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二氧化碳催化加氢直接合成二甲醚的研究

中文摘要第1-5页
ABSTRACT第5-14页
第一章 绪论第14-38页
   ·引言第14-15页
   ·二氧化碳的回收和利用第15-19页
     ·二氧化碳的回收第15-16页
     ·二氧化碳的利用第16-19页
       ·制造无机化工产品第16-17页
       ·合成有机化工原料第17-19页
       ·二氧化碳的物理应用第19页
   ·二氧化碳的分子结构及其活化第19-20页
     ·二氧化碳的分子结构第19-20页
     ·二氧化碳在金属表面的吸附与活化第20页
   ·二甲醚的用途及其制备第20-26页
     ·二甲醚的用途第20-24页
       ·用作气雾剂、制冷剂和发泡剂第21页
       ·用作燃料第21-22页
       ·作为化工原料第22-24页
     ·二甲醚的制备第24-26页
       ·两步法制二甲醚第24-25页
       ·一步法制二甲醚第25-26页
   ·二氧化碳加氢合成二甲醚反应体系第26-31页
     ·反应体系的热力学分析第26-29页
     ·反应体系的动力学分析第29-30页
       ·温度对反应的影响第29-30页
       ·压力对反应的影响第30页
     ·反应体系的物料衡算第30-31页
   ·本课题的研究现状与进展第31-36页
     ·二氧化碳加氢合成甲醇的研究第31-34页
       ·二氧化碳加氢合成甲醇催化剂第31-33页
       ·甲醇合成反应机理第33-34页
     ·甲醇脱水用固体酸催化剂的研究第34-35页
     ·二氧化碳加氢直接制二甲醚的研究第35-36页
   ·本课题的基本思路和研究内容第36-38页
第二章 实验部分第38-55页
   ·催化剂组分的确定第38-39页
     ·甲醇合成催化剂组分的选择第38页
     ·甲醇脱水催化剂组分的选择第38-39页
   ·实验原料第39-40页
     ·实验用化学试剂第39页
     ·实验用气体第39-40页
   ·催化剂的制备第40-46页
     ·共沉淀法制备甲醇合成催化剂组分第40-44页
       ·沉淀的生成第41-43页
       ·沉淀的洗涤、干燥及焙烧第43-44页
     ·甲醇脱水催化剂组分第44-45页
       ·HZSM-5 分子筛第44-45页
       ·HZSM-5 分子筛的改性第45页
     ·复合催化剂的制备第45-46页
       ·复合催化剂的制备方法第45页
       ·催化剂的成型及活化第45-46页
   ·催化剂的物化性质表征第46-51页
     ·热重分析(TGA)第46-47页
     ·X 射线衍射分析(XRD)第47页
     ·比表面积测定(BET)第47页
     ·红外吸收光谱分析(IR)第47-48页
     ·氢气程序升温还原实验(H2-TPR)第48页
     ·氢气程序升温脱附实验(H2-TPD)第48-49页
     ·氨气程序升温脱附实验(NH3-TPD)第49-50页
     ·X 射线光电子能谱分析(XPS)第50-51页
   ·催化剂的活性评价第51-53页
     ·活性评价装置第51-52页
       ·反应器系统第51-52页
       ·温控系统第52页
       ·流量和压力控制系统第52页
       ·分析系统第52页
     ·活性评价实验第52-53页
       ·活性评价第52页
       ·转化率、选择性和收率的计算第52-53页
   ·催化剂的标识第53-55页
第三章 二氧化碳加氢直接合成二甲醚反应体系的热力学第55-72页
   ·反应体系中独立反应数的确定第55-56页
   ·反应体系独立反应吉布斯自由能第56-58页
   ·反应热与温度的关系第58-59页
   ·平衡常数与温度的关系第59-60页
   ·反应平衡体系组成研究第60-69页
     ·反应体系的平衡组成第62-66页
     ·二氧化碳的平衡转化率第66-68页
     ·二甲醚的平衡收率第68-69页
   ·热力学分析结果讨论第69-70页
   ·本章小节第70-72页
第四章 沉淀前驱体对催化剂结构和性能的影响第72-105页
   ·引言第72页
   ·沉淀温度对催化剂结构和性能的影响第72-82页
     ·不同沉淀温度制备的催化剂前驱体的热重分析第73-75页
     ·不同沉淀温度制备的催化剂前驱体的物相分析第75页
     ·不同沉淀温度制备的催化剂的物相分析第75-76页
     ·不同沉淀温度制备的催化剂的比表面积第76-77页
     ·不同沉淀温度制备的催化剂的还原性能第77-78页
     ·不同沉淀温度制备的催化剂的氢吸附性能第78-79页
     ·不同沉淀温度制备的催化剂的酸性第79-80页
     ·不同沉淀温度制备的催化剂的催化性能第80-81页
     ·沉淀温度影响的讨论第81-82页
     ·本节小结第82页
   ·沉淀方法对催化剂结构和性能的影响第82-89页
     ·不同沉淀方法制备的催化剂前驱体的物相分析第82-83页
     ·不同沉淀方法制备的催化剂的物相分析第83-84页
     ·不同沉淀方法制备的催化剂的比表面积第84页
     ·不同沉淀方法制备的催化剂的IR 表征第84-85页
     ·不同沉淀方法制备的催化剂的还原性能第85-87页
     ·不同沉淀方法制备的催化剂的酸性第87-88页
     ·不同沉淀方法制备的催化剂的催化性能第88页
     ·沉淀方法影响的讨论第88-89页
     ·本节小结第89页
   ·沉淀次序对催化剂结构和性能的影响第89-96页
     ·不同沉淀次序制备的催化剂前驱体的物相分析第89-90页
     ·不同沉淀次序制备的催化剂的物相分析第90-91页
     ·不同沉淀次序制备的催化剂的比表面积第91页
     ·不同沉淀次序制备的催化剂的IR 表征第91-92页
     ·不同沉淀次序制备的催化剂的还原性能第92-93页
     ·不同沉淀次序制备的催化剂的酸性第93-94页
     ·不同沉淀次序制备的催化剂的催化性能第94页
     ·沉淀次序影响的讨论第94-95页
     ·本节小结第95-96页
   ·铜/锌比对催化剂结构和性能的影响第96-105页
     ·不同铜/锌比的催化剂前驱体的物相分析第96-97页
     ·不同铜/锌比的催化剂的物相分析第97页
     ·不同铜/锌比的催化剂的比表面积第97-98页
     ·不同铜/锌比的催化剂的IR 表征第98-99页
     ·不同铜/锌比的催化剂的还原性能第99-100页
     ·不同铜/锌比的催化剂的酸性第100-101页
     ·不同铜/锌比的催化剂的催化性能第101-102页
     ·催化剂中合成甲醇的活性中心第102-103页
     ·铜/锌比影响的讨论第103-104页
     ·本节小结第104-105页
第五章 复合方法及焙烧条件对催化剂性能的影响第105-120页
   ·引言第105页
   ·复合方法对催化剂结构和性能的影响第105-112页
     ·不同复合方法制备的催化剂的物相结构第106页
     ·不同复合方法制备的催化剂的比表面积第106-107页
     ·不同复合方法制备的催化剂的还原性能第107-108页
     ·不同复合方法制备的催化剂的氢吸附性能第108-109页
     ·不同复合方法制备的催化剂的酸性第109-110页
     ·不同复合方法制备的催化剂的催化性能第110-111页
     ·复合方法影响的讨论第111-112页
     ·本节小结第112页
   ·焙烧温度对催化剂的结构和性能的影响第112-120页
     ·不同焙烧温度制得催化剂的物相结构第112-113页
     ·不同焙烧温度制得催化剂的比表面积第113-114页
     ·不同焙烧温度制得催化剂的还原性能第114-115页
     ·不同焙烧温度制得催化剂的氢吸附性能第115-116页
     ·不同焙烧温度制得催化剂的酸性第116-117页
     ·不同焙烧温度制得催化剂的反应性能第117-118页
     ·焙烧温度影响的讨论第118-119页
     ·本节小结第119-120页
第六章 助剂及改性对催化剂结构和性能的影响第120-139页
   ·引言第120-121页
   ·不同助剂对催化剂结构和性能的影响第121-125页
     ·添加不同助剂复合催化剂的物相结构第121-122页
     ·添加不同助剂复合催化剂的比表面积第122页
     ·添加不同助剂复合催化剂的还原性能第122-124页
     ·添加不同助剂复合催化剂的反应性能第124页
     ·助剂影响的讨论第124-125页
     ·本节小结第125页
   ·ZrO_2 含量对催化剂结构和性能的影响第125-130页
     ·不同ZrO_2 含量复合催化剂的物相结构第126-127页
     ·不同ZrO_2 含量复合催化剂的比表面积第127页
     ·不同ZrO_2 含量复合催化剂的还原性能第127-128页
     ·不同ZrO_2 含量复合催化剂的反应性能第128-129页
     ·ZrO_2 含量影响的讨论第129-130页
     ·本节小结第130页
   ·HZSM-5 分子筛改性对催化剂结构和性能的影响第130-134页
     ·HZSM-5 改性对复合催化剂还原性能的影响第130-131页
     ·HZSM-5 改性对复合催化剂的酸性的影响第131-133页
     ·HZSM-5 改性对复合催化剂反应性能的影响第133页
     ·HZSM-5 改性影响的讨论第133-134页
     ·本节小结第134页
   ·HZSM-5 分子筛硅/铝比对催化剂结构和性能的影响第134-139页
     ·HZSM-5 硅/铝比对复合催化剂还原性能的影响第135-136页
     ·HZSM-5 硅/铝比对复合催化剂酸性的影响第136-137页
     ·HZSM-5 硅/铝比对复合催化剂反应性能的影响第137页
     ·HZSM-5 硅/铝比影响的讨论第137-138页
     ·本节小结第138-139页
第七章 展望第139-141页
第八章 结论第141-143页
参考文献第143-151页
攻读博士期间论文发表情况第151-152页
致谢第152页

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