分子筛的合成与表征第68-70页
        3.3.2 H-SAPO-34分子筛上表面甲氧基物种的制备与表征第70-71页
        3.3.3 ~(13)CH_3-SAPO-34加热降解反应第71-73页
    3.4 NaY上表面甲氧基物种的降解第73-76页
        3.4.1 NaY上表面甲氧基物种的制备与表征第73-75页
        3.4.2 NaY上表面甲氧基物种的降解第75-76页
    3.5 H-[B]ZSM-5上表面甲氧基物种的降解第76-79页
        3.5.1 H-[B]ZSM-5酸性分子筛的合成与表征第76-77页
        3.5.2 ~(13)CH_3OH@H-[B]ZSM-5的制备与表征第77-78页
        3.5.3 ~(13)CH_3OH@H-[B]ZSM-5的加热降解反应第78-79页
    3.6 实验小结第79-80页
    3.7 参考文献第80-82页
第四章 表面甲氧基物种与烷烃的反应第82-118页
    4.1 研究背景第82-88页
        4.1.1 烷烃在酸性分子筛上的活化机理研究第83-84页
        4.1.2 H~+活化烷烃机理第84-87页
        4.1.3 R~+(碳正离子)活化烷烃机理第87-88页
        4.1.4 甲醇与烷烃共反应第88页
    4.2 结果和讨论第88-107页
        4.2.1 表面甲氧基物种与甲烷的反应第89-92页
        4.2.2 表面甲氧基物种与乙烷的反应第92-99页
        4.2.3 表面甲氧基物种与丙烷的反应第99-104页
        4.2.4 表面甲氧基物种与异丁烷的反应第104-107页
    4.3 烷烃(探针分子)对表面甲氧基物种活性考察的讨论第107-114页
        4.3.1 表面甲氧基物种与烷烃的相互作用第107-108页
        4.3.2 表面甲氧基物种与烷烃反应机理第108-114页
    4.4 参考文献第114-118页
第五章 表面甲氧基物种碳正离子反应活性第118-153页
    5.1 研究背景第118-122页
        5.1.1 液体超强酸中CH_3~+与烷烃的反应第118-120页
        5.1.2 碳硼烷酸中CH_3~+与烷烃的反应第120-122页
    5.2 分子筛体系中表面甲氧基物种的碳正离子反应性质第122-146页
        5.2.1 CH_3-Zeo与烷烃的负氢转移反应第122-139页
        5.2.2 CH_3-Zeo与烷烃的直接甲基化反应和卡宾插入反应第139-146页
    5.3 实验小结第146-148页
    5.4 参考文献第148-153页
第六章 总结与展望第153-156页
    6.1 研究结果第153-154页
    6.2 展望第154-156页
附录第156-163页
作者简介及研究成果第163-164页
致谢第164页

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