摘要 | 第4-5页 |
ABSTRACT | 第5-6页 |
第一章 文献综述 | 第11-35页 |
1.1 氮氧化物的排放现状及危害 | 第11-13页 |
1.1.1 氮氧化物的来源和危害 | 第11-12页 |
1.1.2 国家机动车尾气排放污染物的现状及标准 | 第12-13页 |
1.2 NO_x的生成机理及防控技术 | 第13-17页 |
1.2.1 NO_x的生成机理 | 第13-14页 |
1.2.2 柴油车尾气排放控制技术 | 第14-16页 |
1.2.2.1 HC-SCR催化技术 | 第14-15页 |
1.2.2.2 NH_3-SCR催化技术 | 第15-16页 |
1.2.3 柴油车尾气NH_3-SCR脱硝系统 | 第16-17页 |
1.3 用于脱除柴油车尾气中NO_x的催化剂 | 第17-33页 |
1.3.1 贵金属催化剂 | 第17页 |
1.3.2 碳基催化剂 | 第17-20页 |
1.3.3 金属氧化物型催化剂 | 第20-27页 |
1.3.3.1 钒钨钛催化剂 | 第20页 |
1.3.3.2 铈基氧化物催化剂 | 第20-23页 |
1.3.3.3 锰基氧化物类催化剂 | 第23-24页 |
1.3.3.4 铁基氧化物类催化剂 | 第24-27页 |
1.3.3.5 铜基氧化物类催化剂 | 第27页 |
1.3.4 分子筛催化剂 | 第27-33页 |
1.3.4.1 铁基分子筛催化剂 | 第28-29页 |
1.3.4.2 铜基分子筛催化剂 | 第29-32页 |
1.3.4.3 异双原子分子筛催化剂 | 第32-33页 |
1.3.5 柴油车用催化剂的特性 | 第33页 |
1.4 课题立题依据及研究内容 | 第33-35页 |
第二章 Cu-SSZ-13基催化剂的制备、评价及表征 | 第35-43页 |
2.1 主要的实验仪器及化学试剂 | 第35-36页 |
2.2 SCR脱硝系统及检测方法介绍 | 第36-39页 |
2.2.1 SCR脱硝活性评价装置 | 第36-38页 |
2.2.2 质量流量计的校正 | 第38-39页 |
2.3 催化剂的制备 | 第39-40页 |
2.3.1 Cu-SSZ-13催化剂的制备 | 第39页 |
2.3.2 金属改性M/Cu-SSZ-13催化剂的制备 | 第39-40页 |
2.3.3 (M)/Cu-SSZ-13催化剂的水热处理 | 第40页 |
2.4 催化剂的表征 | 第40-43页 |
2.4.1 固体粉末X-射线衍射(XRD)分析 | 第40-41页 |
2.4.2 N~2物理吸附脱附测定 | 第41页 |
2.4.3 紫外-可见漫反射光谱(UV-vis DRS) | 第41页 |
2.4.4 红外光谱图(FT-IR) | 第41页 |
2.4.5 H_2-程序升温还原(H_2-TPR)分析 | 第41页 |
2.4.6 SEM分析 | 第41-42页 |
2.4.7 电子顺磁共振谱图(EPR)分析 | 第42页 |
2.4.8 原位漫反射红外光谱(in situ DRIFTS)分析 | 第42页 |
2.4.9 X射线光电子能谱(XPS)分析 | 第42-43页 |
第三章 Cu-SSZ-13催化剂的制备及其NH_3-SCR脱硝性能 | 第43-53页 |
3.1 引言 | 第43-44页 |
3.2 实验部分 | 第44页 |
3.2.1 催化剂的制备 | 第44页 |
3.2.2 催化剂的活性评价 | 第44页 |
3.2.3 催化剂的表征分析 | 第44页 |
3.3 实验结果与讨论 | 第44-51页 |
3.3.1 XRD表征结果分析 | 第44-45页 |
3.3.2 BET表征结果分析 | 第45-46页 |
3.3.3 FT-IR和UV-Vis DRS光谱分析 | 第46-47页 |
3.3.4 EPR光谱分析 | 第47-48页 |
3.3.5 H_2-TPR分析结果 | 第48-49页 |
3.3.6 Cu-SSZ-13的SEM图像 | 第49页 |
3.3.7 催化剂脱硝活性测试结果讨论 | 第49-51页 |
3.3.7.1 空速对NO_x转化率的影响 | 第49-50页 |
3.3.7.2 铜离子浓度对活性的影响 | 第50-51页 |
3.3.7.3 SO_2和H_2O对NO_x转化率的影响 | 第51页 |
3.4 本章小结 | 第51-53页 |
第四章 Fe/Cu-SSZ-13的NH_3-SCR反应性能及反应机理的研究 | 第53-69页 |
4.1 引言 | 第53页 |
4.2 催化剂的制备 | 第53-54页 |
4.3 催化剂的表征 | 第54页 |
4.4 催化剂活性评价 | 第54页 |
4.5 实验结果与讨论 | 第54-68页 |
4.5.1 催化剂脱硝性能评价结果与讨论 | 第54-60页 |
4.5.1.1 Fe离子交换量对NO_x转化率的影响及N_2选择性的考察 | 第54-56页 |
4.5.1.2 空速对NH_3-SCR活性的影响 | 第56-57页 |
4.5.1.3 H_2O,SO_2和CO_2对Fe_x/Cu-SSZ-13催化活性的影响 | 第57-58页 |
4.5.1.4 水热老化处理对NO转化率的影响 | 第58-59页 |
4.5.1.5 O_2浓度对NH_3-SCR活性的影响 | 第59页 |
4.5.1.6 NH_3/NO摩尔比对脱硝效率及氨逃逸量的影响 | 第59-60页 |
4.5.2 实验表征结果分析 | 第60-68页 |
4.5.2.1 XRD结果 | 第60-61页 |
4.5.2.2 催化剂的物理化学性质 | 第61-62页 |
4.5.2.3 H_2-TPR结果 | 第62-64页 |
4.5.2.4 UV-Vis DRS谱图 | 第64页 |
4.5.2.5 XPS表征分析结果 | 第64-66页 |
4.5.2.6 原位漫反射红外谱图结果 | 第66-68页 |
4.6 本章小结 | 第68-69页 |
第五章 制备方法对Fe/Cu-SSZ-13催化剂NH_3-SCR脱硝性能的影响 | 第69-79页 |
5.1 引言 | 第69页 |
5.2 催化剂的制备 | 第69页 |
5.3 催化剂活性评价 | 第69-70页 |
5.4 催化剂的表征 | 第70页 |
5.5 实验结果与讨论 | 第70-78页 |
5.5.1 活性评价实验与结果 | 第70-71页 |
5.5.2 抗毒性能考察 | 第71-73页 |
5.5.3 水热稳定性的考察 | 第73页 |
5.5.4 XRD测试结果 | 第73-74页 |
5.5.5 BET结果 | 第74-75页 |
5.5.6 红外光谱结果FT-IR | 第75-76页 |
5.5.7 紫外可见漫反射光谱图 | 第76-77页 |
5.5.8 H_2-TPR结果 | 第77-78页 |
5.6 本章小结 | 第78-79页 |
第六章 Ce/Cu-SSZ-13催化剂用于NH_3选择催化还原NO_x性能的研究 | 第79-92页 |
6.1 引言 | 第79-80页 |
6.2 催化剂的制备 | 第80页 |
6.3 催化剂的表征 | 第80页 |
6.4 催化剂活性评价 | 第80页 |
6.5 实验结果与讨论 | 第80-90页 |
6.5.1 催化剂脱硝性能评价结果与讨论 | 第80-85页 |
6.5.1.1 Ce/Cu-SSZ-13的NH_3-SCR活性测试 | 第80-82页 |
6.5.1.2 O_2浓度对NO转化率的影响 | 第82-83页 |
6.5.1.3 空速对反应活性的影响 | 第83页 |
6.5.1.4 催化剂的水热稳定性能的考察 | 第83-84页 |
6.5.1.5 催化剂抗硫和抗积碳性能的研究 | 第84-85页 |
6.5.2 XRD表征结果 | 第85页 |
6.5.3 BET表征结果 | 第85-87页 |
6.5.4 SEM表征结果 | 第87页 |
6.5.5 H_2-TPR表征结果 | 第87-88页 |
6.5.6 XPS分析结果 | 第88-90页 |
6.6 本章小结 | 第90-92页 |
第七章 结论与展望 | 第92-95页 |
7.1 结论 | 第92-94页 |
7.2 论文创新点 | 第94页 |
7.3 工作展望 | 第94-95页 |
参考文献 | 第95-109页 |
发表论文和参加科研情况说明 | 第109-110页 |
致谢 | 第110页 |