摘要 | 第10-12页 |
Abstract | 第12-14页 |
第一章 绪论 | 第15-59页 |
1.1 研究背景与选题意义 | 第15-20页 |
1.2 仿生催化的研究现状 | 第20-34页 |
1.2.1 金属辅基的模拟 | 第21-28页 |
1.2.1.1 细胞色素 P450 的模拟 | 第23-24页 |
1.2.1.2 过氧化物酶的模拟 | 第24-26页 |
1.2.1.3 过氧化氢酶的模拟 | 第26-28页 |
1.2.2 机理酶模拟 | 第28-34页 |
1.2.2.1 模拟酶的笼状结构 | 第28-30页 |
1.2.2.2 分子印迹聚合物模拟酶 | 第30-32页 |
1.2.2.3 生物/非生物片段与金属配合物结合的模拟酶 | 第32-34页 |
1.3 活化过氧化氢的氧化反应及机理 | 第34-38页 |
1.3.1 基于 OH 机理的氧化反应 | 第34-35页 |
1.3.2 基于高价金属-氧活性种的氧化反应 | 第35-38页 |
1.4 论文主要研究内容 | 第38-40页 |
1.4.1 钴酞菁-纤维素纤维(CoPc-F)仿生催化体系的构建及性能 | 第38页 |
1.4.2 碳纤维材料配位键合钴酞菁仿生催化体系的构建及性能 | 第38-39页 |
1.4.3 氧化钴酞菁/碳纤维仿生催化体系的构建及性能 | 第39-40页 |
参考文献 | 第40-59页 |
第二章 纤维素纤维键合钴酞菁仿生催化体系的构建及性能 | 第59-92页 |
2.1 引言 | 第59-61页 |
2.2 实验部分 | 第61-65页 |
2.2.1 实验原料与仪器 | 第61-62页 |
2.2.1.1 原料与试剂 | 第61页 |
2.2.1.2 实验仪器 | 第61-62页 |
2.2.2 CoPc-F 的制备 | 第62-63页 |
2.2.3 催化氧化实验 | 第63-64页 |
2.2.4 催化活性的分析 | 第64页 |
2.2.5 催化机理及产物的分析 | 第64-65页 |
2.3 结果与讨论 | 第65-86页 |
2.3.1 不同配体存在下 CoPc-F/H2O2催化氧化染料的性能 | 第65-72页 |
2.3.1.1 以 N 为配位原子的配体对反应活性的影响 | 第65-67页 |
2.3.1.2 以 S 为配位原子的配体对反应活性的影响 | 第67-68页 |
2.3.1.3 以 O 为配位原子的配体对反应活性的影响 | 第68-72页 |
2.3.2 C12-LAS 存在下 CoPc-F/H2O2催化氧化染料的性能 | 第72-77页 |
2.3.2.1 PEG 和尿素存在下 AR1 的催化氧化 | 第74-75页 |
2.3.2.2 H2O2浓度的影响 | 第75-76页 |
2.3.2.3 温度的影响 | 第76-77页 |
2.3.2.4 循环实验 | 第77页 |
2.3.3 CoPc-F 仿生催化氧化机理的与反应过程的研究 | 第77-86页 |
2.3.3.1 催化机理的研究 | 第78-83页 |
2.3.3.2 DFT 计算分析 | 第83页 |
2.3.3.3 染料的催化降解历程研究 | 第83-86页 |
2.4 小结 | 第86-88页 |
参考文献 | 第88-92页 |
第三章 碳纤维材料配位键合钴酞菁仿生催化体系的构建及性能 | 第92-127页 |
3.1 引言 | 第92-94页 |
3.2 实验部分 | 第94-99页 |
3.2.1 实验原料与仪器 | 第94-95页 |
3.2.1.1 原料与试剂 | 第94-95页 |
3.2.1.2 实验仪器 | 第95页 |
3.2.2 CoPc-L-MWCNTs 和 CoPc-L-CF 的制备 | 第95-98页 |
3.2.2.1 CoPc-py-MWCNTs 和 CoPc-py-CF 的制备 | 第95-96页 |
3.2.2.2 CoPc-tph-MWCNTs 和 CoPc-tph-CF 的制备 | 第96-98页 |
3.2.3 催化剂的表征 | 第98页 |
3.2.4 催化氧化实验 | 第98页 |
3.2.5 催化机理及产物的分析 | 第98-99页 |
3.3 结果与讨论 | 第99-120页 |
3.3.1 CoPc-L-MWCNTs(L=py, tph)的表征 | 第99-110页 |
3.3.1.1 红外光谱分析 | 第99-100页 |
3.3.1.2 紫外光谱分析 | 第100-102页 |
3.3.1.3 XPS 分析 | 第102-108页 |
3.3.1.4 热稳定性分析 | 第108-110页 |
3.3.2 CoPc-L-MWCNTs(L=py, tph)对染料的催化氧化性能 | 第110-115页 |
3.3.2.1 pH 的影响 | 第110-112页 |
3.3.2.2 H2O2浓度的影响 | 第112-113页 |
3.3.2.3 底物浓度的影响 | 第113-114页 |
3.3.2.4 循环实验 | 第114-115页 |
3.3.3 CoPc-L-CF(L=py, tph)对染料的催化氧化性能 | 第115-116页 |
3.3.4 PEG、尿素和异丙醇存在下 CoPc-py-CF 对染料的催化氧化性能 | 第116页 |
3.3.5 催化机理及 AR1 催化降解历程的研究 | 第116-120页 |
3.3.5.1 EPR 分析 | 第116-117页 |
3.3.5.2 DFT 计算 | 第117-118页 |
3.3.5.3 AR1 催化降解历程的研究 | 第118-120页 |
3.4 小结 | 第120-123页 |
参考文献 | 第123-127页 |
第四章 氧化钴酞菁/碳纤维仿生催化体系的构建及性能 | 第127-154页 |
4.1 引言 | 第127-129页 |
4.2 实验部分 | 第129-130页 |
4.2.1 实验原料与仪器 | 第129页 |
4.2.1.1 原料与试剂 | 第129页 |
4.2.1.2 实验仪器 | 第129页 |
4.2.2 催化剂的制备 | 第129-130页 |
4.2.3 催化剂的表征 | 第130页 |
4.2.4 催化氧化实验 | 第130页 |
4.2.5 催化机理研究 | 第130页 |
4.3 结果与讨论 | 第130-147页 |
4.3.1 催化剂的表征 | 第130-137页 |
4.3.1.1 热稳定性分析 | 第130-132页 |
4.3.1.2 XRD 分析 | 第132-133页 |
4.3.1.3 XPS 分析 | 第133-137页 |
4.3.2 o-CoPc/MWCNTs 活化 H2O2氧化染料的催化性能 | 第137-142页 |
4.3.2.1 pH 的影响 | 第139-140页 |
4.3.2.2 温度的影响 | 第140-141页 |
4.3.2.3 H2O2浓度的影响 | 第141-142页 |
4.3.2.4 底物浓度的影响 | 第142页 |
4.3.3 o-CoPc/CF 活化 H2O2氧化染料的催化性能 | 第142-146页 |
4.3.3.1 pH 的影响 | 第144页 |
4.3.3.2 高浓度 PEG 和尿素存在下 o-CoPc/CFs 的催化氧化性能 | 第144-145页 |
4.3.3.3 循环实验 | 第145-146页 |
4.3.4 催化机理的研究 | 第146-147页 |
4.4 小结 | 第147-150页 |
参考文献 | 第150-154页 |
第五章 总结 | 第154-156页 |
第六章 创新点与展望 | 第156-157页 |
附录I:CoPc-F/C_12-LAS 催化氧化 AR1 产物的高分辨离子碎片 | 第157-177页 |
附录II:CoPc-L-MWCNTs/H_2O_2催化体系的 DFT 计算结果 | 第177-185页 |
主要成果 | 第185-187页 |
致谢 | 第187页 |