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Fe-Mn/ZSM-5催化剂上NH3选择性催化还原NO反应机理的研究

摘要第3-6页
ABSTRACT第6-8页
第一章 绪论第12-28页
    1.1 引言第12-14页
        1.1.1 NO_x的主要危害第12-13页
        1.1.2 NO_x的主要来源第13-14页
    1.2 NO_x污染物的处理技术第14-17页
        1.2.1 NO_x直接分解技术第14页
        1.2.2 NO_x储存还原技术第14-15页
        1.2.3 选择性催化还原技术第15-17页
    1.3 NH_3-SCR脱除NO_x的相关催化剂及其反应机理第17-23页
        1.3.1 钒基催化剂及其反应机理第17-19页
        1.3.2 铁基催化剂及其反应机理第19-20页
        1.3.3 锰基催化剂及其反应机理第20-23页
    1.4 关于催化剂金属离子相对含量的研究第23-25页
        1.4.1 前期理论剖析和研究第23-24页
        1.4.2 实验室的研究结果第24-25页
    1.5 本论文的研究目的和思路第25-28页
        1.5.1 研究目的第25页
        1.5.2 研究思路第25-28页
第二章 实验部分第28-34页
    2.1 化学试剂与实验仪器第28-29页
        2.1.1 化学试剂与原料第28页
        2.1.2 实验仪器及设备第28-29页
    2.2 催化剂的制备第29-30页
    2.3 催化剂活性评价第30-31页
        2.3.1 催化剂活性测试第30-31页
        2.3.2 催化剂的反应速率第31页
    2.4 催化剂的表征第31-34页
        2.4.1 比表面积和孔径分布测试第31页
        2.4.2 XRD测试第31页
        2.4.3 SEM(EDS)测试第31页
        2.4.4 X射线光电子能谱分析(XPS)第31-32页
        2.4.5 NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)第32页
        2.4.6 H2程序升温还原(H2-TPR)第32页
        2.4.7 NO生成NO_2的氧化活性第32-33页
        2.4.8 NO+O_2程序升温脱附(NO+O_2-TPD)第33页
        2.4.9 原位漫反射红外光谱分析(in-situ DRFITs)第33-34页
第三章 Fe-Mn/ZSM-5 催化剂的基本性质对NH_3-SCR脱除NO低温催化活性的影响第34-50页
    3.1 引言第34页
    3.2 催化剂的选取和催化活性第34-36页
        3.2.1 催化剂的选取第34-35页
        3.2.2 催化剂活性的初步分析第35-36页
    3.3 结构特性、表面晶体结构与形貌对催化剂活性的影响第36-40页
        3.3.1 N_2吸脱附表征第36-38页
        3.3.2 载体和催化剂的表面结构分析第38-40页
    3.4 活性物种的分布对催化活性的影响第40-43页
        3.4.1 表面元素含量的EDS分析第40-41页
        3.4.2 金属氧化物的状态分析第41-43页
    3.5 双金属离子协同作用与低温活性的关联第43-48页
        3.5.1 表面元素的XPS分析第43-44页
        3.5.2 双金属离子协同效应的推导第44-46页
        3.5.3 金属离子间协同效应与催化活性的关联第46-48页
    3.6 本章小结第48-50页
第四章 Fe-Mn/ZSM-5 催化剂的吸附和氧化性质对NH_3-SCR脱除NO低温催化反应活性的作用第50-64页
    4.1 引言第50页
    4.2 NH_3的吸附能力第50-54页
        4.2.1 NH_3-TPD分析第50-51页
        4.2.2 NH_3吸附活化机理推导第51-52页
        4.2.3 NH_3的吸附活化与活性的关系第52-54页
    4.3 催化剂的氧化活性(NO+O_2→NO_2)第54-58页
        4.3.1 NO生成NO_2的氧化活性第54-55页
        4.3.2 NO氧化生成NO_2的机理推导第55-57页
        4.3.3 NO氧化与催化活性的关系第57-58页
    4.4 NO+O_2-TPD分析第58-61页
        4.4.1 NO_x中间体类型和储存能力第58-60页
        4.4.2 催化剂表面吸附的中间体物种第60-61页
    4.5 本章小结第61-64页
第五章 METB对Fe-Mn/ZSM-5 催化剂NH_3-SCR脱除NO反应机理的作用机制第64-78页
    5.1 引言第64-65页
    5.2 Fe-Mn/ZSM-5 催化剂的原位红外分析第65-68页
        5.2.1 催化剂15Fe-Mn/ZSM-5 的原位红外分析第65-66页
        5.2.2 催化剂20Fe-Mn/ZSM-5 的原位红外分析第66-67页
        5.2.3 催化剂10Fe-Mn/ZSM-5 的原位红外分析第67-68页
    5.3 NH_3-SCR反应机理的推导第68-70页
        5.3.1 线性亚硝酸盐和单齿硝酸盐的反应机理第68-70页
        5.3.2 二齿螯合硝酸盐的钝化作用第70页
    5.4 METB与反应机理的内在作用机制第70-73页
        5.4.1 多功能电子传递桥的速率(RMETB)第70-71页
        5.4.2 多功能电子传递桥的方向(DMETB)第71页
        5.4.3 RMETB和DMETB对反应机理和催化活性的作用第71-73页
    5.5 SO_2和空速GHSV对催化剂的作用第73-75页
        5.5.1 SO_2对催化活性的钝化第73-74页
        5.5.2 空速对催化活性的影响第74-75页
    5.6 本章小结第75-78页
第六章 全文总结与建议第78-82页
    6.1 全文总结第78-79页
    6.2 建议第79-82页
参考文献第82-92页
致谢第92-94页
攻读学位期间发表的学术论文目录第94页

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