摘要 | 第3-6页 |
ABSTRACT | 第6-8页 |
第一章 绪论 | 第12-28页 |
1.1 引言 | 第12-14页 |
1.1.1 NO_x的主要危害 | 第12-13页 |
1.1.2 NO_x的主要来源 | 第13-14页 |
1.2 NO_x污染物的处理技术 | 第14-17页 |
1.2.1 NO_x直接分解技术 | 第14页 |
1.2.2 NO_x储存还原技术 | 第14-15页 |
1.2.3 选择性催化还原技术 | 第15-17页 |
1.3 NH_3-SCR脱除NO_x的相关催化剂及其反应机理 | 第17-23页 |
1.3.1 钒基催化剂及其反应机理 | 第17-19页 |
1.3.2 铁基催化剂及其反应机理 | 第19-20页 |
1.3.3 锰基催化剂及其反应机理 | 第20-23页 |
1.4 关于催化剂金属离子相对含量的研究 | 第23-25页 |
1.4.1 前期理论剖析和研究 | 第23-24页 |
1.4.2 实验室的研究结果 | 第24-25页 |
1.5 本论文的研究目的和思路 | 第25-28页 |
1.5.1 研究目的 | 第25页 |
1.5.2 研究思路 | 第25-28页 |
第二章 实验部分 | 第28-34页 |
2.1 化学试剂与实验仪器 | 第28-29页 |
2.1.1 化学试剂与原料 | 第28页 |
2.1.2 实验仪器及设备 | 第28-29页 |
2.2 催化剂的制备 | 第29-30页 |
2.3 催化剂活性评价 | 第30-31页 |
2.3.1 催化剂活性测试 | 第30-31页 |
2.3.2 催化剂的反应速率 | 第31页 |
2.4 催化剂的表征 | 第31-34页 |
2.4.1 比表面积和孔径分布测试 | 第31页 |
2.4.2 XRD测试 | 第31页 |
2.4.3 SEM(EDS)测试 | 第31页 |
2.4.4 X射线光电子能谱分析(XPS) | 第31-32页 |
2.4.5 NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD) | 第32页 |
2.4.6 H2程序升温还原(H2-TPR) | 第32页 |
2.4.7 NO生成NO_2的氧化活性 | 第32-33页 |
2.4.8 NO+O_2程序升温脱附(NO+O_2-TPD) | 第33页 |
2.4.9 原位漫反射红外光谱分析(in-situ DRFITs) | 第33-34页 |
第三章 Fe-Mn/ZSM-5 催化剂的基本性质对NH_3-SCR脱除NO低温催化活性的影响 | 第34-50页 |
3.1 引言 | 第34页 |
3.2 催化剂的选取和催化活性 | 第34-36页 |
3.2.1 催化剂的选取 | 第34-35页 |
3.2.2 催化剂活性的初步分析 | 第35-36页 |
3.3 结构特性、表面晶体结构与形貌对催化剂活性的影响 | 第36-40页 |
3.3.1 N_2吸脱附表征 | 第36-38页 |
3.3.2 载体和催化剂的表面结构分析 | 第38-40页 |
3.4 活性物种的分布对催化活性的影响 | 第40-43页 |
3.4.1 表面元素含量的EDS分析 | 第40-41页 |
3.4.2 金属氧化物的状态分析 | 第41-43页 |
3.5 双金属离子协同作用与低温活性的关联 | 第43-48页 |
3.5.1 表面元素的XPS分析 | 第43-44页 |
3.5.2 双金属离子协同效应的推导 | 第44-46页 |
3.5.3 金属离子间协同效应与催化活性的关联 | 第46-48页 |
3.6 本章小结 | 第48-50页 |
第四章 Fe-Mn/ZSM-5 催化剂的吸附和氧化性质对NH_3-SCR脱除NO低温催化反应活性的作用 | 第50-64页 |
4.1 引言 | 第50页 |
4.2 NH_3的吸附能力 | 第50-54页 |
4.2.1 NH_3-TPD分析 | 第50-51页 |
4.2.2 NH_3吸附活化机理推导 | 第51-52页 |
4.2.3 NH_3的吸附活化与活性的关系 | 第52-54页 |
4.3 催化剂的氧化活性(NO+O_2→NO_2) | 第54-58页 |
4.3.1 NO生成NO_2的氧化活性 | 第54-55页 |
4.3.2 NO氧化生成NO_2的机理推导 | 第55-57页 |
4.3.3 NO氧化与催化活性的关系 | 第57-58页 |
4.4 NO+O_2-TPD分析 | 第58-61页 |
4.4.1 NO_x中间体类型和储存能力 | 第58-60页 |
4.4.2 催化剂表面吸附的中间体物种 | 第60-61页 |
4.5 本章小结 | 第61-64页 |
第五章 METB对Fe-Mn/ZSM-5 催化剂NH_3-SCR脱除NO反应机理的作用机制 | 第64-78页 |
5.1 引言 | 第64-65页 |
5.2 Fe-Mn/ZSM-5 催化剂的原位红外分析 | 第65-68页 |
5.2.1 催化剂15Fe-Mn/ZSM-5 的原位红外分析 | 第65-66页 |
5.2.2 催化剂20Fe-Mn/ZSM-5 的原位红外分析 | 第66-67页 |
5.2.3 催化剂10Fe-Mn/ZSM-5 的原位红外分析 | 第67-68页 |
5.3 NH_3-SCR反应机理的推导 | 第68-70页 |
5.3.1 线性亚硝酸盐和单齿硝酸盐的反应机理 | 第68-70页 |
5.3.2 二齿螯合硝酸盐的钝化作用 | 第70页 |
5.4 METB与反应机理的内在作用机制 | 第70-73页 |
5.4.1 多功能电子传递桥的速率(RMETB) | 第70-71页 |
5.4.2 多功能电子传递桥的方向(DMETB) | 第71页 |
5.4.3 RMETB和DMETB对反应机理和催化活性的作用 | 第71-73页 |
5.5 SO_2和空速GHSV对催化剂的作用 | 第73-75页 |
5.5.1 SO_2对催化活性的钝化 | 第73-74页 |
5.5.2 空速对催化活性的影响 | 第74-75页 |
5.6 本章小结 | 第75-78页 |
第六章 全文总结与建议 | 第78-82页 |
6.1 全文总结 | 第78-79页 |
6.2 建议 | 第79-82页 |
参考文献 | 第82-92页 |
致谢 | 第92-94页 |
攻读学位期间发表的学术论文目录 | 第94页 |