中文摘要 | 第4-6页 |
Abstract | 第6-7页 |
缩写注释 | 第8-13页 |
第一章 表面甲氧基物种反应活性研究背景 | 第13-55页 |
1.1 引言 | 第13-14页 |
1.2 分子筛简介 | 第14-16页 |
1.2.1 分子筛的结构 | 第14-15页 |
1.2.2 分子筛的催化性质 | 第15-16页 |
1.3 甲醇转化 | 第16-31页 |
1.3.1 甲醇转化过程中首个C-C键形成机理 | 第17-18页 |
1.3.2 直接机理 | 第18-24页 |
1.3.3 烃池机理 | 第24-26页 |
1.3.4 直接机理与间接机理的争论 | 第26-30页 |
1.3.5 甲醇转化机理小结 | 第30-31页 |
1.4 分子筛上的碳正离子化学 | 第31-35页 |
1.4.1 液体超强酸的碳正离子化学 | 第31-32页 |
1.4.2 分子筛上碳正离子的观测 | 第32-35页 |
1.5 固体核磁在多相催化反应机理研究中的应用 | 第35-41页 |
1.5.1 核磁共振基本原理 | 第35-39页 |
1.5.2 原位固体核磁技术 | 第39-41页 |
1.6 本论文的选题意义和研究内容 | 第41-42页 |
1.7 参考文献 | 第42-55页 |
第二章 实验试剂和仪器 | 第55-60页 |
2.1 实验试剂 | 第55-56页 |
2.2 实验仪器条件 | 第56-57页 |
2.2.1 样品制备 | 第56页 |
2.2.2 测试仪器及参数 | 第56-57页 |
2.4 样品制备 | 第57-59页 |
2.4.1 SAPO-34的制备 | 第57页 |
2.4.2 B-ZSM-5的制备 | 第57页 |
2.4.3 模板剂煅烧升温程序 | 第57-58页 |
2.4.4 催化剂真空活化升温程序 | 第58页 |
2.4.5 表面甲氧基物种的制备 | 第58-59页 |
2.4.6 封管实验 | 第59页 |
2.5 参考文献 | 第59-60页 |
第三章 表面甲氧基物种的降解反应 | 第60-82页 |
3.1 H-ZSM-5上表面甲氧基物种的降解 | 第61-65页 |
3.1.1 H-ZSM-5酸性分子筛的制备与表征 | 第61-62页 |
3.1.2 ZSM-5分子筛上表面甲氧基物种的制备与表征 | 第62-64页 |
3.1.3 ~(13)CH_3-ZSM-5加热降解反应 | 第64-65页 |
3.2 H-Y上表面甲氧基物种的降解 | 第65-68页 |
3.2.1 H-Y型酸性分子筛的制备与表征 | 第65-66页 |
3.2.2 H-Y分子筛上表面甲氧基物种的制备与表征 | 第66-67页 |
3.2.3 ~(13)CH_3-Y加热降解反应 | 第67-68页 |
3.3 H-SAPO-34上表面甲氧基物种的降解 | 第68-73页 |
3.3.1 H-SAPO-34类沸石分子筛的合成与表征 | 第68-70页 |
3.3.2 H-SAPO-34分子筛上表面甲氧基物种的制备与表征 | 第70-71页 |
3.3.3 ~(13)CH_3-SAPO-34加热降解反应 | 第71-73页 |
3.4 NaY上表面甲氧基物种的降解 | 第73-76页 |
3.4.1 NaY上表面甲氧基物种的制备与表征 | 第73-75页 |
3.4.2 NaY上表面甲氧基物种的降解 | 第75-76页 |
3.5 H-[B]ZSM-5上表面甲氧基物种的降解 | 第76-79页 |
3.5.1 H-[B]ZSM-5酸性分子筛的合成与表征 | 第76-77页 |
3.5.2 ~(13)CH_3OH@H-[B]ZSM-5的制备与表征 | 第77-78页 |
3.5.3 ~(13)CH_3OH@H-[B]ZSM-5的加热降解反应 | 第78-79页 |
3.6 实验小结 | 第79-80页 |
3.7 参考文献 | 第80-82页 |
第四章 表面甲氧基物种与烷烃的反应 | 第82-118页 |
4.1 研究背景 | 第82-88页 |
4.1.1 烷烃在酸性分子筛上的活化机理研究 | 第83-84页 |
4.1.2 H~+活化烷烃机理 | 第84-87页 |
4.1.3 R~+(碳正离子)活化烷烃机理 | 第87-88页 |
4.1.4 甲醇与烷烃共反应 | 第88页 |
4.2 结果和讨论 | 第88-107页 |
4.2.1 表面甲氧基物种与甲烷的反应 | 第89-92页 |
4.2.2 表面甲氧基物种与乙烷的反应 | 第92-99页 |
4.2.3 表面甲氧基物种与丙烷的反应 | 第99-104页 |
4.2.4 表面甲氧基物种与异丁烷的反应 | 第104-107页 |
4.3 烷烃(探针分子)对表面甲氧基物种活性考察的讨论 | 第107-114页 |
4.3.1 表面甲氧基物种与烷烃的相互作用 | 第107-108页 |
4.3.2 表面甲氧基物种与烷烃反应机理 | 第108-114页 |
4.4 参考文献 | 第114-118页 |
第五章 表面甲氧基物种碳正离子反应活性 | 第118-153页 |
5.1 研究背景 | 第118-122页 |
5.1.1 液体超强酸中CH_3~+与烷烃的反应 | 第118-120页 |
5.1.2 碳硼烷酸中CH_3~+与烷烃的反应 | 第120-122页 |
5.2 分子筛体系中表面甲氧基物种的碳正离子反应性质 | 第122-146页 |
5.2.1 CH_3-Zeo与烷烃的负氢转移反应 | 第122-139页 |
5.2.2 CH_3-Zeo与烷烃的直接甲基化反应和卡宾插入反应 | 第139-146页 |
5.3 实验小结 | 第146-148页 |
5.4 参考文献 | 第148-153页 |
第六章 总结与展望 | 第153-156页 |
6.1 研究结果 | 第153-154页 |
6.2 展望 | 第154-156页 |
附录 | 第156-163页 |
作者简介及研究成果 | 第163-164页 |
致谢 | 第164页 |