| 摘要 | 第3-7页 |
| ABSTRACT | 第7-10页 |
| 第一章 选题背景与研究思路 | 第18-52页 |
| 1.1 研究背景 | 第18-21页 |
| 1.1.1 天然气市场需求 | 第18-19页 |
| 1.1.2 煤制天然气技术 | 第19-21页 |
| 1.1.2.1 合成气甲烷化 | 第20页 |
| 1.1.2.2 焦炉煤气甲烷化 | 第20-21页 |
| 1.2 煤制天然气技术进展 | 第21-34页 |
| 1.2.1 甲烷化反应 | 第21-24页 |
| 1.2.1.1 反应机理 | 第22-23页 |
| 1.2.1.2 热力学分析 | 第23-24页 |
| 1.2.2 催化剂 | 第24-28页 |
| 1.2.2.1 活性组份 | 第25-26页 |
| 1.2.2.2 载体 | 第26-27页 |
| 1.2.2.3 制备方法 | 第27-28页 |
| 1.2.3 甲烷化工艺 | 第28-31页 |
| 1.2.3.1 托普索技术 | 第28-29页 |
| 1.2.3.2 戴维技术 | 第29-30页 |
| 1.2.3.3 鲁奇技术 | 第30-31页 |
| 1.2.3.4 其他技术 | 第31页 |
| 1.2.4 工业化现状 | 第31-34页 |
| 1.2.4.1 国外现状 | 第31-32页 |
| 1.2.4.2 国内现状 | 第32-34页 |
| 1.3. 甲烷化反应的关键问题 | 第34-36页 |
| 1.3.1 硫中毒 | 第34-35页 |
| 1.3.2 积炭 | 第35页 |
| 1.3.3 烧结 | 第35-36页 |
| 1.4 耐高温甲烷化催化剂研究进展 | 第36-38页 |
| 1.4.1 添加助剂 | 第36-37页 |
| 1.4.2 制备复合载体 | 第37-38页 |
| 1.4.3 耐高温载体 | 第38页 |
| 1.4.4 改进制备方法 | 第38页 |
| 1.5 研究思路 | 第38-41页 |
| 1.6 论文研究内容 | 第41-42页 |
| 参考文献 | 第42-52页 |
| 第二章 实验总述 | 第52-60页 |
| 2.1 实验用试剂和设备 | 第52-53页 |
| 2.2 催化剂活性评价 | 第53-55页 |
| 2.3 产物分析及数据处理 | 第55页 |
| 2.3.1 产物分析 | 第55页 |
| 2.3.2 数据处理 | 第55页 |
| 2.4. 催化剂表征 | 第55-60页 |
| 2.4.1 N_2吸附 | 第55-56页 |
| 2.4.2 物相组成测定 | 第56页 |
| 2.4.3 程序升温还原 | 第56页 |
| 2.4.4 H_2化学吸附 | 第56-57页 |
| 2.4.5 程序升温表面反应(TPRS-MS) | 第57页 |
| 2.4.6 SEM及SEM-EDS | 第57页 |
| 2.4.7 表面形貌观察 | 第57页 |
| 2.4.8 X光电子能谱 | 第57-58页 |
| 2.4.9 拉曼光谱分析 | 第58-60页 |
| 第三章 合成气甲烷化体系的热力学分析 | 第60-84页 |
| 3.1 前言 | 第60-61页 |
| 3.2 反应体系平衡常数计算 | 第61-67页 |
| 3.2.1 可能发生的化学反应 | 第61-62页 |
| 3.2.2 平衡常数计算 | 第62-63页 |
| 3.2.3 结果分析 | 第63-67页 |
| 3.3 平衡组成的热力学计算 | 第67-80页 |
| 3.3.1 温度和压力的影响 | 第68-71页 |
| 3.3.2 H_2/CO的影响 | 第71-72页 |
| 3.3.3 H_2O的影响 | 第72-74页 |
| 3.3.4 CO_2的影响 | 第74-76页 |
| 3.3.5 CH_4的影响 | 第76-78页 |
| 3.3.6 工业气氛下热力学分析 | 第78-80页 |
| 3.4 小结 | 第80-81页 |
| 参考文献 | 第81-84页 |
| 第四章 微波辐射制备高分散Ni-Ce/γ-Al_2O_3催化剂研究 | 第84-104页 |
| 4.1 前言 | 第84-85页 |
| 4.2 实验部分 | 第85-86页 |
| 4.2.1 催化剂制备 | 第85页 |
| 4.2.2 活性评价 | 第85-86页 |
| 4.3 甲烷化反应活性测试结果 | 第86-88页 |
| 4.3.1 反应温度的影响 | 第86页 |
| 4.3.2 空速的影响 | 第86-87页 |
| 4.3.3 反应压力的影响 | 第87-88页 |
| 4.4 催化剂表征 | 第88-94页 |
| 4.4.1 H_2-TPR | 第88-90页 |
| 4.4.2 XRD | 第90-91页 |
| 4.4.3 H_2化学吸附 | 第91-92页 |
| 4.4.4 TPSR-MS | 第92-93页 |
| 4.4.5 XPS | 第93-94页 |
| 4.5 游离态NiO的形成机理及其催化作用 | 第94-97页 |
| 4.5.1 游离态NiO的影响因素 | 第94-95页 |
| 4.5.2 游离态NiO的形成机理 | 第95-97页 |
| 4.5.2.1 传统加热模型 | 第95-96页 |
| 4.5.2.2 微波加热模型 | 第96-97页 |
| 4.6 小结 | 第97页 |
| 参考文献 | 第97-104页 |
| 第五章 均匀沉淀法制备高热稳定性Ni-Al_2O_3催化剂研究 | 第104-136页 |
| 5.1 引言 | 第104-106页 |
| 5.2 实验部分 | 第106页 |
| 5.2.1 均匀沉淀法制备Ni-Al_2O_3催化剂 | 第106页 |
| 5.2.2 共沉淀法制备Ni-Al_2O_3催化剂 | 第106页 |
| 5.2.3 催化剂活性评价 | 第106页 |
| 5.3 Ni含量对Ni-Al_2O_3催化剂结构与性能的影响 | 第106-115页 |
| 5.3.1 活性评价结果 | 第106-107页 |
| 5.3.2 结构表征 | 第107-115页 |
| 5.3.2.1 N_2吸附 | 第107-109页 |
| 5.3.2.2 XRD | 第109-111页 |
| 5.3.2.3 H_2-TPR | 第111-112页 |
| 5.3.2.4 H_2化学吸附 | 第112-113页 |
| 5.3.2.5 XPS | 第113-114页 |
| 5.3.2.6 Ramann光谱 | 第114-115页 |
| 5.4 焙烧温度对Ni-Al_2O_3催化剂结构与性能的影响 | 第115-122页 |
| 5.4.1 活性评价结果 | 第115-116页 |
| 5.4.2 结构表征 | 第116-122页 |
| 5.4.2.1 N_2吸附 | 第116-117页 |
| 5.4.2.2 XRD | 第117-119页 |
| 5.4.2.3 H_2-TPR | 第119-120页 |
| 5.4.2.4 H_2化学吸附 | 第120-121页 |
| 5.4.2.5 XPS | 第121-122页 |
| 5.4.2.6 Raman光谱 | 第122页 |
| 5.5 均匀沉淀法与共沉淀法的比较分析 | 第122-130页 |
| 5.5.1 低温反应活性 | 第122-123页 |
| 5.5.2 高温热稳定性 | 第123-124页 |
| 5.5.3 结构表征 | 第124-130页 |
| 5.5.3.1 N_2吸附 | 第124-125页 |
| 5.5.3.2 XRD | 第125-127页 |
| 5.5.3.3 H_2-TPR | 第127-128页 |
| 5.5.3.4 H_2化学吸附 | 第128页 |
| 5.5.3.5 XPS | 第128-129页 |
| 5.5.3.6 Raman光谱 | 第129页 |
| 5.5.3.7 SEM | 第129-130页 |
| 5.5.3.8 讨论 | 第130页 |
| 5.6 小结 | 第130-131页 |
| 参考文献 | 第131-136页 |
| 第六章 催化剂高温稳定性实验研究 | 第136-142页 |
| 6.1 引言 | 第136页 |
| 6.2 催化剂 | 第136-137页 |
| 6.2.1 TGJ-L催化剂 | 第136页 |
| 6.2.2 TGJ-H催化剂 | 第136页 |
| 6.2.3 工业催化剂 | 第136-137页 |
| 6.3 TGJ-L型与TGJ-H型催化剂使用寿命评价 | 第137页 |
| 6.4 TGJ-H型催化剂与工业催化剂性能对比 | 第137-138页 |
| 6.5 催化剂物性分析 | 第138-139页 |
| 6.6 小结 | 第139页 |
| 参考文献 | 第139-142页 |
| 第七章 焦炉煤气制SNG工业性试验研究 | 第142-160页 |
| 7.1 前言 | 第142-143页 |
| 7.2 工业性试验方案 | 第143-145页 |
| 7.2.1 TGJ-L催化剂 | 第143页 |
| 7.2.2 列管式水冷反应器 | 第143-144页 |
| 7.2.3 反应工艺流程 | 第144-145页 |
| 7.3 试验运行数据及结果分析 | 第145-154页 |
| 7.3.1 有循环工况 | 第146-148页 |
| 7.3.2 无循环工况 | 第148-150页 |
| 7.3.3 补充CO_2工况 | 第150-152页 |
| 7.3.4 稳定性研究 | 第152-154页 |
| 7.4 催化剂积炭及失活行为研究 | 第154-158页 |
| 7.4.1 积炭物种分析 | 第154-156页 |
| 7.4.2 催化剂硫中毒分析 | 第156-158页 |
| 7.5 小结 | 第158页 |
| 参考文献 | 第158-160页 |
| 第八章 结论与展望 | 第160-164页 |
| 8.1 结论 | 第160-162页 |
| 8.2 创新之处 | 第162页 |
| 8.3 展望 | 第162-164页 |
| 致谢 | 第164-166页 |
| 作者简介 | 第166-168页 |
| 博士学习期间的主要研究成果 | 第168-170页 |
