| 摘要 | 第6-8页 |
| Abstract | 第8-10页 |
| 第一章 研究背景 | 第15-73页 |
| 1.1 低碳烯烃供需现状 | 第15-16页 |
| 1.2 增产低碳烯烃工艺进展 | 第16-19页 |
| 1.3 C_4~=/C_5~=/C_6~=催化裂解制低碳烯烃(OCP)研究现状 | 第19-34页 |
| 1.3.1 OCP反应催化剂 | 第19-21页 |
| 1.3.2 OCP反应机理 | 第21-26页 |
| 1.3.3 OCP高烯烃选择性的控制策略 | 第26-31页 |
| 1.3.4 OCP高稳定运行的控制策略 | 第31-34页 |
| 1.4 甲醇制低碳烯烃(MTH)研究现状 | 第34-49页 |
| 1.4.1 MTH反应催化剂 | 第34-36页 |
| 1.4.2 MTH反应机理 | 第36-38页 |
| 1.4.3 MTH量子化学计算及动力学模拟研究 | 第38-39页 |
| 1.4.4 MTH高烯烃选择性的控制策略 | 第39-45页 |
| 1.4.5 MTH高稳定运行的控制策略 | 第45-49页 |
| 1.5 酸强度的定量表征 | 第49-54页 |
| 1.5.1 本征酸强度 | 第49页 |
| 1.5.2 探测酸强度 | 第49-54页 |
| 1.5.3 酸强度定量测试方法的总结 | 第54页 |
| 1.6 酸强度控制反应路径 | 第54-59页 |
| 1.6.1 酸强度与活化能 | 第55-57页 |
| 1.6.2 酸强度与反应选择性 | 第57-59页 |
| 1.7 分子筛酸性调控策略 | 第59-70页 |
| 1.7.1 调节骨架铝含量 | 第59-62页 |
| 1.7.2 影响Si(OH)Al中羟基的形成或作用 | 第62-64页 |
| 1.7.3 降低骨架铝同时形成新的酸中心 | 第64-68页 |
| 1.7.4 碱处理溶硅 | 第68-69页 |
| 1.7.5 分子筛酸性调变方法总结 | 第69-70页 |
| 1.8 研究思路与策略 | 第70-71页 |
| 1.9 研究目的与内容 | 第71-73页 |
| 第二章 催化剂表征 | 第73-76页 |
| 2.1 粉末X射线衍射(XRD) | 第73页 |
| 2.2 扫描电子显微镜(SEM) | 第73页 |
| 2.3 固体魔角核磁共振(~(29)Si,~(27)Al MAS NMR) | 第73页 |
| 2.4 比表面及孔径分析 | 第73页 |
| 2.5 电感耦合等离子体发射光谱(TCP) | 第73-74页 |
| 2.6 热重-差热分析(TG-DTA) | 第74页 |
| 2.7 傅里叶变换红外光谱(FT-IR) | 第74页 |
| 2.8 氨气程序升温脱附测量(NH_3-TPD) | 第74-75页 |
| 2.9 气相色谱仪(GC) | 第75-76页 |
| 第三章 硅烷选择性裂解(SCS)调控分子筛酸性方法的建立 | 第76-95页 |
| 3.1 引言 | 第76-77页 |
| 3.2 设计思路与实验过程 | 第77-79页 |
| 3.3 结果与讨论 | 第79-94页 |
| 3.3.1 酸量相当、酸强度分布可控ZSM-5的设计与制备 | 第79-84页 |
| 3.3.2 酸强度分布相当、酸量可控ZSM-5的设计与制备 | 第84-86页 |
| 3.3.3 分子筛SCS修饰反应过程的探究 | 第86-93页 |
| 3.3.4 SCS调控分子筛酸性方法的普适性 | 第93-94页 |
| 3.4 小结 | 第94-95页 |
| 第四章 OCP反应中C_2~=/C_3~=导向生成的ZSM-5的SCS修饰及其催化性能研究 | 第95-121页 |
| 4.1 引言 | 第95-96页 |
| 4.2 可调P/E比的OCP催化剂的设计思路 | 第96-97页 |
| 4.3 实验部分 | 第97-99页 |
| 4.3.1 化学原料及试剂 | 第97页 |
| 4.3.2 SCS方法制备不同酸量的ZSM-5分子筛 | 第97页 |
| 4.3.3 SCS方法制备不同酸强度的ZSM-5分子筛 | 第97页 |
| 4.3.4 烯烃裂解反应评价 | 第97-99页 |
| 4.3.5 催化剂表征 | 第99页 |
| 4.4 结果与讨论 | 第99-120页 |
| 4.4.1 SCS方法在C_4~=催化裂解反应中的验证 | 第99-104页 |
| 4.4.2 C_6~=催化裂解网络的建立 | 第104-113页 |
| 4.4.3 酸强度对C_6~=催化裂解反应路径的控制 | 第113-120页 |
| 4.5 小结 | 第120-121页 |
| 第五章 MTH反应中C_2~=/C_3~=导向生成的ZSM-5的SCS修饰及其催化性能研究 | 第121-150页 |
| 5.1 引言 | 第121-122页 |
| 5.2 可调P/E比的MTH催化剂的设计思路 | 第122-124页 |
| 5.3 实验部分 | 第124-127页 |
| 5.3.1 化学原料及试剂 | 第124页 |
| 5.3.2 母体ZSM-5的制备 | 第124-125页 |
| 5.3.3 Br(?)nsted酸强度分布相近、Br(?)nsted酸量可调ZSM-5的制备 | 第125页 |
| 5.3.4 Br(?)nsted酸量相近、Br(?)nsted酸强度可调ZSM-5的制备 | 第125页 |
| 5.3.5 总酸量相近、Lewis/Br(?)nsted比可调ZSM-5的制备 | 第125-126页 |
| 5.3.6 甲醇制低碳烯烃(MTH)反应性能评价 | 第126页 |
| 5.3.7 催化剂表征 | 第126-127页 |
| 5.4 结果与讨论 | 第127-149页 |
| 5.4.1 高C_2~=+C_3~=产率的MTH反应路径控制和催化剂设计 | 第127-132页 |
| 5.4.2 高C_3~=收率的MTH反应路径控制和催化剂设计 | 第132-139页 |
| 5.4.3 高C_2~=收率的MTH反应路径控制和催化剂设计 | 第139-148页 |
| 5.4.4 催化剂MTH反应稳定性测试 | 第148-149页 |
| 5.5 小结 | 第149-150页 |
| 第六章 不同方法制备高Lewis酸含量的ZSM-5及其对MTH反应的影响 | 第150-165页 |
| 6.1 引言 | 第150-151页 |
| 6.2 促进芳烃循环的MTH催化剂的设计思路 | 第151-152页 |
| 6.3 实验部分 | 第152-154页 |
| 6.3.1 化学原料及试剂 | 第152页 |
| 6.3.2 母体ZSM-5的制备 | 第152页 |
| 6.3.3 总酸量相近,不同方法制备高Lewis/Br(?)nsted比的ZSM-5 | 第152-153页 |
| 6.3.4 甲醇制低碳烯烃(MTH)反应性能评价 | 第153-154页 |
| 6.3.5 催化剂表征 | 第154页 |
| 6.4 结果与讨论 | 第154-164页 |
| 6.4.1 不同方法制备高Lewis/ Br(?)nsted比的ZSM-5 | 第154-161页 |
| 6.4.2 不同高Lewis/Br(?)nsted比ZSM-5的MTH反应结果 | 第161-164页 |
| 6.5 小结 | 第164-165页 |
| 第七章 论文总结及展望 | 第165-168页 |
| 7.1 总结 | 第165-166页 |
| 7.2 展望 | 第166-168页 |
| 参考文献 | 第168-192页 |
| 作者简历 | 第192页 |
| 学习期间科研成果 | 第192-194页 |
| 致谢 | 第194-195页 |
