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基于高价钴—氧活性种的仿生催化纤维降解染料的研究

摘要第10-12页
Abstract第12-14页
第一章 绪论第15-59页
    1.1 研究背景与选题意义第15-20页
    1.2 仿生催化的研究现状第20-34页
        1.2.1 金属辅基的模拟第21-28页
            1.2.1.1 细胞色素 P450 的模拟第23-24页
            1.2.1.2 过氧化物酶的模拟第24-26页
            1.2.1.3 过氧化氢酶的模拟第26-28页
        1.2.2 机理酶模拟第28-34页
            1.2.2.1 模拟酶的笼状结构第28-30页
            1.2.2.2 分子印迹聚合物模拟酶第30-32页
            1.2.2.3 生物/非生物片段与金属配合物结合的模拟酶第32-34页
    1.3 活化过氧化氢的氧化反应及机理第34-38页
        1.3.1 基于 OH 机理的氧化反应第34-35页
        1.3.2 基于高价金属-氧活性种的氧化反应第35-38页
    1.4 论文主要研究内容第38-40页
        1.4.1 钴酞菁-纤维素纤维(CoPc-F)仿生催化体系的构建及性能第38页
        1.4.2 碳纤维材料配位键合钴酞菁仿生催化体系的构建及性能第38-39页
        1.4.3 氧化钴酞菁/碳纤维仿生催化体系的构建及性能第39-40页
    参考文献第40-59页
第二章 纤维素纤维键合钴酞菁仿生催化体系的构建及性能第59-92页
    2.1 引言第59-61页
    2.2 实验部分第61-65页
        2.2.1 实验原料与仪器第61-62页
            2.2.1.1 原料与试剂第61页
            2.2.1.2 实验仪器第61-62页
        2.2.2 CoPc-F 的制备第62-63页
        2.2.3 催化氧化实验第63-64页
        2.2.4 催化活性的分析第64页
        2.2.5 催化机理及产物的分析第64-65页
    2.3 结果与讨论第65-86页
        2.3.1 不同配体存在下 CoPc-F/H2O2催化氧化染料的性能第65-72页
            2.3.1.1 以 N 为配位原子的配体对反应活性的影响第65-67页
            2.3.1.2 以 S 为配位原子的配体对反应活性的影响第67-68页
            2.3.1.3 以 O 为配位原子的配体对反应活性的影响第68-72页
        2.3.2 C12-LAS 存在下 CoPc-F/H2O2催化氧化染料的性能第72-77页
            2.3.2.1 PEG 和尿素存在下 AR1 的催化氧化第74-75页
            2.3.2.2 H2O2浓度的影响第75-76页
            2.3.2.3 温度的影响第76-77页
            2.3.2.4 循环实验第77页
        2.3.3 CoPc-F 仿生催化氧化机理的与反应过程的研究第77-86页
            2.3.3.1 催化机理的研究第78-83页
            2.3.3.2 DFT 计算分析第83页
            2.3.3.3 染料的催化降解历程研究第83-86页
    2.4 小结第86-88页
    参考文献第88-92页
第三章 碳纤维材料配位键合钴酞菁仿生催化体系的构建及性能第92-127页
    3.1 引言第92-94页
    3.2 实验部分第94-99页
        3.2.1 实验原料与仪器第94-95页
            3.2.1.1 原料与试剂第94-95页
            3.2.1.2 实验仪器第95页
        3.2.2 CoPc-L-MWCNTs 和 CoPc-L-CF 的制备第95-98页
            3.2.2.1 CoPc-py-MWCNTs 和 CoPc-py-CF 的制备第95-96页
            3.2.2.2 CoPc-tph-MWCNTs 和 CoPc-tph-CF 的制备第96-98页
        3.2.3 催化剂的表征第98页
        3.2.4 催化氧化实验第98页
        3.2.5 催化机理及产物的分析第98-99页
    3.3 结果与讨论第99-120页
        3.3.1 CoPc-L-MWCNTs(L=py, tph)的表征第99-110页
            3.3.1.1 红外光谱分析第99-100页
            3.3.1.2 紫外光谱分析第100-102页
            3.3.1.3 XPS 分析第102-108页
            3.3.1.4 热稳定性分析第108-110页
        3.3.2 CoPc-L-MWCNTs(L=py, tph)对染料的催化氧化性能第110-115页
            3.3.2.1 pH 的影响第110-112页
            3.3.2.2 H2O2浓度的影响第112-113页
            3.3.2.3 底物浓度的影响第113-114页
            3.3.2.4 循环实验第114-115页
        3.3.3 CoPc-L-CF(L=py, tph)对染料的催化氧化性能第115-116页
        3.3.4 PEG、尿素和异丙醇存在下 CoPc-py-CF 对染料的催化氧化性能第116页
        3.3.5 催化机理及 AR1 催化降解历程的研究第116-120页
            3.3.5.1 EPR 分析第116-117页
            3.3.5.2 DFT 计算第117-118页
            3.3.5.3 AR1 催化降解历程的研究第118-120页
    3.4 小结第120-123页
    参考文献第123-127页
第四章 氧化钴酞菁/碳纤维仿生催化体系的构建及性能第127-154页
    4.1 引言第127-129页
    4.2 实验部分第129-130页
        4.2.1 实验原料与仪器第129页
            4.2.1.1 原料与试剂第129页
            4.2.1.2 实验仪器第129页
        4.2.2 催化剂的制备第129-130页
        4.2.3 催化剂的表征第130页
        4.2.4 催化氧化实验第130页
        4.2.5 催化机理研究第130页
    4.3 结果与讨论第130-147页
        4.3.1 催化剂的表征第130-137页
            4.3.1.1 热稳定性分析第130-132页
            4.3.1.2 XRD 分析第132-133页
            4.3.1.3 XPS 分析第133-137页
        4.3.2 o-CoPc/MWCNTs 活化 H2O2氧化染料的催化性能第137-142页
            4.3.2.1 pH 的影响第139-140页
            4.3.2.2 温度的影响第140-141页
            4.3.2.3 H2O2浓度的影响第141-142页
            4.3.2.4 底物浓度的影响第142页
        4.3.3 o-CoPc/CF 活化 H2O2氧化染料的催化性能第142-146页
            4.3.3.1 pH 的影响第144页
            4.3.3.2 高浓度 PEG 和尿素存在下 o-CoPc/CFs 的催化氧化性能第144-145页
            4.3.3.3 循环实验第145-146页
        4.3.4 催化机理的研究第146-147页
    4.4 小结第147-150页
    参考文献第150-154页
第五章 总结第154-156页
第六章 创新点与展望第156-157页
附录I:CoPc-F/C_12-LAS 催化氧化 AR1 产物的高分辨离子碎片第157-177页
附录II:CoPc-L-MWCNTs/H_2O_2催化体系的 DFT 计算结果第177-185页
主要成果第185-187页
致谢第187页

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